Anaerobic reductive dechlorination of tetrachloroethylene(PCE) to ethylene was investigated by performing laboratory experiments using semi-continuous flow two-in-series soil columns. The columns were packed with soils obtained from TCE-contaminated site in Korea. Site ground water containing lactate(as electron donor and/or carbon source) and PCE was pumped into the soil columns. During the first operation with a period of 50 days, injected mass ratio of lactate and PCE was 620:1 and incomplete reductive dechlorination of PCE to cis-DCE was observed in the columns. However, complete dechlorination of PCE to ethylene was observed when the mass ratio increased to 5,050:1 in the second operation, suggesting that the electron donor might be limited during the first operation period. During the degradation of cis-DCE to ethylene, the concentration of hydrogen was $22{\sim}29mM$. These positive results indicate that the TCE-contaminated groundwater investigated in this study could be remediated through biological anaerobic reductive dechlorination processes.
전자공여체로 벤조산염을 이용한 perchloroethene(PCE)의 환원성 탈염소화 과정에서 전자공여체의 첨가량 및 초기 미생물 식종량이 탈염소화에 미치는 영향을 평가하기 위하여 회분식 실험을 수행하였다. 벤조산염이 탈염소화를 위한 양론비 이하(전자공여체/수용체 비=0.5와 1)로 첨가된 경우 탈염소화 효율은 벤조산염 첨가량이 증가함에 따라 71%에서 94.3%로 증가하였으나, 탈염소화에 이용된 전자공여체의 분율은 92.7%에서 79.6%로 감소하였다. 메탄생성은 PCE와 trichloroethene(TCE)가 모두 cis-1,2-dichloroethene(cDCE)으로 전환된 후 문턱농도(threshold value, 10 nM) 이상으로 수소농도가 유지되는 동안 진행되었다. 벤조산염이 양론비 이상으로 첨가된 경우 탈염소화 완료 후 잔존하는 수소는 메탄생성량을 증가시켰다. 식종 미생물량의 증가는 지체기를 감소시켰지만 최대 탈염소화 속도는 벤조산염 분해 속도에 의해 결정되어 식종 미생물량에 큰 영향을 받지 않았다. 식종 미생물 농도가 높은 경우 초기 활발한 탈염소화로 인하여 메탄생성량은 감소하고, 탈염소화 효율은 증가하였다.
실험실 규모의 반연속 흐름 2단 토양컬럼을 이용하여 사염화에틸렌(PCE)에서 에틸렌으로의 혐기성 환원 탈염소화 반응특성을 조사하였다. 국내의 TCE로 오염된 현장에서 토양을 채취하여 컬럼 반응조에 충진하고, lactate(전자공여체 그리고/혹은 탄소원으로서)와 PCE를 함유한 현장 지하수를 컬럼 반응조로 주입하였다. 운전초기 약 50일 경과기간 동안 유입 lactate와 PCE의 질량비는 620:1이었는데, 이때 PCE에서 cis-DCE로의 불완전한 환원성 탈염소화가 관찰되었다. 그러나 유입 lactate와 PCE의 질량비를 5,050:1로 증가시킨 두번째 운전기간동안 PCE에서 ethylene로의 완벽한 탈염소화를 관찰할 수 있었는데, 이는 초기 운전기간 동안의 적절한 전자공여체의 공급의 중요성을 보여 주었다. PCE에서 cis-DCE로의 탈염소화율은 $0.62{\sim}1.94\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었고, cis-DCE에서 ethylene으로의 탈염소화율은 $2.76\;{\mu}mol$ cis-DCE/L pore volume/d으로 나타났다. 전체 시스템에서의 PCE에서 ethylene으로의 전환율은 $1.43\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었다. 본 실험에서 PCE에서 cis-DCE로의 분해단계에서 수소의 농도는 $10{\sim}64\;mM$, 그리고 cis-DCE에서 에틸렌으로의 분해단계에서 수소의 농도는 $22{\sim}29\;mM$이었다. 본 연구에서의 이러한 긍정적인 실험 결과는 본 연구에서 조사된 TCE로 오염된 지하수의 현장 생물학적 복원을 위해 혐기성 환원 탈염소화 공정의 적용 가능성을 보여준다.
열가소성수지인 PVC는 우수한 물성을 가지고 있어 다양한 용도로 사용되지만 높은 염소함량으로 인하여 폐기할 때 환경문제를 야기한다. PVC로부터의 탈염소반응이 기타 플라스틱 열분해 반응보다 낮은 온도에서 일어나는 점을 이용하여 전처리공정으로의 탈염소반응 연구를 수행하였다. 반응기는 교반능력이 우수한 2축 스크류반응기를 사용하였다. 실험변수는 1차반응기온도, 2차반응기온도, 혼합플라스틱의 PVC농도, 혼합플라스틱 점도, 공급량, 2차반응기의 스크류회전수이다. 적절한 공정조건하에서 탈염소율은 $90\%$ 이상이었으며 탈염소공정에서 배출되는 염소가스를 물에 흡수하여 염산으로 회수가 가능하였다. 염소 물질수지를 취하여 스크류반응기 전후의 염소 흐름을 분석하였다.
