We prepared an ionic gel polymer electrolyte for dye-sensitized solar cells (DSSCs) without leakage problem. Triiodide compound (BTDI) was synthesized by the reaction of benzene tricarbonyl trichloride with diethylene glycol monotosylate and subsequent substitution of tosylate by iodide using NaI. Bisimidazole was prepared by the reaction of imidazole with the triethylene glycol ditosylate under strongly basic condition provided by NaH. BTDI and bisimidazole dissolved in an ionic liquid were injected into the cells and permeated into the $TiO_2$ nanopores. In situ crosslinking was then carried out by heating to form a network structure of poly(imidazolium iodide), thereby converting the ionic liquid electrolytes to a gel or a quasi-solid state. A monomer (BTDI and bisimidazole) concentration in the electrolytes of as low as 30 wt% was sufficient to form a stable gel type electrolyte. The DSSCs based on the gel polymer electrolytes showed a power conversion efficiency of as high as 1.15% with a short circuit current density of $5.69\;mAcm^{-2}$, an open circuit voltage of 0.525 V, and a fill factor of 0.43.
리튬/유황 전지에 적합한 전해질을 조사하기 위하여, 여러 종류의 글라임(glyme)계 가소제를 넣은 폴리비닐리덴플로라이드(poly(vinylidene fluoride):PVdF) 겔 고분자 전해질을 제조하여 전기화학적 특성을 실험하였다. 가소제는 에틸렌옥사이드(ethylene oxide; EO) 구조를 가지는 glyme계 유기용매 중에서, EO의 체인 길이가 다른 트리글라임(triglyme), 테트라글라임(tetraglyme), 폴리글라임(polyglyme (Mn=250, 500))의 네 종류를 사용하였다. 가소제 내의 EO의 체인 길이가 길어질수록 PVdF 겔 고분자 전해질의 이온전도도는 감소하였다. PVdF 겔 고분자 전해질의 가소제로 triglyme을 사용한 경우의 이온전도도가 $5.38{\times}10^{-4}\;S/cm$로 가장 높았으며, polyglyme(Mn=500)를 사용한 경우에는 $2.80{\times}10^{-4}\;S/cm$으로 가장 낮았다. 그러나 계면저항은 tetraglyme을 사용한 경우에 가장 낮게 나타났으며, 이 전해질을 리튬/유황 전지에 적용하였을 때 1232 mAh/g-S(이론용량의 70%)의 높은 초기 방전 용량을 나타내었다.
Hydroxyethyl-cellulose (HEC) 함량별로 겔 타입 내부전해질을 제작하여 이온전도도와 내구성 측정 실험을 수행하였다. 이온전도도 측정결과 HEC 함량이 증가할수록 이온전도도가 감소하여 12% 함량의 겔 타입 내부전해질은 기준전극에 적용이 어려울 것으로 판단하였다. HEC 함량별 내구성 실험결과, HEC의 함량이 감소할수록 carrier density가 증가하여 다공성 막을 통해 유출되는 전해질(KCl)의 양이 증가하였다. 따라서 선박평형수 처리장치와 같이 장시간 사용하기 위해 겔 타입 내부전해질을 HEC 10%로 선정하였다. HEC 10%의 겔 타입 내부전해질을 이용하여 기준전극과 TRO (total residual oxidants) 센서를 제작하여 TRO 분리능 실험을 수행하였다. TRO 센서에 50 mV의 전위를 30 s 동안 동일하게 인가하여 전류변화를 비교한 결과 0.2~30 PSU 조건에서 0~15 mg/L의 TRO 농도가 분리됨을 확인하였다. 따라서 HEC를 이용한 겔 타입 내부전해질을 TRO 센서에 적용할 수 있으며, 이를 이용하여 담수뿐만 아니라 해수 조건에서 TRO를 측정할 수 있음을 확인하였다.
염료감응형 태양전지에 사용되기 위한 유기/무기 복합소재를 합성하였다. 다양한 분자량(400, 600, 1,500, 3,400)의 polyethylene glycol의 양 끝단을 ethoxysilane기로 치환하여 전구체를 제조하였으며, 전구체의 졸-겔 반응을 통하여 복합소재를 합성하였다. 전해질막은 유기/무기 복합소재를 NaI 및 $I_2$로 도핑하여 제조하였으며, 제조한 전해질막의 이온전도 특성을 측정하였다. 전해질막의 이온전도도는 원료로 사용한 PEG에 크게 영향을 받았으며 가장 높은 이온전도도는 분자량 1,500의 PEG를 원료로 사용한 전해질 막에서 볼 수 있었다. 복합전해질막은 전도도에 있어서 큰 향상을 보였다. PEO 전해질막에 비하여 분자량 1,500의 PEC로 제조한 복합전해질막은 월등하게 높은 이온전도도를 보였다.
