본 연구에서는 사전연구로부터 사용후 핵연료의 처분용기 원형모델로 제안된 처분용기의 전체 크기와 배열을 평가하기 위하여 일련의 공학적 분석을 수행하였다. 그러한 노력의 결과 용기 내부 저장통의 배열형태와 외곽쉘과 상하부뚜껑의 두께와 같은 새로운 설계변수를 도출하였다. 공학적 분석 작업에는 처분용기의 기계구조 해석 결과를 근거로 도출된 용기의 규격자료에 대한 방사선 안전성 측면에서의 타당성을 검토하기 위하여 방사선차폐 해석과 핵임계 해석 등이 수행되었다. 처분용기 내부 삽입체의 직경변화에 따른 구조안정성 해석 결과에 따르면, 직경 102cm일 때 극한 외압조건은 물론 정상적인 외압조건 하에서도 최대 Von Mises 응력이 안전계수 2.0을 만족하는 것으로 나타났다. 이 경우에도 핵임계 및 방사선차폐 해석 결과 안전기준치를 만족시키며, 무게는 20톤 가량 줄어드는 효과가 있는 것으로 나타났다.
As an example of research activities in decontamination for decommissioning, new data are presented on the options for corrosion layer dissolution during the decommissioning decontamination, or persulfate regeneration for decontamination solutions re-use. For the management of spent decontamination solutions, new method based on solvent extraction of radionuclides into ionic liquid followed by electrodeposition of the radionuclides has been developed. Fields of applications of composite inorganic-organic absorbers or solid extractants with polyacrylonitrile (PAN) binding matrix for the treatment of liquid radioactive waste are reviewed; a method for americium separation from the boric acid containing NPP evaporator concentrates based on the TODGA-PAN material is discussed in more detail. Performance of a model of radionuclide transport, developed and implemented within the GoldSim programming environment, for the safety studies of the LLW/ILW repository is demonstrated on the specific case of the Richard repository (Czech Republic). Continuation and even broadening of these activities are expected in connection with the approaching end of the lifespan of the first blocks of the Czech NPPs.
사용 후 핵연료(SNF: spent nuclear fuel) 지하 처분장에서 발생된 가스는 처분장 내에서 자체로 이동성이 클 뿐 아니라, 처분장 내 방사성핵종 거동에도 영향을 줄 수 있다. 지하 처분장 방벽 내에서 가스-핵종 발생 및 거동 기작에 대한 연구와 가스 거동이 처분장의 안전성에 미치는 영향에 대한 연구가 처분장 건설 이전에 충분히 수행되어져야 함에도 불구하고, 처분장 다중 방벽내 가스-핵종 거동에 대한 연구는 국내는 물론 국외에서 조차 매우 초보적인 단계이다. 본 연구에서는 지하 SNF 처분장 내 가스 발생과 거동 특성과 관련된 국내외 선행연구 결과들을 고찰하여, 가스 발생/거동 기작을 처분장의 수리지질학적 진화과정에 따라 분류하여 설명하였다. 처분장 내 가스 발생을 크게 SNF의 핵분열에 의한 방사성 가스 생성, SNF 저장 용기의 부식에 의한 가스 발생, 지하수의 산화-환원 반응에 의한 가스 생성, 미생물 활동과 천연 방벽 내 지화학적 반응에 의한 가스 생성 등 총 5가지 유형으로 구분하여 정리하였다. 처분장 다중 방벽 내 가스 거동과 관련된 선행연구 자료들을 정리하여, 방벽 내 가스 거동 시나리오를 다공성 매체에서 일어나는 거동 형태에 따라, 총 4가지 형태(① visco-capillary 흐름을 포함하는 공극 내 자유상 가스 이동, ② 공극 수 내 용존상 기체로서 이류 및 확산 이동, ③ 체적팽창에 의한 거동(dilatant pathway), ④ 가압파쇄에 의한 인장 절리 흐름 등)로 구분하여 제시하였다. 본 연구를 통해 고찰한 SNF 처분장의 다중 방벽 시스템 내 가스 발생 기작과 거동 특성자료들은, 향 후 지하 SNF 처분장 내 가스-핵종 거동관련 다양한 실험 및 모델링 연구를 계획하고, 국내 건설할 처분장의 안전성을 가스 거동관점에서 평가하는데 유용하게 사용될 것으로 기대한다.