This study aimed to investigate the hexachlorobenzene (HCB) dechlorinating ability of sediment microbes collected from a natural canal receiving secondary effluents from an industrial estate and nearby factories. Nine sites along the stream and one in the estuary in the Gulf of Thailand into which the canal spills were specified and sampling for sediment and water. Preliminary analysis of the sediments showed that the first four sites nearest to the discharging location were contaminated by HCB within the range of 0.18 to 1.25 ppm. Apart from that, 1,3,5-trichlorobenzene which has never been commercially produced or used in any manufacturing processes except for the transformation from higher chlorinated benzene was also identified in the range of 0.16 to 0.24 ppm. This suggested a possibility of sporadically HCB contamination in this stream. Of more important, people in the community along this canal earn their living by coastal fishery; hence, posing a risk of spreading HCB and its less chlorinated congeners via food chain from caught marine creatures to human. As a result, there is an urgent need to understand the behavior of HCB dechlorination in this stream sediment which can lead to a clean-up action in the future. Serum bottles with sediment slurries (sediment to water ratio of 1:1 (v/v) and filtered to remove particles larger than 0.7 mm) from each site were inoculated with 2 mg/l of HCB, kept anaerobically in the dark at room temperature without any nourishment, and analyzed for HCB and its less-chlorinated congeners every 6 days. Total chemical oxygen demand, suspended solids, and volatile suspended solids were in the range of 21,492-73,584, 158,100-518,100 and 6,000-32,700 mg/l, respectively. It was found that all sediment slurries began to dechlorinate HCB in 12 to 30 days and the HCB was completely removed within 42 to 60 days or so. On the other hand, there was no HCB dechlorination occurred in the controlled set which was sterilized by autoclaving prior to the addition of HCB. This implies that the HCB transformation was solely due to microorganisms' activities. HCB was dechlorinated principally via pentachlolobenzene to 1,2,3,5-tetrachlorobenzene and terminated at 1,3,5-trichlorobenzene which is the major pathway as reported by many researchers. Dichlorobenzene has not been detected in any samples within the dechlorination period of 60 days. The results indicate that the microbial matrix in the sediment of this stream has an outstanding capability to dechlorinate HCB. Existing substrates and nutrients which mainly sorbed onto the solid phase and the typical temperature in Thailand were sufficient and suitable to promote the activities of these HCB-dechlorinating microbes.
Pd를 지지체에 담지시킨 촉매($Pd/AlF_3$, $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$)와 고체산촉매(${\gamma}-Al_2O_3$, ${\alpha}-Al_2O_3$, $AlF_3$)를 제조한 후 수소분위기에서 HCFC-142b(1-chloro-1,1-difluoroethane)의 탈염소반응을 수행하여 반응온도, 수소/HCFC-142b의 공급비(r) 및 Pd담지량 변화가 HFC-143a(1,1,1-trifluoroethane)와 HFC-152a(1,1-difluoroethane)로의 선택도에 미치는 영향을 조사하였다. 실험결과 $Pd/AlF_3$와 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$촉매에 의한 전환율은 각각 60%와 92%였고, 생성가스 중에서 HFC-143a로의 선택도는 각각 58%와 64%였다. 이때 최적반응조건은 반응온도, $200^{\circ}C$, 공간시간 1.05s, 수소/HCFC-142b의 공급비가 3이었다. 한편, 동일 조건하에서 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$, 그리고 $AlF_3$촉매에 의한 HCFC-142b의 생성가스로의 전환율은 각각 12%, 8%와 7%였고, 생성가스중 HFC-152a로의 선택도는 각각 94%, 92%와 90%였다.
The intermediate product resulting from the radical degradation experiment of PCE and the atomic charge gained through Gaussian03W were compared against each other. The result was that the ratio of PCE radical degradation was almost 98% or higher after the 9 hr point in reaction time. The reaction speed constant was $0.16hr^{-1}$ and it followed the first reaction. We could see that at each location of the PCE molecule, dechlorination happened at a point where the negative atomic charge was the greatest. Moreover, the intermediate product of PCE radical degradation that was confirmed in the experiment and literature coincided exactly with the intermediate product in the atomic charge calculation. Therefore, when the atomic charge is calculated, the radical degradation pathway of the organic chlorine compound could be forecast.
