본 연구에서는 컬럼실험을 통해서 여러 종류의 콜로이드가 같이 존재할 때의 거동을 관찰하였다. 본 실험에서는 일반 pH조건에서 서로 반대의 표면전하를 띠는 ferrihydrite (100 nm; 양전하)와 비정질 $SiO_2$ (40 nm, 80 nm; 음전하) 나노입자들와 음전하를 띠는 $177{\sim}250{\mu}m$의 석영을 고정상으로 이용하였다. 실험결과는, 양전하를 띠는 콜로이드(ferrihydrite)가 존재한다고 하더라도 그 비율이 많지 않으면 음전하를 띠는 콜로이드($SiO_2$)와의 상호작용에 의해서 석영고정상 속을 쉽게 이동될 수 있음을 보여주었다. 이는 자연조건하에서는 양전하를 띠는 오염물질과 음전하를 띠는 오염물질이 동시에 콜로이드에 의해서 이동될 수 있음을 지시한다.
본 연구에서는 자연에서 산출빈도가 높은 3가 비소(아비산염)와 two-line ferrihydrite와의 표면흡착반응의 기작을 살펴보기 위하여 3가 비소를 흡착시킨 two-line ferrihydrite에 대한 X선 흡수분광 분석을 수행하였다 연구에 사용된 two-line ferrihydrite는 실험실에서 합성하여 사용하였으며, 산성과 염기성 환경에서의 표면반응 기작을 비교하기 위하여 pH 4와 10에서 연구를 수행하였다. 또한 각 pH 조건별 3가 비소의 흡착농도에 따른 표면반응의 차이를 비교 평가하였다. X선 흡수분광 분석결과에서 얻은 EXAFS 영역에서의 비소 3가에 대한 구조 변수들을 살펴보면 As-O 배위수는 3.1~3.3개 거리는 1.74~1.79 ${\AA}$으로 two-line ferrihydrite 표면에 흡착된 As(III) complex의 구조 단위체가 $AsO_3$임이 확인되었다. As(III)-Fe쌍은 주로 안정된 형태의 bidentate binuclear comer-sharing ($^2C$)의 결합구조를 갖는 것으로 나타났으며, bidentate mononuclear edge-sharing ($^2E$)와 $^2C$가 혼합된 결합구조도 공존하는 것으로 조사되었다. pH 4에서는 흡착농도에 따라 다른 표면구조를 가지는 반면, pH 10에서는 흡착 농도에 상관없이 동일한 표면구조를 보이는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 3가 비소와 two-line ferrihydrite의 표면반응은 pH와 농도에 의해서 영향을 받는다는 거시적인(macroscopic) 흡착실험 연구결과가 미시적인(microscopic) X선 흡수분광 결과에 의해서 해석될 수 있음을 의미한다.
울산시에 삼동면에 위치한 천부 관정 지하수들 중 일부는 탁도가 음용수 기준을 크게 초과한다. 광물학적 분석결과, 극미립 부유입자는 지름 $0.5\;{\mu}m$ 이하의 구상 페리하이드라이트(ferrihydrite), 페리하이드라이트로 교대된 나선형 철산화 박테리아 섬유, 그리고 이들의 집합체였다. 페리하이드라이트는 거의 비정질로서 2개의 전자회절환만 관찰되었고, Si와 P가 함유되어 있었다. 나선형 철산화 박테리아는 지하수의 용존 $Fe^{2+}$의 산화뿐만 아니라 페리하이드라이트의 침전 장소를 제공하였다. 주변의 보통 지하수와 비교하여 pH와 Eh가 낮고, Ca 함량과 알칼리도가 높아서 한국 탄산약수의 일반적 수질 특정과 잘 부합되어, 용존철이 풍부한 심부 기원 탄산수의 유입이 추정된다. 따라서 높은 페리하이드라이트 탁도는 pH, Eh, 알칼리도 등의 수질인자와 함께 천부 지하수 관정을 이용한 심부 기원 탄산지하수 추적의 지시자로 활용될 가능성이 있다.