가압경수로(PWR)에서 배출되는 고준위폐기물을 지하 500m의 화강암 암반의 처분장에 장기간(약 10,000년 동안) 처분하기 위하여 여러 구조적 안전성 평가 수행을 통하여 처분용기모델이 개발되었다. 기존에 설계 개발된 가압경수로용 처분용기 모델은 구조적으로 처분용기 내부에 정사각형 단면의 네 개의 고준위폐기물 다발이 처분용기 단면의 중심에 대칭되게 나란히 배열된 형태를 취하고 있다. 그러나 이와 같은 배열 형태가 최선의 구조인지는 아직 결정할 수 없다. 왜냐하면 나란한 배열구조의 처분용기는 정사각형 다발단면의 외곽모서리와 외곽 쉘과의 거리가 가장 짧아 경량화를 위한 단면 직경 축소에 한계가 있기 때문이다. 따라서 처분용기 단면 중심에 대하여 대칭형이면서 나란하게 배열된 네 개의 고준위폐기물 다발 각각을 각 다발의 중심에 대하여 일정 각도 회전하여 처분용기 단면 중심 면에 대하여 대칭성을 유지하면서 고준위폐기물 다발이 배열된 처분용기구조에 대한 구조안전성 평가가 매우 필요하다. 비록 지금까지의 연구에 이러한 회전된 다발의 배열단면을 갖는 처분용기는 발견되지 않지만 처분용기모델들의 구조적 안전성 비교 연구를 위해서 고준위폐기물 다발이 회전된 배열단면 변화에 따른 처분용기에 대한 구조해석이 요구된다. 따라서 본 연구에서는 네 개의 고준위폐기물 다발이 각각 다발의 중심에 대하여 일정각도 회전하여 처분용기 중심 면에 대하여 대칭적으로 배열된 단면의 가압경수로용 처분용기에 대하여 구조해석을 수행하였다. 구조해석을 수행한 결과 기존의 설계 개발된 처분용기 단면의 중심에 대칭되게 나란히 고준위폐기물 다발이 배열된 단면의 처분용기보다 다발의 중심에 대하여 일정각도(30~35도) 회전하여 처분용기 중심 면에 대하여 고준위폐기물 다발이 대칭적으로 배열된 단면의 처분용기가 구조적으로 좀 더 안정성이 있음이 밝혀졌다.
원자력발전소 운영 과정에서 발생되는 폐기물인 폐수지를 원천적으로 저감하기 위해, 새로운 폐수 정화기술을 개발하고 원전 폐수처리시스템에 가상적으로 적용하여 효용성을 평가하고자 하였다. 본 기술의 기본 원리는 폐수에 존재하는 주요 핵종이온들을 생물학적 혹은 화학적 방법을 통해 무기 결정광물로 바꾸는 방식이다. 실험실에서 폐수를 대상으로 회분식실험을 통해 핵종 제거율을 측정한 결과, 생물학적 방법은 24시간 이내에 세슘을 80% 이상 제거하였고, 화학적 방법은 95% 이상 세슘을 선택적으로 제거할 수 있었다. 그리고 원전 폐수에 존재하는 다른 주요 핵종들(Co, Ni, Fe, Cr, Mn, Eu)에 대해서도 초기 99% 이상의 높은 제거율을 보여 주었다. 우리는 APR1400 원자력발전소의 폐수처리시스템 공정에서 역삼투압(R/O)과 유기 이온교환수지 모듈 사이에 가상으로 본 기술 모듈을 설치하였다. 가상의 모듈 설치를 통한 기술적 타당성 평가를 통해, 우리는 폐수의 주요 핵종들이 90% 이상 선택적으로 제거되고 폐수지의 발생량이 대폭 감소된다는 결과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과가 의미하는 바는 본 기술이 향후 미래에 상용화되었을 경우, 폐수지 관리 비용을 크게 감소시키고 수지 수명도 대폭 연장시킬 수 있어, 결과적으로 월성 방사성폐기물 처분시설의 저장고 포화시점을 최대한 늦출 수 있는 이점이 있다.
