본 연구에서는 Ni metal foam 플레이트의 수증기 개질반응 및 표면 특성을 조사하였다. 전처리를 통하여 Ni의 산화상태를 변화시킬 수 있었으며, 활성 site로서 표면에 노출된 metallic Ni 종은 수증기 개질 반응활성에 중요한 역할을 한다. 또한 Ni metal foam 플레이트의 기공제어 및 촉매 기능을 부여하기 위하여 Ni metal foam 플레이트와 Ni-YSZ 촉매를 혼합하여 다공성 촉매 분리막을 제조하였다. SEM 분석 결과 metal foam 플레이트의 기공을 제어할 수 있었으며, 표면에 Ni-YSZ 촉매는 고르게 잘 분포되어 있었다. Ni 기반 다공성 촉매 분리막은 공간속도에 상관없이 상용촉매와 유사한 수증기 개질 활성을 가진다.
Ash remaining after coal combustion was used as a catalyst support for tar steam reforming with various proportions of $Al_2O_3$ added for higher reforming efficiency. At a constant Ni content of 12 wt%, a coal ash and $Al_2O_3$ were mixed at a ratio of 5:5, 7:3, 9:1. As a result, the catalytic activity for toluene steam reforming was improved by adding $Al_2O_3$ at $500-600^{\circ}C$. The catalysts with ratio 7:3 and 5:5 reached toluene conversion of 100% above $700^{\circ}C$. When comparing the catalysts in which the coal ash and $Al_2O_3$ mixed at a ratio of 5:5 and 7:3 with the Ni/Al catalyst, it was concluded that this coal ash catalyst has efficient catalytic performance.
상업용 니켈 촉매를 사용하여 메탄과 천연가스의 수증기 개질 반응을 각각 수행하였다. 수증기 개질 반응의 변수는 반응 온도와 반응물의 분압이었다. Kinetic data로부터 Power law rate model과 Langmuir-Hinshelwood model의 매개변수를 구하였다. 순수한 메탄을 수증기 개질 반응 실험의 원료로 사용한 경우에는 Langmuir-Hinshelwood model 식은 물론이고 Power law rate model을 사용하여 반응 속도를 적절하게 표현할 수 있었다. 그러나 천연가스 중의 메탄의 수증기개질 반응 속도를 표현하는데 있어서는 Power law rate model보다 Langmuir-Hinshelwood model이 훨씬 더 적합한 것을 확인하였다. 이러한 거동은 천연가스 중에 포함되어있는 메탄, 에탄, 프로판 및 부탄이 동일한 촉매 활성점에 경쟁적으로 흡착하기 때문으로 해석할 수 있었다.
Steam reforming of LPG was investigated over spc-Ni/MgAl catalyst in a temperature range of $600{\sim}850^{\circ}C$, feed molar ratio of $H_2O/C=1.0{\sim}3.0$, space velocity of $10,000{\sim}90,000h^{-1}$ and at atmospheric pressure. spc-Ni/MgAl catalyst was prepared by a co-precipitation method, whereas Ni/MgO and $Ni/Al_2O_3$ catalysts were prepared by an incipient wetness method. The characteristics of catalysts were analyzed by N2 Physisorption, CO chemisorption, XRD, TOF-SIMS, SEM and TEM techniques. The Ni/MgO and $Ni/Al_2O_3$ catalysts were deactivated by the formation of carbon. However, the spc-Ni/MgAl catalyst showed higher conversion and $H_2$ selectivity than the other catalysts, even though carbon was formed on the surface of the catalyst during the reaction under the tested reaction conditions.
An efficient computational fluid dynamics model was proposed for simulating microchannel-type steam/methane reformers with thin washcoat catalyst layers. In this model, by using the effectiveness factor correlations, the overall reaction rate that occurs in the washcoat catalyst layer could be accurately estimated without performing the detailed calculation of heat transfer, mass transfer, and reforming reactions therein. The accuracy of the proposed model was validated by solving a microchannel-type reformer, once by fully considering the complex steam/methane reforming (SMR) process inside the washcoat layer and again by simplifying the SMR calculation using the effectiveness factor correlations. Finally, parametric studies were conducted to investigate the effects of operating conditions on the SMR performance.