Hybrid composite membranes were prepared by coating poly(ethylene oxide) and $SiO_2$ particles onto the porous polypropylene nonwoven matrix. Gel polymer electrolytes prepared by soaking the hybrid composite membranes in an organic electrolyte solution exhibited ionic conductivities higher than $1.1{\times}10^{-3}Scm^{-1}$ at room temperature. Dyesensitized solar cell (DSSC) employing the hybrid composite membrane with PEO and 10 wt % $SiO_2$ exhibited an open circuit voltage of 0.77 V and a short circuit current of 10.78 $mAcm^{-2}$ at an incident light intensity of 100 $mWcm^{-2}$, yielding a conversion efficiency of 5.2%. DSSC employing the hybrid composite membrane showed more stable photovoltaic performance than that of the DSSC assembled with liquid electrolyte.
A layer of $TiO_2$ thin film less than ~500nm in thickness, as a blocking layer, was coated by sol-gel method directly onto the anode electrode to be isolated from the electrolyte in dye-sensitized solar cells (DSCs). This is to prevent the electrons from back-transferring from the electrode to the electrolyte (I-/I3-). The effects of heat treatment conditions of the gel and as-coated film on the thickness and consolidation to substrate were studied. The flexible DSCs were fabricated with working electrode of Ti thin foil coated with blocking $TiO_2$ layer, dye-attached mesoporous $TiO_2$ film, gel electrolyte and counter electrode of Pt-deposited indium doped tin oxide/polyethylene naphthalate (ITO/PEN). The photo-current conversion efficiency of the cell was 5.3% ($V_{oc}=0.678V$, $J_{sc}=12.181mA/cm^2$, ff=0.634) under AM1.5, 100 mW/$cm^2$ illumination.
Yoon, Sang A;Oh, Nu Ri;Yoo, Ae Ri;Lee, Hee Gyun;Lee, Hee Chul
한국세라믹학회지
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제54권4호
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pp.278-284
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2017
In this work, Ta-substituted $Li_7La_3Zr_{2-x}O_{12}$ (LLZTO) powder and pellets with garnet cubic structure were fabricated and characterized by modified and optimized sol-gel synthesis. Ta-substituted LLZO powder with the smallest grain size and pure cubic structure with little pyrochlore phase was obtained by synthesis method in which Li and La sources in propanol solvent were mixed together with Zr and Ta sources in 2-methoxy ethanol. The LLZTO pellets made with the prepared powder showed cubic garnet structure for all conditions when the amount of Li addition was varied from 6.2 to 7.4 mol. All the X-ray peaks of the pyrochlore phase disappeared when the Li addition was increased above 7.0 mol. When the final sintering temperature was varied, the LLZTO pellet had a pyrochlore-mixed cubic phase above $1000^{\circ}C$. However, the surface morphology became much denser when the final sintering temperature was increased. The sol-gel-driven LLZTO pellet with a sintering temperature of $1100^{\circ}C$ showed a lithium ionic conductivity of 0.21 mS/cm when Au was adopted as electrode material for the blocking capacitor. The results of this study suggest that modified sol-gel synthesis is the optimum method to obtain cubic phase of LLZTO powder for highly dense and conductive solid electrolyte ceramics.
The effect of a dense $TiO_2$ blocking layer prepared using the sol-gel method on the performance of dye-sensitized solar cells was studied. The blocking layer formed directly on the working electrode, separated it from the electrolyte, and prevented the back transfer of electrons from the electrode to the electrolyte. The dyesensitized solar cells were prepared with a working electrode of fluorine-doped tin oxide glass coated with a blocking layer of dense $TiO_2$, a dye-attached mesoporous $TiO_2$ film, and a nano-gel electrolyte, and a counter electrode of Pt-deposited FTO glass. The gel processing conditions and heat treatment temperature for blocking layer formation affected the morphology and performance of the cells, and their optimal values were determined. The introduction of the blocking layer increased the conversion efficiency of the cell by 7.37% for the cell without a blocking layer to 8.55% for the cell with a dense $TiO_2$ blocking layer, under standard illumination conditions. The short-circuit current density ($J_{sc}$) and open-circuit voltage ($V_{oc}$) also were increased by the addition of a dense $TiO_2$ blocking layer.
전해질 센서 감지막으로 사용되어 온 PVC 감지막은 센서 표면과의 낮은 부착력으로 인하여 센서 수명을 단축시켰고, 감지막의 규격화와 양산화가 어려웠다. 이러한 문제를 해결하고자 감지막 용액은 중성 캐리어(ionophore), 고분자 지지체(TEOS:DEDMS=1:3), 용매(에탄올) 그리고 촉매(염산)들을 혼합하여 sol-gel 방법으로 제조하였다. 그리고 감광성 고분자물질(THB30)로 만들어진 마이크로풀(micropool)내에 리프트-오프(lift-off) 기법으로 감지막을 형성하였다. 제작된 전해질 센서는 MISFET(metal-insulator-semiconductor field-effect transistor)의 전형적인 전기적 특성을 보였다. K-, Ca-, Na-ISFET은 넓은 농도범위에서 각각 53, 25, 50 mV/decade의 감도를 보였다. 감응시간은 약 90초이며 드리프트는 약 0.05 mV/hour였다. Sol-gel 법과 리프트-오프 기법은 감지감 형성에 적용될 수 있었으며, 센서의 규격화와 양산화를 개선시킬 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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