동전해 과정중 비소를 제거하는 과정에서 생성된 함비소 동슬라임으로부터 비소의 희수와 고순도 비소의 제조를 위한 기초적인 자료를 얻기 위하여 함비소 슬라임의 염산침출실험을 행하였다. 함비소 슬라임은 Cu와 As의 금속간화합물인 $\beta-Cu_3As$가 주이며, 그밖에 미량의 $CU_2O$dhkCusAs가 혼재되어 있었다. 함비소 슬라임의 최적 염산침출조건은 슬라임입도 -140 mesh, 반응온도 $60^{\circ}C$ 염산과 슬라임의 비 3:1, 산소유량 1.25l/min, 침출반응시간 150분이었으며, 위의 침출실험조건에서 비소의 최대 침출들은 98%이었다.
사용후핵연료의 파이로처리기술에 대한 국내외 특허동향을 분석하였다. 1975-2009년에 걸쳐 한국, 미국, 일본 및 유럽연합에서 출원된 특허에 대하여 출원국별, 출원인별, 연도별 및 세부기술분야별로 구분하여 그 내용을 비교함으로써 파이로처리기술 개발 현황을 분석하였다. 그리고 주요 출원인의 세부기술별 특허활동지수로부터 특정분야의 기술개발 편중도, 분석대상 특허의 피인용횟수와 패밀리수로부터 각국의 기술 경쟁력을 조사하였다. 또 장차 파이로처리기술의 실용화에 대비하여 필수 요소기술들을 도출하고 그에 대한 현기술 수준과 기술개발동향 등을 파악하였다.
Pyroprocessing technology was developed in the beginning for metal fuel treatment in the US in the 1960s. The conventional aqueous process, such as PUREX, is not appropriate for treating metal fuel. Pyroprocessing technology has advantages over the aqueous process: less proliferation risk, treatment of spent fuel with relatively high heat and radioactivity, compact equipment, etc. The addition of an oxide reduction process to the pyroprocessing metal fuel treatment enables handling of oxide spent fuel, which draws a potential option for the management of spent fuel from the PWR. In this context, KAERI has been developing pyroprocessing technology to handle the oxide spent fuel since the 1990s. This paper describes the current status of pyroprocessing technology development at KAERI from the head-end process to the waste treatment. A unit process with various scales has been tested to produce the design data associated with the scale up. A performance test of unit processes integration will be conducted at the PRIDE facility, which will be constructed by early 2012. The PRIDE facility incorporates the unit processes all together in a cell with an Ar environment. The purpose of PRIDE is to test the processes for unit process performance, operability by remote equipment, the integrity of the unit processes, process monitoring, Ar environment system operation, and safeguards related activities. The test of PRIDE will be promising for further pyroprocessing technology development.
동은 약 11,500년 전에 인류가 최초로 사용한 금속이다. 그러나 동은 지각 중에 그다지 풍부하지 않은 금속이다. 동은 높은 열전도도와 전기전도도 그리고 어느 정도의 내식성을 가지고 있다. 특히 동은 품질의 저하 없이 100 % 리사이클링할 수 있는 금속이다. 또 동스크랩을 리사이클링하면 1차 지금 생산과 비교하여 에너지 및 환경부하를 저감할 수 있다. 따라서 최근에는 동사용량의 약 30 %는 리사이클링에 의해 공급되고 있다. 동스크랩은 1차 제련소나 2차제련소에서 정련하고 있으며, 리사이클링에 사용하는 노나 공정은 스크랩의 품질이나 등급에 따라 차이가 있다. 동함유 2차 자원은 동함유량에 따라 정련이 필요하며, 최종적으로 전해정련에 의해 전기동을 생산하고 있다. 본 연구에서는 동의 1차지금 생산 및 리사이클링 공정에 대해 고찰하였다.