니켈 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응과 수성가스 전환반응 반응에 대한 반응속도 데이터를 얻기 위하여 반응온도와 반응물의 분압을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. 반응속도 데이터를 사용하여 거듭제곱 속도식 모델(power law kinetic model)과 랭미어-힌쉘우드 모델(Langmuir-Hinshelwood model)의 매개변수를 구하였다. 또한 반응 속도 모델식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 사이징(sizing)을 수행하였다. 에탄을 반응물로 하여 수증기 개질 반응을 수행한 결과, 단순한 거듭제곱 속도식 모델보다 표면반응에 의하여 반응속도가 결정되는 랭미어-힌쉘우드 모델이 보다 적합하였고, 수성가스 전환반응에 대한 반응속도식은 거듭제곱 속도식 모델이 적합함을 보였다. PRO/II 시뮬레이션을 통해서 수소 생산량에 필요한 반응기의 크기를 결정할 수 있었다.
상업용 루테늄 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응에 대한 kinetics 데이터를 얻기 위하여 반응온도, 에탄의 분압, 수증기/에탄의 비 등을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. Kinetics 데이터를 사용하여 Power rate law kinetic model 과 Langmuir-Hinshelwood model의 parameter를 구하였다. 또한 kinetic model식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 sizing을 수행하였다. 동일한 전환율을 얻기 위해서는 Power rate law model을 적용하였을 경우가 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하였을 경우보다 개질 반응기의 부피가 더 큼을 알 수 있었다. Langmuir-Hinshelwood model에 의해 계산된 반응 속도가 반응 실험 결과에 의해 구해진 반응 속도와 더 잘 일치했기 때문에 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하여 계산된 반응기의 크기가 실제 반응기 설계에 더 적절하다고 판단된다.
LFG (Land-Fill Gas) includes components of $CH_4$, $CO_2$, $O_2$, $N_2$, and water. The preparation of synthesis gas from LFG as a DME (Dimethyl Ether) feedstock was studied by methane reforming of $CO_2$, $O_2$ and steam over $NiO-MgO-CeO_2/Al_2O_3$ catalyst. Our experiments were performed to investigate the effects of methane conversion and syngas yield on the amount of LFG components over $NiO-MgO-CeO_2/Al_2O_3$ catalyst. Results were obtained through the methan reforming experiments at the temperature of $900^{\circ}C$ and GHSV of 8,800. The results were as following; it has generally shown that syngas yield increase with the increase of oxygen and steam amounts and then decrease. Highly methane conversion of above 98% and syngas yield of approximately 60% were obtained in the feed of gas composition flow-rate of 243ml/min of $CH_4$, 241ml/min of $CO_2$, 195ml/min of $O_2$, 48ml/min of $N_2$, and 450ml/min of steam, respectively, under reactor pressure of 1 bar for 200 hrs of reaction time. Also, it was shown that catalyst deactivation by coke formation was reduced by excessively adding oxygen and steam as an oxidizer of the methane reforming.
메탄의 수증기 개질 반응에서 Ni 기반 촉매에 귀금속 Ru 및 Pd을 조촉매로 첨가하여 촉매의 활성 및 수소 생산에 미치는 영향을 분석하였다. 합성된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응을 수행하였다. 촉매의 특성은 XRD, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 개질 반응 후 가스를 포집하여 GC로 조성을 분석한 후 메탄의 전환율, 수소 수율 및 CO 선택도를 측정하였다. 0.5 wt%의 Ru 첨가는 Ni의 환원 특성을 개선하였고, 99.91%의 메탄 전환율로 향상된 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 다양한 공정 조건에 따른 반응 특성을 분석하였으며, 800 ℃의 반응 온도, 10000 h-1 이하의 공간속도(GHSV), 3 이상의 H2O와 CH4의 비(S/C)에서 90% 이상의 메탄 전환율과 3.3 이상의 수소 수율을 얻을 수 있었다.
상용촉매인 Johnson Matthey사 KATALCO 83-3 촉매를 이용하여 마이크로 채널 반응기 (micro-channel reactor: MCR) 형태에 따른 메탄올 수증기 개질반응을 통한 수소제조반응 특성 연구를 수행하였다. 반응온도 200${\sim}$300$^{\circ}C$, 공간속도 3,000${\sim}$10,000 $hr^{-1}$, 촉매 크기 0.05${\sim}$2.2 mm 조건을 갖는 고정층 반응기에서 반응활성 실험을 수행한 결과, 촉매 크기 0.35 mm에서 최적의 반응활성을 나타났다. 이 결과를 토대로 stacked bed, boat bed 등 마이크로 채널 반응기 형태에 따른 반응활성을 연구한 결과, stacked bed type 마이크로 채널 반응기가 더 좋은 반응활성을 가짐을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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