Mercury accumulates in biota mainly as methylmercury. In nature, methylmercury shows high affinity to organic matter and $CH_3Hg^+$-organic matter complexation affects the mobility and bioavailabiity of methylmercury. In this study, we examined the methylmercury binding sites in an aquatic humic acid as affected by the pH condition using Hg $L_{III}$-edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS). We evaluated methylmercury binding humic ligands using methylmercury-thiol, methylmerury-carboxyl, and methylmercury-amine complexation models. When $CH_3Hg^+$-to-humic reduced sulfur ratio is 0.3, we found that most of $CH_3Hg^+$ binds to thiol ligands at pH 5 and 7. At pH 7, however, some carboxyl or amine ligand contribution is observed, unlike at pH 5 where $CH_3Hg^+$ almost exclusively binds to thiol ligands. The carboxyl or amine ligand contribution may indicate that some types of thiol ligands in the natural organic matter have relatively low complexation constants or acid dissociation constants compared to those of some carboxyl or amine ligands. Analysis results indicate that ~0.2 fraction of methylmercury binds to amine or carboxyl ligands and ~0.8 to thiol ligands at pH 7.
Park, Eung-Kyu;Fu, Honghong;Choi, Mijung;Luan, Weiling;Kim, Yong-Sang
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제34권8호
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pp.2321-2324
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2013
An improved hybrid solar cell was obtained by focusing on the effects of ligand for CdSe nanoparticles, in the active layers. The performance was compared by mixing nanoparticles capped with pyridine or oleic acid for the acceptor material into poly(3-hexylthiophene):[6,6]-phenyl C61 butyric acid methyl ester based active layer. The solar cells with pyridine capped CdSe nanoparticles showed a power conversion efficiency of 2.96% while oleic acid capped CdSe nanoparticles showed 2.85%, under AM 1.5G illumination. Formation of percolation pathways for carrier transport and a reduction in the hopping event resulted in better performance of pyridine capped nanoparticles.
Resolution of enantiomers of DNS-amino acids has been achieved by a reversed phase liquid chromatography with an addition of a copper(Ⅱ) complex of N-benzyl-L-hydroxyproline to the mobile phase. N-Benzyl-L-hydroxyproline was prepared and used as a chiral ligand of copper(Ⅱ) chelate for the optical resolution. The pH and the concentration of copper(Ⅱ) chelate, organic solvent, and buffer agent in the mobile phase all affect the optical resolutions of dansyl amino acids. The elution orders between D and L-DNS-amino acids were different depending on the structure of the side chain of the amino acids. The retention mechanism for the chiral separation of the dansyl amino acids can be illustrated by the equilibrium of ligand exchange and by hydrophobic interaction with $C_{18}$ stationary phase. The chiral separation can be illustrated with cis and trans effect of the ligand exchange reaction.
Label-free, sensitive and selective detection methods with high spatial resolution are critically required for future applications in chemical sensor, biological sensor, and nanospectroscopic imaging. Here I describe the development of Plasmon Resonance Energy Transfer (PRET)-based molecular imaging in living cells as the first demonstration of intracellular imaging with PRET-based nanospectroscopy. In-vivo PRET imaging relied on the overlap between plasmon resonance frequency of gold nanoplasmonic probe (GNP) and absorption peak frequencies of conjugated molecules, which leads to create 'quantized quenching dips' in Rayleigh scattering spectrum of GNP. The position of these dips exactly matched with the absorption peaks of target molecules. As another innovative application of PRET, I present a highly selective and sensitive detection of metal ions by creating conjugated metal-ligand complexes on a single GNP. In addition to conferring high spatial resolution due to the small size of the metal ion probes (50 nm in diameter), this method is 100 to 1,000 folds more sensitive than organic reporter-based methods. Moreover, this technique achieves high selectivity due to the selective formation of Cu2+complexes and selective resonant quenching of GNP by the conjugated complexes. Since many metal ion ligand complexes generate new absorption peak due to the d-d transition in the metal ligand complex when a specific metal ion is inserted into the complex, we can match with the scattering frequency of nanoplasmonic metal ligand systems and the new absorption peak.
In this study, we designed color of tunable and high efficient organic materials using the quantum dynamics and the semi-empirical calculation, and applied this results to the fabrication of organic light-emitting diodes. Also we optimized the molecular structure of phosphorescent materials and the energy transfer from a host to a dye which makes organic light-emitting diodes improve. Using quantum dynamics method, the molecular structures of ligand only and the whole metal chelate were optimized, and these energy levels were calculated. From this test results, we could understand the emission mechanism of phosphors with various ligands as well as design the proper ligands reducing the T-T annihilation and the carrier lifetime. We also could design ligands with various colors using this test method.