최근 들어 비소오염에 대한 환경적 관심이 증대되면서, 세계적으로 비소에 대한 음용수 기준이 강화되고 있으며, 국내적으로도 비소로 오열된 지하수 덴 토양의 출현 빈도가 높아지면서 비소 오염과 그에 대한 처리 및 대책이 주요한 환경적 관심사로 대두되고 있다. 지중에서 비소의 거동은 주로 산화물들과 점토광물에 의하여 제어되는데, 특히 철(산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 다양한 철(산)수산화물들 중 2-line ferrihydrite가 비소의 거동에 어떠한 영향을 미치는가를 파악하기 위하여 수행되어졌다. 다양한 비소 화학종들 중 자연 상에서 발현 빈도수가 가장 큰 3가 비소(아비산염)와 5가 비소(비산염)가 2-line ferrihydritc와 어떠한 흡착 특성을 갖는지 비교하여 연구하였다. 비소의 흡착제로 실험실에서 제조되어 이용된 2-line ferrihydrite는 $10\sim200nm$의 작은 나노 크기, $247m^{2}/g$의 비교적 큰 비표면적, 다른 철(산)수산화물보다 높은 8.2의 영전하 pH 등을 갖는 것으로 나타났는데, 이러한 2-line ferrihydrite의 대표적인 물리화학적인 특성들은 비소의 흡착제로서 매우 적합한 것으로 조사되었다. 평형흡착 실험결과, 3가 비소가 5가 비소보다 월등히 높은 흡착력을 보였으며, 3가 비소는 pH 7.0, 5가 비소는 pH 2.0에서 가장 놀은 흡착력을 보이는 것으로 나타났다. 3가 비소는 pH 12.2를 제외하고는 pH에 따른 흡착량이 크게 차이를 보이지 않은 반면, 5가 비소는 pH가 증가함에 따라 흡착량이 현격하게 갈소하는 것으로 나타났다. pH에 따른 비소의 흡착특성을 보다 더 자세하게 초찰한 견과, 3가 비소는 pH 8.0까지는 흡착량이 증가하다가 pH 9.2 이상에서는 흡착량이 급격하게 같소하는 것으포 나타났다. 5가 비소의 경우에는 pH가 증가할 수록 비교적 일정하게 흡착량이 갉소하는 것을 알 수 있었다. 이렇게 비소 화학종에 따라서 상이한 흡착특성을 보이는 이유는 pH에 따른 각 비소 화학종의 화학져 존재 형태(chemical speciation)와 2-line ferrihydrite의 표면전하의 변화 등이 복합적으로 작용하기 때문인 것으로 사료된다. 각 비소 화학종과 2-line ferrihyite와의 흡착특성을 반응속도론적 관점에서 고찰한 결과, 대부분의 비소종들이 2시간 이내에 흡착이 거의 완료되는 것으로 나타났으며, 두 종류의 비소 화학종과 2-line ferrihydrite의 흡착 반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모댁은 power function과 elovich model인 것으로 조사되었다.
Kim, Jae-Gon;Jung, Pil-Kyun;Yun, Eul-Soo;Jung, Yeun-Tae;Hyon, Geun-Soo;Zhang, Yongsun
한국광물학회지
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제13권3호
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pp.115-120
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2000
황철석의 산화에 의한 토양 및 지표수의 산성화는 심각한 환경문제를 야기하여 왔다. 특이산 성토의 이차광물과 화학적 특징은 풍화과정을 반영하고 있다. 택지 및 골프장 조성과정에서 지표에 노출된 11.8% 황철석을 함유한 열수변질 안산암의 풍화에 따른 광물학적 변화를 X-선 회절, 전자현미경 (SEM, TEM), 배수의 화학분석을 통하여 연구하였다 수용성 염, ferrihydrite, jarosite가 풍화과정의 이차 광물로서 관찰되었다. 전자현미경하에서, ferrihydrite는 미세입자들의 입단, jarosite는 판상, 수용성 염은 기둥모양을 나타내었다. 안산암 내에 존재하는 황철석은 입자의 크기가 증가할수록 정육면체 형태/육각기둥 형태의 비가 증가하였다. 배수는 강산성 (pH 3.5) 이었으며 ferrihydrite, jarosite와 화학적 평형을 이루고 있었다.
동해탄광 일대에서 산성광산배수가 유입되는 하천의 바닥에는 적갈색과 황갈색의 침전물이 형성되고 있다. 이 침전물에 대한 X-선 회절분석 결과 적갈색 침전물은 대부분 페리하이드라이트이며 소량의 침철석을 포함하고 있는 반면에 황갈색 침전물은 슈워트마나이트로 구성되어 있다. 열분석과 가열 실험에서 페리하이드라이트와 슈워트마나이트는 약 $400^{\circ}C$에서 결정도가 낮은 적철석으로 변화하며 $700 ^{\circ}C$에서는 결정도가 높은 적철석으로 변화한다.
Kim, Sung-Won;Seo, Hyang-Yim;Lee, Young-Boo;Park, Young-Seog;Kim, Kyung-Suk
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제29권10호
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pp.1969-1972
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2008
In this study, horse spleen apoferritins were induced to form biominerals using up to 3000 Fe atoms per protein molecule. The morphology and crystallinity of the nanometer-sized biominerals formed in the ferritins were then analyzed using field emission-energy filtering-transmission electron microscopy (FE-TEM). The ferritins were found to have reconstitution yields of 60-70% in the experiments. The mean core size of the ferritins varied somewhat with protein concentrations, indicating that crystal growth in ferritins could be controlled via protein concentrations. The core mineral size increased with the amount of Fe used. Lattice fringes of the core, associated with good crystallinity, were found in all samples. The lattice fringe images of a single domain ferrihydrite mineral appeared frequently in the (011) planes (d-spacing of 0.246 nm) under [100] zone axis in all samples of this study. In addition, the lattice image occasionally revealed fringes corresponding to the (100) planes (d = 0.254 nm) from the [001] zone axis, indicating the characteristic pattern of hexagonal crystal lattice. Diffraction patterns in the minerals identified as ferrihydrite were fitted well into the space group of $P3_{1c}$.
