최근 리튬이차전지의 안전성을 향상시킨 전고체 전지가 많은 관심의 대상이 되고 있으나 전도성 세라믹 또는 고체 고분자 전해질을 적용한 고체전지는 높은 계면 저항, 부반응 등과 같은 문제점을 지니고 있어 전기화학적 특성이 낮다. 기존 전고체 전지의 이러한 문제점을 해결하기 위하여 복합고체 전해질이 제안되었으며 본 연구에서는 나시콘 구조의 나노 입자 Li1.5Al0.5Ti1.5P3O12 (LATP) 전도성 세라믹, PVdF-HFP, 카보네이티 기반 액체전해질을 복합화 하여 유사고체 전해질을 제작하였다. 이 복합고체 전해질은 5.6 V의 높은 전압 안전성을 가지며 리튬이온의 탈리-착리 테스트에서 리튬 금속전극의 덴드라이트 성장 억제 효과가 있음을 보여준다. 또한 복합고체 전해질을 적용한 LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2 (NCM811)기반 전지에서 4.8 V의 높은 충전 종지 전압에도 241.5 mAh/g의 높은 방전 용량을 나타내며 안정적인 전기화학 반응이 일어난다. NCM811 기반 전지의 90도 충전-방전 중에도 전지의 단락이나 폭발 없이 139.4 mAh/g 방전 용량을 보인다. 따라서 LATP기반 복합고체 전해질은 리튬이차전지의 안전성과 전기화학적 특성을 향상 시킬 수 있는 효과적인 방법임을 알 수 있다.
Poly(vinyl chloride)-g-poly(oxyethylene methacrylate) (PVC-g-POEM) 가지형 공중합체를 원자전달라디칼 중합을 통해 합성하여 전기변색소자의 전해질에 적용하였다. 가소화된 고분자 전해질은 가소제로서 propylene carbonate (PC)/ethylene carbonate (EC) 혼합물을 도입하여 제조하였으며, Lithium tetrafluoroborate ($LiBF_4$), lithium perchlorate ($LiClO_4$), lithium iodide (LiI) and lithium bistrifluoromethanesulfonimide (LiTFSI)를 사용하여 염의 종류에 따른 영향을 조사하였다. 광각 x-선 산란(WAXS)과 시차주사 열량법(DSC) 측정 결과 고분자 전해질의 구조와 유리전이온도($T_g$)가 변하였고, 이는 POEM 내의 에테르의 산소와 리튬염 사이의 상호작용으로 인해 변했다는 것을 FT-IR 분광법을 통하여 확인하였다. 투과전자현미경(TEM) 측정 결과 PVC-g-POEM 가지형 공중합체의 미세상분리 구조가 PC/EC와 리튬염의 도입에도 변하지 않는 것을 관찰하였다. 가소화된 고분자 전해질은 poly(3-hexylthiophene) (P3HT) 전도성 고분자를 이용한 전기변색소자에 적용되었다.
최근 휴대용 기기의 급속한 발전이 이뤄지고, 다양한 전자제품에서 높은 성능의 이차 전지가 요구됨에 따라 고에너지밀도 특성을 가능케 하는 전극 재료의 연구가 주목받고 있다. 음극의 경우, 기존에 사용하고 있는 흑연재료를 대체하기 위하여 실리콘, 주석 등의 소재와 전이금속 산화물을 새로운 음극재료로 사용하려고 한다. 리튬 바나듐 옥사이드는 리튬 전이금속 산화물 기반의 음극 소재로서 흑연 대비 1.5배의 부피당 용량을 나타낼 수 있다는 장점을 가지고 있으나, 낮은 전기전도도와 입자 파쇄현상으로 인하여 전해질의 분해가 가속화되어 성능이 열화되는 문제점을 가지고 있다. 본 연구에서는 이러한 문제를 개선시키기 위하여 전해질 첨가제를 도입하여 전극/전해질 계면의 개질에 따른 리튬 바나듐 옥사이드의 전기화학적 거동 특성을 보고자 하였다.
The electrochemical properties of lithium-sulfur batteries with binary electrolytes based on DME and DOL, TEGDME and DOL mixed solvent containing $LiClO_4$, LiTFSI, and LiTF salts were investigated. The ionic conductivity of 1M LiTFSI and $LiClO_4$ electrolytes based on TEGDME and DOL increased as the volume ratio of DOL solvent increased, because DOL effectively reduces the viscosity of the above electrolytes medium under the same salts concentration. The first discharge capacity of lithium-sulfur batteries in the DME and DOL-based electrolyte followed this order: LiTFSI (1,000 mAh/g) > LiTF (850 mAh/g) > $LiClO_4$ (750 mAh/g). In case of the electrolyte based on TEGDME and DOL, the first discharge capacity of batteries followed this order: $LiClO_4$ (1,030 mAh/g) > LiTF (770 mAh/g) > LiTFSI (750 mAh/g). The cyclic efficiency of lithium-sulfur batteries at 1M $LiClO_4$ electrolytes is higher than that of batteries at other lithium salts-based electrolytes. Lithium-sulfur battery showed discharge capacity of 550 mAh/g until 20 cycles at all electrolytes based on DME and DOL solvent. By contrast, the discharge capacity of batteries was about 450 mAh/g at 1M LiTFSI and LiTF electrolytes based on TEGDME and DOL solvent after 20 cycles.
