A method for degradation of the perchlorate anion ($ClO{_4}^-$) has been studied using electrochemically generated zero-valent iron (ZVI) deposited on a porous carbon electrode. The first strategy of this study is to produce the ZVI via the electrochemical reduction of iron (II) on a porous carbon electrode coated with a conducting polymer, instead of employing expensive $NaBH_4$. The present method produced well distributed ZVI on conducting polymer (polypyrrole thin film) and increased surface area. ZVI surface can be regenerated easily for successive reduction. The second strategy is to apply a mild reducing condition (-0.3 V) to enhance the efficiency of the degradation of perchlorate with ZVI without the evolution of hydrogen. The electrochemically generated ZVI nanoparticles may offer an alternative means for the complete destruction perchlorate without evolution of hydrogen in water with high efficiency and at low cost.
본 연구에서는 지하수 내 투수성 반응벽체(permeable reactive barrier, PRB)의 TCE 처리에 관한 모델링을 수행하여 trichloroethylene (TCE)의 농도, 컬럼의 단위 부피당 철 매질의 질량, 철환원균(iron-reducing bacteria, IRB)의 농도에 대하여 각각의 유기적인 관계를 고찰하였다. 1차원 이송 확산 반응 방정식을 MATLAB을 이용하여 이송, 확산, 그리고 분해 반응 등을 컬럼의 길이, 실험 수행 시간에 따라 모델하였으며, 유한차분법(finite differential method, FDM)으로 수치해를 구하였다. 영가철 및 2가 산화철은 TCE에 의한 반응항과 철환원균에 의한 반응 항으로 나누어서 식을 정리했다. TCE 주입농도는 10 mg/L로 설정하여 영가철 및 2가 산화철에 의한 각각의 관계를 모델링했다. 또한, 철환원균 농도와 산화철 환원 모델을 통해 철환원균의 농도에 따른 산화철 환원 효율을 해석했고, 이것이 전체 TCE 분해에 어떤 영향을 주는지 모델로 나타냈다. 영가철 컬럼에서는 TCE 제거 효율이 60시간에서 235시간 동안 99% 이상을 나타냈고, 1,365시간 이후에 1% 이하로 떨어졌다. 2가 산화철 컬럼의 경우 TCE와 반응을 시작한 210시간 이후에 평형을 이루었고, 85.3%의 일정한 제거 효율을 나타냈다. 모델의 결과에 따르면, 철환원균에 의한 2가 산화철의 경우 영가철보다 TCE 제거 효율이 떨어지지만 더 높은 제거수명을 가질 수 있는 것으로 나타났다.
Reductive degradation of hexahydro-1,3,5-trinitro-1,3,5-triazine (RDX) by nanoscale zero-valent iron (nZVI) was investigated to evaluate the feasibility of using it for in-situ groundwater remediation. Batch experiments were conducted to quantify the kinetics and efficiency of RDX removal by nZVI, and to determine the effects of pH, dissolved oxygen (DO), and ionic strength on this process. Experimental results showed that the reduction of RDX by nZVI followed pseudo-first order kinetics with the observed rate constant (kobs) in the range of 0.0056-0.0192 min−1. Column tests were conducted to quantify the removal of RDX by nZVI under real groundwater conditions and evaluate the potential efficacy of nZVI for this purpose in real conditions. In column experiment, RDX removal capacity of nZVI was determined to be 82,500 mg/kg nZVI. pH, oxidation-reduction potential (ORP), and DO concentration varied significantly during the column experiments; the occurrence of these changes suggests that monitoring these quantities may be useful in evaluation of the reactivity of nZVI, because the most critical mechanisms for RDX removal are based on the chemical reduction reactions. These results revealed that nZVI can significantly degrade RDX and that use of nZVI could be an effective method for in-situ remediation of RDX-contaminated groundwater.
In order to treat groundwater containing high levels of nitrate, nitrate reduction by nano sized zero-valent iron (nZVI) was studied using batch experiments. Compared to nitrate removal efficiencies at different mass ratios of $nitrate/Fe^0$, the removal efficiency at the mass ratio of 0.02% was the highest(54.59%). To enhance nitrate removal efficiency, surface modification of nZVI was performed using metallic catalysis such as Pd, Ni and Cu. Nitrate removal efficiency by Cu-nZVI (at $catalyst/Fe^0$ mass ratio of 0.1%) was 66.34%. It showed that the removal efficiency of Cu-nZVI was greater than that of the other catalysts. The observed rate constant ($k_{obs}$) of nitrate reduction by Cu-nZVI was estimated to $0.7501min^{-1}$ at the Cu/Fe mass ratio of 0.1%. On the other hand, TEM images showed that the average particle sizes of synthetic nZVI and Cu-nZVI were 40~60 and 80~100 nm, respectively. The results imply that catalyst effects may be more important than particle size effects in the enhancement of nitrate reduction by nZVI.
For the last couple of decades, the Fenton (-like) systems have been extensively studied for oxidation of organic contaminants in water. Recently, zero-valent iron (ZVI) has received attention as a Fenton catalyst as well as a reducing agent capable of producing reactive oxidants from oxygen. In this study, the ZVI-based Fenton reaction was assessed for the oxidative degradation of phenol using $ZVI/O_2$, $ZVI/H_2O_2$, ZVI/Oxalate/$O_2$ and hv/ZVI/Oxalate/$O_2$ systems. Reaction parameters such as pH and reagent dose (e.g., ZVI, $H_2O_2$, and oxalate) were examined. In the presence of oxalate (ZVI/Oxalate/$O_2$ and hv/ZVI/Oxalate/$O_2$ systems), the degradation of phenol was greatly enhanced at neutral pH values. It was found that ZVI accelerates the Fenton reaction by reducing Fe(III) into Fe(II). The conversion of Fe(III) into Fe(II) by ZVI was more stimulated at acidic pH than at near-neutral pH values.