The electrorefining process is generally composed of two recovery steps in pyroprocessing - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. The liquid cathode processing is necessary to separate cadmium from the actinide elements since the actinide deposits are dissolved or precipitated in a liquid cathode. Distillation process was employed for the cathode processing. It is very important to avoid a splattering of cadmium during evaporation due to the high vapor pressure. In this study, a multi-layer porous round cover was proposed and examined to develop a splatter shield for the Cd distillation crucible. Cadmium vapor can be released through the holes of the shield, whereas liquid drops can be collected in the multiple hemisphere. The collected drops flow on the round surface of the cover and flow down into the crucible. The crucible cover was fabricated and tested in the Cd distiller. The cover was made with three stainless steel round plates with a diameter of 33.50 mm. The distance between the hemispheres and the diameter of the holes are 10 and 1 mm, respectively. About 40 grams of Cd and about 4 grams of Bi was distilled at a reduced pressure for two hours at $470^{\circ}C$. After the Cd distillation experiment, cadmium was not detected and more than 90 % of Bi remained in the ICP-OES analysis. Therefore the crucible cover can be a candidate for the splatter shield of the Cd distillation crucible. Further development of the crucible cover is necessary for the decision of the optimum cover geometry and the operating conditions of the Cd distiller.
Kim, Si Hyung;Kim, Taek-Jin;Kim, Gha-Young;Shim, Jun-Bo;Paek, Seungwoo;Lee, Sung-Jai
한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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한국방사성폐기물학회 2017년도 추계학술논문요약집
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pp.73-73
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2017
Pyroprocessing at KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute) consists of pretreatment, electroreduction, electrorefining and electrowinning. SFR (Sodium Fast Reactor) fuel is prepared from the electrowinning process which is composed of LCC (Liquid Cadmium Process) and Cd distillation et al. LCC is an electrochemical process to obtain actinides from spent fuel. In order to recover actinides inert anodes such as carbon material are used, where chlorine gas ($Cl_2$) evolves on the surface of the carbon material. And, stainless steel (SUS) crucible should be installed in large-scale electrowinning system. Therefore, the effect of chlorine on the SUS material needs to be studied. LiCl-KCl-$UCl_3$-$NdCl_3$-$CeCl_3$-$LaCl_3$-$YCl_3$ salt was contained in 2 kinds of electrolytic crucible having an inner diameter of 5cm, made of an insulated alumina and an SUS, respectively. And, three kinds of electrodes such as cathode, anode, reference were used for the electrochemical experiments. Both solid tungsten (W) and LCC were used as cathodes. Cd of 45 g as the cathode material was contained in alumina crucibles for the deposition experiments, where the crucible has an inner diameter of 3 cm. Glassy carbon rod with the diameter of 0.3 cm was employed as an anode, where shroud was not used for the anode. A pyrex tube containing LiCl-KCl-1mol% AgCl and silver (Ag) wire having a diameter of 0.1cm was used as a reference electrode. Electrodeposition experiments were conducted at $500^{\circ}C$ at the current densities of $50{\sim}100mA/cm^2$. In conclusion, Fe ions were produced in the salt during the electrodeposition by the reaction of chlorine evolved from the anode and Fe of the SUS crucible and thereby LCC system using SUS crucible showed very low current efficiencies compared with the system using the insulated alumina crucible. Anode shroud needs to be installed around the glassy carbon not to influence surrounding SUS material.
베트남 홍케 광화대의 동도 및 호아하이 지역으로 부터 채취된 사금은 일반적으로 세립질로서, 동도 지역 사금은 호아하이 지역에 비하여 상대적으로 큰 입도와 낮은 분급도의 경향성을 보여준다. 이들 사금 입자의 산출형태는 장경과 단경의 비에 의하여 spherical, subprismoidal, prismoidal 및 irregular로 분류 할 수 있으며, spherical form이 ${\approx}75%$인 호아하이 지역에 비하여 동도 지역 사금 업자들의 형태는 다양하게 관찰된다. 이러한 산상에 의하면, 동도지역에 비하여 호아하이지역 사금의 이동거리 (또는 시간)가 걸었던 것으로 추정된다. 이들 사금은 그 화학조성에 의하여 electrum (type I, fineness=568~931), amalgam (type II, fineness=671~927), native gold (type III, fineness=923~999) 등으로 분류된다. Type I은 그 산출특정에 따라 상대적으로 낮은 함은량 (11~39 atomic % Ag)을 갖는 type IA와, 상대적으로 높은 함은량 (40~58 atomic % Ag)을 갖는 type IB로 세분되며, 이는 기원광상산 electrum의 화학조성을 보여주는 것으로 사료된다. Type II는 주로 호아하이지역에서 산출되며, 함수은량은 동도지역의 사금이 낮은 경향을 보여준다. Type III는 주로 type I 또는 type II 사금업자의 가장자리에 산출한다. 이들 type III의 gold-rich rim은 이동과 풍화과정중 산화환경에서 야기된 self-electrorefining과 silver의 preferential dissolution에 기인된 것으로 사료된다. 홍케지역 사금중 적어도 일부 높은 함수은량을 보이는 경우는 함금-은 천열수 광상과 유사한 환경에서 생성된 기원광상으로부터 유래되었을 것으로 추정된다.