분자량이 큰 Poly(ethylene oxide)[PEO] 고분자에 $LiClO_4$, $LiCF_3SO_3$ 등의 리튬염과 ethylene carbonate(EC), propylene carbonate(PC) 등의 가소제를 고정화시킨 고분자 전해질의 전기화학적 특성 및 물리적 성질을 조사하였다. 가소제가 첨가된 PEO-Li계 고분자 전해질은 상온에서 $10^{-4}S/cm$의 이온 전도도를 보였고 4.5 V(vs. $Li^+/Li$)까지 높은 전기화학적인 안정성을 나타냄으로써 리튬 2차전지에 적용 가능한 것으로 나타났다. 리튬염 및 가소제의 첨가에 따라 PEO의 결정상이 감소되었고 특히 $LiClO_4$, PC등이 $LiCF_3SO_3$, EC 등에 비하여 더 효과적인 것으로 나타났다. 리튬염의 농도가 증가할수록 고분자 전해질의 유리전이온도($T_g$)는 증가되었으며 반면에 융점온도($T_m$)는 감소하는 것으로 나타났다. 가소제가 첨가된 고분자 전해질은 $6^{\circ}C$에서 결정화 되었다.
$Li_2SiO_3$ was used as a coating material to improve the electrochemical performance of $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$. $Li_2SiO_3$ is not only a stable oxide but also an ionic conductor and can, therefore, facilitate the movement of lithium ions at the cathode/electrolyte interface. The surface of the $Li_2SiO_3$-coated $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$ was covered with island-type $Li_2SiO_3$ particles, and the coating process did not affect the structural integrity of the $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$ powder. The $Li_2SiO_3$ coating improved the discharge capacity and rate capability; moreover, the $Li_2SiO_3$-coated electrodes showed reduced impedance values. The surface of the lithium-ion battery cathode is typically attacked by the HF-containing electrolyte, which forms an undesired surface layer that hinders the movement of lithium ions and electrons. However, the $Li_2SiO_3$ coating layer can prevent the undesired side reactions between the cathode surface and the electrolyte, thus enhancing the rate capability and discharge capacity. The thermal stability of $Li[Ni_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}]O_2$ was also improved by the $Li_2SiO_3$ coating.
A bibliographical review of inorganic lithium ion conductors is presented with a focus on those potential candidates for lithium battery application. A wide variety of inorganic lithium ion conductors, both crystalline ceramics and non-crystalline glasses, are considered.
KIEE International Transactions on Electrophysics and Applications
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제3C권5호
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pp.189-193
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2003
Initial irreversible capacity (IIC) can be defined by means of the initial intercalation Ah efficiency (IIE) and the initial irreversible specific capacity at the surface (IICs) with the linear-fit range of the intercalation so as to precisely express the irreversibility of an electrode-electrolyte system. Their relationship was IIC = Qc - Q$_{D}$ = (IIE$^{-1}$ - 1) Q$_{D}$ + IICs in the linear-fit range of IIE. Here, Qc and Qd signify charge and discharge capacity, respectively, based on a complete lithium ion battery cell. Charge indicates lithium insertion to carbon anode. Two terms of IIE and IICs depended on the types of active materials and compositions of the electrode and electrolyte but did not change with charging state. In an ideal electrode-electrolyte system, IIE and IICs would be 100%, 0 mAh/g for the electrode and mAh for the cell, respectively. These properties can be easily obtained by the Gradual Increasing of State of Charge (GISOC).OC).
Lithium lanthanum titanium oxide (LLTO) is a promising ceramic electrolyte because of its high ionic conductivity at room temperature, low electrical conductivity, and outstanding physical properties. Several routes for the synthesis of bulk LLTO are known, in particular, solid-state synthesis and sol-gel method. However, the extremely low ionic conductivity of LLTO at grain boundaries is one of the major problems for practical applications. To diminish the grain boundary effect, the structure of LLTO is tuned to nanoscale morphology with structures of different dimensionalities (0D spheres, and 1D tubes and wires); this strategy has great potential to enhance the ion conduction by intensifying Li diffusion and minimizing the grain boundary resistance. Therefore, in this work, 0D spherical LLTO is synthesized using ultrasonic spray pyrolysis (USP). The USP method primarily yields spherical particles from the droplets generated by ultrasonic waves passed through several heating zones. LLTO is synthesized using USP, and the effects of each precursor and their mechanisms as well as synthesis parameters are analyzed and discussed to optimize the synthesis. The phase structure of the obtained materials is analyzed using X-ray diffraction, and their morphology and particle size are analyzed using field-emission scanning electron microscopy.
Ethylene carbonate(EC), propylene carbonate(PC), dimethyl carbonate(DMC)의 가소제와 $LiPF_6$ 리튬염 및 $TiO_2$ 충진제를 이용하여 젤형 polyacrylonitrile(PAN) 전해질을 제조하였다. 고분자 전해질의 전기화학적 안정성, 이온전도도, 리튬전극과의 호환성 등의 전기화학적 특성과 기계적 특성을 조사하였다. 이러한 고분자 전해질을 이용하여 조립된 리튬이차전지의 충방전 특성을 조사하였다 EC, PC 혼합 가소제를 이용하여 제조된 고분자 전해질은 $TiO_2$가 첨가됨에 따라 고분자 전해질이 견딜 수 있는 최대 하중이 2배 가깝게 증가하였다. EC, PC혼합 가소제와 $TiO_2$가 혼합된 고분자 전해질은 상온에서 $2\times10^{-3}S/cm$의 이온전도도를 나타내었고, 4.5V까지 전기화학적으로 안정하였다. 리튬금속을 사용하여 제조된 셀의 임피던스 결과에서도 EC, PC 혼합 가소제와 $TiO_2$가 혼합된 고분자 전해질이 20일 동안 계면 저항 $130\Omega$으로 가장 안정하였다. $LiCoO_2$ 양극과 리튬 음극, $TiO_2$가 혼합된 고분자 전해질로 구성된 전지는 충방전효율이 1C 방전속도에서 $90\%$를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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