영가철과 산소가 반응 시 유기화합물들을 산화시킬 수 있는 활성산화제가 생성되게 된다. 이에 본 연구에서는 이러한 반응기작을 고려하여 슬러지의 가용화를 위한 전처리 방법으로서 영가철과 공기주입의 혼합에 의한 전처리 효과를 평가하였다. 실험결과 슬러지의 가용화를 위해 공기주입만 단독으로 적용하였을 때보다 영가철과 공기주입을 동시에 적용하였을 때 슬러지의 가용화가 더욱 효과적인 것으로 분석되어 영가철의 투입이 슬러지의 가용화 범위를 증가시키는 것으로 나타났다. 또한 영가철과 공기주입 시 암모니아성 질소 농도의 제거율이 34%로 나타난 반면에 단독으로 공기만 주입 시에는 24%로 나타났다. 따라서 영가철과 공기주입에 의한 전처리 방법은 슬러지의 가용화 효율을 향상시킬 수 있으면서 암모니아성 질소로 인한 혐기성 소화의 저해 가능성을 감소시킬 수 있을 것으로 판단된다.
질산성질소와 트리클로로에틸렌(TCE)을 동시에 제거하고자 이들을 화학적 생물학적으로 환원 및 수착시키는 반응매질로서 영가철과 피트(peat)를 이용하였다. 영가철의 수중산화로 발생된 수소가 질산성질소와 TCE를 환원시켜 두 물질이 제거하는데 TCE의 수착제거가 가능한 피트를 이용하고 그에 따른 혼합미생물의 생분해 및 전자전달의 효과를 이용하였다. 질산성질소의 경우 영가철과 피트혼합매질에서 제거효율이 우수하나 제거기작이 환원에 의존하므로 TCE가 공존시 전자에 대한 경쟁으로 그 제거효율이 감소하였으며 멸균처리한 피트를 사용한 실험군과의 결과비교로 탈질균의 작용을 알 수 있었다. TCE의 경우 영가철이 함유된 매질에서 제거효율이 높으며 질산염 공존이 영향을 미치지 못하였다. 생분해하는 혐기성 미생물군의 존재는 시스템에서 발생한 수소와 메탄가스 분석으로 확인하였다.
Nanoscale zero-valent iron (nZVI) has recently received much attention for remediation of soil and groundwater contaminated with trichloroethylene (TCE). But there have been many debates on the toxic or inhibitory effects of nZVI on the environment. The objective of this study was to investigate the effects of nZVI on the activity of Geobacter lovleyi and to determine the potent effect of combination of abiotic and biotic treatment of TCE dechlorination. TCE degradation efficiencies of Geobacter lovleyi along with nZVI were more increased than those when nZVI was solely used. The amount of total microbial protein was increased in the presence of nZVI and hydrogen evolved from nZVI was consumed as electron donor by Geobacter lovleyi. In addition, dechlorination of TCE to cis-DCE by Geobacter lovleyi along with nZVI in respiking of exogenous of TCE shows that the reactivity of Geobacter lovleyi was also maintained. These results suggest that the application of Geobacter lovleyi along with nZVI for the dehalorination is beneficial for the enhancement of TCE degradation rate and reactivity of Geobacter lovleyi.
The laboratory and field studies were conducted to identify an optimal injection concentration of nanoscale zero-valent iron particles (NZVI) and to evaluate the applicability of NZVI-based reactive zone technology to the site contaminated with trichloroethylene (TCE) DNAPL (Dense Non-Aqueous Phase Liquid). The laboratory test found an optimal injection concentration of NZVI of 5 g/L that could remove more than 95% of 0.15 mM TCE within 20 days. Eleven test wells were installed at the aquifer that was mainly composed of alluvial and weathered soils at a strong oxic condition with dissolved oxygen concentration of 3.50 mg/L and oxidation-reduction potential of 301 mV. NZVI of total 30 kg were successfully injected using a centrifugal pump. After 60 days from the NZVI injection, 86.2% of the TCE initially present in the groundwater was removed and the mass of TCE removed was 405 g. Nonchlorinated products such as ethane and ethene were detected in the groundwater samples. Based on the increased chloride ion concentration at the site, the mass of TCE removed was estimated to be 1.52 kg. This implied the presence of DNAPL TCE which contributed to a higher estimate of TCE removal than that based on the TCE concentration change.
A three-dimensional electrochemical process using nanosized zero-valent iron (NZVI)/activated carbon (AC) particle electrode and persulfate (PS) was developed for oxidizing pollutants. X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS), and Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area analysis were performed to characterize particle electrode. XRD and SEM-EDS analysis confirmed that NZVI was impregnated on the surface of AC. Compared with the conventional two-dimensional electrochemical process, the three-dimensional particle electrode process achieved three times higher efficiency in phenol removal. The system with current density of $5mA/cm^2$ exhibited the highest phenol removal efficiency among the systems employing 1, 5, and $10mA/cm^2$. The removal efficiency of phenol increased as the Fe contents in the particle electrode increased. The particle electrode achieved more than 70% of phenol removal until it was reused for three times. The sulfate radical played a predominant role in phenol removal according to the radical scavenging test.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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