본 연구에서는 구리와 귀금속이 함유된 PCB 스크랩을 양극동으로 사용하여 $H_2SO_4$농도, 전류밀도 변화에 대하여 전해정련 실험을 수행하였다. 전해정련 실험을 통해 각 전극에서 회수된 Cu와 slime에 대하여 농도 분석을 하고 원소들의 거동을 확인하였으며, 전류효율도 계산하였다. $H_2SO_4$ 농도가 증가할수록 전류효율과 Cu의 순도는 감소하였지만 양극 슬라임 내에 귀금속은 2.0 M $H_2SO_4$ 조건에서 최대로 농축되었다. 또한 전류밀도가 증가할수록 전류효율은 감소하였고 Cu의 순도는 증가하는 경향을 나타내었으며 양극 슬라임 내에 귀금속은 $300A/m^2$ 조건에서 최대로 농축되었다. Pilot scale 실험 결과, 양극 슬라임에 Au 함량은 8,705 mg/kg, Ag 함량은 35,092 mg/kg으로 나타났고, 초기의 함량과 비교했을 때 Au는 약 16배, Ag는 약 14배 농축이 가능하였다.
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다. 용융염 전해공정을 이용하는 파이로프로세싱은 사용후핵연료에 존재하는 장 반감기 고독성 원소와 고방열 핵종을 분리하여 고준위 폐기물을 줄이면서도 고속로의 원료물질을 공급하고, 소듐냉각고속로에서는 이를 이용하여 전력을 생산한 후 다시 그 사용후핵연료를 파이로프로세싱에서 원료물질로 가공하는 개념이다. 파이로프로세싱의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 산화물 형태의 사용후핵연료를 금속으로 전환시켜 후속 공정인 전해정련공정에 금속을 공급하는 역할을 한다. 파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정의 상용화를 위해서는 고용량, 고효율의 시스템 개발이 요구되므로 양극과 음극에서 공정 속도의 영향을 미치는 인자를 연구하였다.
전해정련공정을 통해 생산된 우라늄 전착물은 약 30%의 용융염을 포함하고 있으므로, 순수한 우라늄을 회수하여 금속 잉곳으로 용이하게 제조하기 위해서는 용융염을 먼저 제거하는 공정이 필요하다. 우라늄 전착물의 염증류 거동을 고찰하기 위해서는 염증류의 주요 공정변수인 유지온도와 진공압의 염제거율에 대한 영향를 고찰해야 한다. 이전 연구에서 우라늄전착물에 대한 염증류 거동에 대해 Hertz-Langmuir 관계식을 적용하여 각 용융염의 휘발 조건에 대해 염휘발계수를 얻을 수 있었으며 이로부터 우라늄 전착물에 대해 99% 이상의 염제거율을 나타내는 염증류공정의 조업조건을 도출하였다[1]. 한편, 염증류 장치에서 사용되는 재질인 스테인리스강에 대해 우라늄 전착물에서 염휘발된 우라늄 금속이 스테인리스강의 주성분인 철, 니켈, 크롬 등과 공정(eutectic melt)을 형성하지 않는 온도에서 염증류공정을 수행해야 하는 제한 조건이 따른다. 이번 연구에서는 우라늄 금속과 스테인리스강과의 반응성을 검토함으로써 우라늄 전착물의 염을 99% 이상 제거할 수 있는 조건을 확인하였다. 그리고 염증류 속도를 증진시키며 휘발된 염을 더 효율적으로 회수하기 위해 공급되는 알곤 흐름에 의한 염증류 장치의 열해석을 수행함으로써 알곤 흐름에 의한 우라늄 전착물에 대한 염증류 거동을 고찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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