The purpose of the present study was to kinetically investigate the carrier-mediated uptake in the hepatic transport of organic anions, and to simulate the 'in vivo counter-transport' phenomena, using kinetic model which was developed in this study. The condition that the mobility of carrier-ligand complex is greater than that of free carrier is not essential for the occurrence of 'counter-transport' phenomenon. To examine the inhibitory effects on the initial uptake of organic anions by the liver, it is necessary to judge whether the true counter-transport mechanism (trans-stimulation) is working or not. Effects of bromophenol blue (BPB) or bromosulfophthalein (BSP) on the plasma disappearance curves of a 1-anilino-8-naphthalene sulfonate (ANS) were then kinetically analyzed based on a flow model, in which the ligand is eliminated only from the peripheral compartment (liver compartment). Moreover, 'in vivo counter-transport' phenomena were simulated based on the perfusion model which incorporated the carrier-mediated transport and the saturable intracellular binding. The 'in vivo counter-transport' phenomena in the hepatic transport of a organic anions were well demonstrated by incorporating the carrier-mediated process. However, the 'in vivo counter-transport' phenomena may be also explained by the enhancement of back diffusion due to the displacement of intracellular binding. In conclusion, one should be more cautious in interpreting data obtained from so-called 'in vivo counter-transport' experiments.
비정질 실리카겔은 Si와 O로 이루어진 가장 간단한 화합물로서, 표면에 다양한 구조의 물과 수산기, 그리고 합성과정에서 형성된 유기 리간드(ligand)를 함유하고 있어, 지권, 수권, 그리고 생물권의 상호작용을 이해하는 모델 시스템으로서 의미를 갖는다. 본 연구에서는 $^{17}O$ NMR 분광분석을 통해 비정질 실리카겔의 Si-O-Si와 Si-OH 산소 원자환경의 차이를 규명하고자 하였다. 이를 위해 $SiCl_4$의 수화반응을 통해 $^{17}O$이 집적된 비정질 실리카겔을 합성하였다. $^1H$과 $^{29}Si$ NMR 분광분석 결과, 비정질 실리카겔 표면에는 다양한 수소결합 세기를 가진 물과 수산기 이외에, Si-$O{\cdots}R$ 형태의 유기 리간드가 존재함을 확인하였다. 이와 같은 유기 리간드는 에탄올 또는 증류수를 이용해 비정질 실리카겔을 초음파 세척함으로써 상당부분 제거 가능하다. $^{17}O$ NMR 분광분석 결과, 짧은 펄스 길이($0.175{\mu}s$)를 이용한 $^{17}O$ NMR 스펙트럼에서 Si-O-Si와 Si-OH 산소원자 환경이 거의 구분되지 않고 나타나는 반면, 특정 실험조건($2{\mu}s$ 펄스길이)의 $^{17}O$ NMR 스펙트럼에서는 약 0 ppm에서 빠른 동역학적 특성을 가지는 Si-OH로 추정되는 피크가 관찰되었다. 이 피크는 비정질 실리카겔 표면의 유기 리간드가 제거됨에 따라 더 뚜렷하게 관찰되며, 이는 유기 리간드와 비정질 실리카의 산소원자 사이의 상호작용이 존재함을 지시한다. 이와 같은 상호작용은 비정질 실리카겔 표면의 수산기의 원자구조에 대한 정보를 제공하며, 이를 통해 규산염 지구물질의 탈수반응 기작에 대한 이해를 고양시킬 수 있다. 따라서 궁극적으로 지구물질의 탈수반응에 기인하여 일어나는 섭입대의 중간깊이(약 70~300 km)에서 일어나는 지진의 미시적인 원인에 대한 실마리를 제시할 것으로 기대된다.
금속-유기리간드 착염형성반응을 이용한 중금속 제거 방법을 연구하기 위하여, 리간드의 종류 및 농도가 침전형성량에 미치는 영향을 알아보았다. 부식산의 처리농도 증가는 금속과의 복합체 형성을 통해 Cu, Pb의 제거효율을 높였으나, 부식산의 일정 농도에서 최대의 침전형성을 보였다. 최대의 침전을 형성할 수 있는 부식산의 농도는 Cu의 경우 $53{\sim}289$, Pb의 경우 $42{\sim}315mgC/L$로 비슷한 수준이었으나. 제거 효율은 금속을 $200{\sim}1000{\mu}\;M$ 처리시 Cu가 $13{\sim}65%$인데 반해, Pb은 $70{\sim}95%$로 높았다. l00mg의 부식산으로 제거할 수 있는 최대량은 Cu가 7.5mg($11.8{\mu}\;mol$)이었고, Pb은 34.1mg($16.5{\mu}\;mol$) 정도였다. 훌브산의 농도와 중금속과의 복합체형성의 관계는 Cu는 Freundlich model에 Pb는 Langmuir model에 유의성있게 부합되었다. 훌브산은 용액중의 Pb을 거의 100% 제거할 수 있었으나 Cu의 제거효율은 $13{\sim}29%$에 불과했다. 중금속 제거효율을 비교해 볼때. 부식산, 훌브산 모두는 Cu보다는 Pb를 효율적으로 제거 하였다. 유기리간드의 종류를 비교해 볼때 Cu의 경우 부식산, Pb의 경우 훌브산에 의한 제거효율이 유의성있게 높았다. 실험결과를 통해, 중금속-리간드 복합체형성반응은 유기리간드의 종류, 농도, 중금속의 종류에 따라 다르며, 복합체 형성 후 분리방법 등에 관한 연구 보완이 이뤄진다면, 유기리간드를 이용하여 수용액으로부터 중금속을 제거할 수 있는 가능성은 크다고 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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