2종류의 제철 반응조에 있어서, 각종의 반응조건 하에 생성한 산화철을 x-ray회절과 M$\ddot{o}$ssbauer spectroscopy실험으로 철산화 물질을 동정한 결과, 여재 표면에 부착한 철 산화물의 결정은 pH 조건에 관계없이 Ferrihydrite($Fe_5HO_8{\cdot}4H_2O$)이었으며, Batch(회분) 실험에서 생긴 철 산화 물질은 가수분해에 의해 생긴 것으로, Microcrystalline Goethite 이었다.
페리하이드라이트는 산상광산배수를 포함한 자연 환경에서 쉽게 관찰되는 산화철 광물로 결정도가 낮고 높은 비표면적을 갖고 있어 다른 이온과의 반응성이 매우 우수하여 환경유해물질과의 반응을 통하여 이의 제거가 가능하다. 그러나 페리하이드라이트는 준안정성 광물이기 때문에 표면적이 작고 결정도가 높은 다른 광물로의 상변화로 흡착된 이온들의 방출 가능성도 존재한다. 본 연구에서는 비산염, 크롬산염, 셀레늄산염의 페리하이드라이트에 대한 흡착 특성과 광물상 변화까지 고려한 페리하이드라이트의 산화음이온 제거 효능을 연구하였다. 실험 시 pH 4와 8에서 연구에 사용된 산화음이온들의 흡착은 pH 8에서 셀레늄산염을 제외하고 Langmuir와 Freundlich 두 흡착 모델과 잘 일치하였다. 각 산화음이온의 흡착량은 pH에 따른 표면 전하의 차이로 인하여 pH 4의 경우 pH 8보다 더 높았다. 흡착 량은 비산염, 크롬산염, 그리고 세레늄산염의 순서를 보여주었다. 이러한 흡착모델과 흡착량은 각 산화음이온의 흡착 시 페리하이드라이트 표면에서 일어나는 서로 다른 흡착 기작을 잘 대변한다. 이러한 흡착 특성은 광물상의 변화와도 밀접한 연관성이 있었다. pH 4에서는 침철석 혹은 적철석으로의 상변화를 보여주었으나, pH 8에서는 적철석으로의 상변화만이 관찰되었다. 산화음이온 종 중 비산염은 가장 높은 흡착력을 보여주며, 흡착 후 페리하이드라이트의 실험 기간 내 거의 상변화를 일으키지 않았다. 이와 달리 크롬산염과 셀레늄산염은 비산염에 비하여 광물상 변화가 더 빨랐으며 세 산화음이온 중 셀레늄산염의 지연 효과가 가장 낮았다. 페리하이드라이트는 비산염에 대하여 높은 흡착 능력과 낮은 상변화로 인하여 효과적인 제거가 가능하지만 다른 두 산화음이온 종은 낮은 흡착량과 추가적인 광물상 변화로 비산염에 비하여 제거 효과가 떨어지고 크롬산염의 경우 낮은 pH 환경에서 낮은 농도의 경우에에만 효율적인 제거가 가능할 것으로 판단된다.
광산 활동에서 비롯된 Fe(II)은 광산 배수를 따라 지표의 산화 환경에 노출되어 다양한 Fe(III)-산화수산화물로 침전된다. 대표적인 Fe(III) 침전 광물 중 하나인 페리하이드라이트는 결정도가 매우 낮아 비표면적이 크기 때문에, 중금속 및 다른 오염물질을 흡착하기에 용이하다. 페리하이드라이트는 자연 환경에서 열역학적으로 좀더 안정적인 침철석으로 전이된다. 페리하이드라이트에서 침철석으로 전이되는 동안 일어나는 중금속의 거동을 예측하기 위해서 산성광산배수에서 일어나는 페리하이드라이트에서 침철석으로의 전이와 이와 연관된 중금속의 유동성에 대한 정보는 중요하다. 광물 전이와 중금속 거동을 분석하기 위해 흥진태맥 석탄광의 산성광산배수 정화 시설의 코어 시료에 대하여 X-선 회절 분석(XRD), 화학 분석, 통계 분석이 시행되었다. XRD 결과는 페리하이드라이트가 코어 시료 상단에서 하단으로 점차 침철석으로 전이되었음을 보여주었다. 화학 분석 결과 코어시료에서 As의 상대적 농도는 배수에 비하여 매우 높아 As가 철옥시수산화물에 강하게 흡착 되었거나 공침되었을 가능성이 큼을 지시한다. 상관 분석 결과 또한 As와 Fe의 높은 친화도를 보여주어, 철광물이 침전하는 동안 As가 광산 배수에서 쉽게 제거될 수 있음을 나타냈다. 코어 시료에서 깊이가 깊어질수록 Fe에 대한 As, Cd, Co, Ni, Zn의 농도비는 대체로 감소하여, 광물 전이 시 배수 내 이들의 농도를 증가시킬 수 있음을 나타냈다. 이와 반대로 Fe에 대한 Cr의 농도는 깊이가 증가할수록 증가하였는데 이 것은 chromate과 철광물과의 화학결합과 페리하이드라이트와 침철석의 표면 전하로 인한 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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