본 연구는 시멘트 구성성분 중 CaO, $Fe_2O_3$, $Al_2O_3$를 중심으로 하여 시멘트/Fe(II) 시스템에서 TCE의 환원성 탈염소화에 관여하는 유효반응성분을 규명하기 위하여 수행되었다. $Al_2O_3$를 함유하는 것으로 밝혀진 hematite($Fe_2O_3$)를 포함하는 hematite/CaO/Fe(II) 시스템에서 시멘트/Fe(II) 시스템과 유사한 TCE 분해능이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. Hematite/CaO/$Al_2O_3$/Fe(II) 시스템에서 $Al_2O_3$의 첨가량의 영향을 알아보는 실험을 수행한 결과 $Al_2O_3$:CaO의 비율이 1:10을 유지한 시스템에서 최고의 분해능(k = 0.895 $day^{-1}$)을 보이는 것으로 보아 1 : 10이 최적의 반응비율인 것을 알 수 있었다. SEM 분석 결과 시멘트/Fe(II) 시스템에서 나타났던 막대결정을 hematite/CaO/$Al_2O_3$/Fe(II) 시스템에서도 관찰할 수 있었다. 이러한 막대결정을 TCE 분해의 유효성분으로 추정하고 막대나 침상 결정으로 알려진 goethite와 ettringite를 유효성분 후보군으로 판단하였다. EDS element map을 살펴본 결과, 막대 결정은 Ca를 주성분으로 하고 있었기 때문에 Fe 성분을 다량 함유하고 있는 goethite를 배제하였다. 추가적으로 시멘트 수화반응 중 ettringite가 생성되는 과정을 재연한 실험 결과, ettringite가 생성되는 반응 중 혹은 생성 후에도 TCE 분해능이 발현되지 않았다. 이러한 결과를 바탕으로 하여 시멘트/Fe(II) 시스템의 유효반응성분은 CaO와 $Al_2O_3$를 주성분으로 하는 막대모양의 결정일 것으로 판단된다.
상수원인 K강 하류부에서의 COD (4~10 mg/L)는 매우 높으며 암모니아성질소의 농도(겨울철 3.5 mg/L) 또한 매우 높다. 암모나아 자체는 이 농도 범위에서 인체에 독성을 주지는 않지만 우리나라 먹는물 기준인 0.5 mg/L로 맞추어져야 한다. 본 연구에서는 K강 상수원을 고도처리 하고자 기존의 일반적인 상수처리공정을 수정하여 파일롯플랜트를 제작하여 운전하였다. 암모니아를 제거하고 염소소독 부산물 일부 제거를 위하여 파괴점 염소주입 및 분말활성탄 투여 공정을 응집조 전 공정에 넣었다. 또한 모래여과 공정 다음에 입상활성탄공정을 넣어 미량 잔류유기물을 제거하고자 하였다. 파일롯플렌트는 36톤/일 규모이며 1년 동안 운전이 되었다. 본 수정된 공정을 통하여 암모니아를 제거하고 여러 유기물질(DOC, MBAS, UV-254 nm absorbance 등)들을 제거할 수 있었다. 유입 DOC 농도는 유입기간 동안 3~6 mg/L 계속 높았으며 1 mg/L로 낮추기 위해서는 GAC 필터의 2 m 높이는 낮은 것으로 판단되었다. 파괴점 염소주입에서 투입 염소농도가 잘 주입이 되었을 때 암모니아의 제거는 98%이상이었으며 낮은 유리 잔류염소 농도와 분말활성탄 투여로 트리할로메탄(THM)은 낮게 검출되었다.
1. When Chong Ju and Chung Ju soils possessing different physicochemical properties were treated with 500 ppm of TOK and incubated in flooded anaerobic condition for 2, 4, and 6 months, respectively, they produced 4-Chloro-4'-amino diphenyl ether, 2,4-Dichloro-4'-amino diphenyl ether(amin-TOK), N-[4'-(4-Chlorophenoxy)] phenyl acetamide, and N-[4'-(4-Chlorophenoxy)] phenyl formamide as the metabolities. This result indicates that TOK undergose the reduction of its $NO_2\;to\;NH_2$ group, dechlorination, acetylation, and formylation under this condition. The cleavage of ether linkage does not occur. In addition, TOK degrades more readily in Chung Ju soil which is characterized by pH 6.43 and higher contents of $Ca^{++}$ and C.E.C. than in Chong Ju soil which is lower in pH, $Ca^{++}$, and C.E.C. 2. In the aerobic incubation of TOK of 25ppm in Chung Ju soil suspension for 21 days, the ratio of the resulting metabolites, TOK : amino-TOK : 4-Chloro-4'-amino diphenyl ether was 100 : 130 : 76. Meanwhile, in the 42 day incubation, the ratio was 100 : 19 : 5, which indicates that TOK in aerobic condition dose not necessrily degrade as a function of the incubation period. 3. The citrate buffer extract of Chung Ju soil has the capability of degrading TOK, which was verified to be due to the action of the microorganisms involved. 4. Twelye strains of soil bacteria were isolated from the TOK-treated soils. In the incubation of TOK in pure cultures of the respective isolates, the strain T-1-1 isolated from Chong Ju soil had almost no degradability whereas the strain T-2-3 was the most potent. The degradation of TOK by the isolates constituted mostly the reduction of the nitro group to amino group. 5. In a test for the degradability of TOK by some selected microorganisms, Pseudomonas species were more potent than fungi. Yet, Isolate B which had been isolated from Chung Ju soil suspension was the most potent.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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