사용후핵연료(Spent nuclear fuel; SNF) 심지층 처분장의 완충재 소재로서 WRK (waste repository Korea) 벤토나이트가 적합한 지를 평가하기 위하여, 대표적인 방사성 핵종인 U (uranium)에 대한 WRK 벤토나이트의 흡/탈착 특성과 흡착 기작을 규명하는 다양한 분석, 흡/탈착 실내 실험, 동역학 흡착 모델링을 다양한 pH 조건에서 수행하였다. 다양한 특성 분석 결과, 주성분은 Ca-몬모릴로나이트이며, U 흡착 능력이 뛰어난 광물학적·구조적 특징들을 가지고 있었다. WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율 및 탈착율을 규명하기 위한 흡/탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트와 U 오염수(1 mg/L)가 낮은 비율(2 g/L)로 혼합되었음에도 불구하고 높은 U 흡착 효율(>74%)과 낮은 U 탈착율(<14%)을 보였으며, 이는 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 적절하게 사용될 수 있음을 의미한다. pH 3과 7 조건에서는 상대적으로 낮은 U 흡착 효율(<45%)이 나타났으며, 이는 U가 용액의 pH 조건에 따라 다양한 형태로 존재하며, 존재 형태에 따라 상이한 U 흡착 기작을 가지기 때문으로 판단된다. 본 연구 실험 결과와 선행연구를 바탕으로 WRK 벤토나이트의 주요 화학적 U 흡착 기작을 pH 범위에 따라 용액 내 U의 존재 형태에 근거하여 설명하였다. pH 3 이하에서 주로 UO22+ 형태로 존재하는 U는 벤토나이트 표면의 Si-O 또는 Al-O(OH)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되기 때문에 pH가 감소할수록 음전하 표면이 약해지는 WRK 벤토나이트 특성에 의해 비교적 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 7 이상의 알칼리성 조건에서 U는 음이온 U-수산화 복합체(UO2(OH)3-, UO2(OH)42-, (UO2)3(OH)7- 등)로 존재하며 비교적 높은 흡착 효율이 나타내는데, 이들은 벤토나이트에 포함된 Si-O 또는 Al-O(OH)의 산소원자를 공유하거나 리간드 교환에 의해 새로운 U-복합체가 형성되어 흡착되거나 수산화물 형태의 공침(co-precipitation)에 의해 벤토나이트에 고정되기 때문이다. pH 7의 중성 조건에서는 pH 5와 6보다 오히려 낮은 U 흡착 효율(42%)이 나타났는데, 이러한 결과는 용액 내 존재하는 탄산염(carbonate)에 의해 U가 U-수산화 복합체보다 용해도가 높은 U-탄산염 복합체로 존재하는 경우 가능하다. 연구 결과 pH를 약산성 또는 염기성 조건으로 유지하거나 용액 내 존재하는 탄산염을 제한함으로써 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 높일 수 있는 것으로 나타났다.
Park, Jong-Won;Whang, Joo-Ho;Chun, Kwan-Sik;Lee, Byung-Hun
Nuclear Engineering and Technology
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제23권4호
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pp.410-419
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1991
국내 남동지역에서 수집된 4가지 벤토나이트 시료를 대상으로 X-선 회절과 화학조성을 분석한 결과 Ca-벤토나이트인 것으로 나타났다. 4가지 시료의 비표면적, 양이온교환능 및 팽윤도를 비교하여, 분배계수 측정을 위한 적절한 재료로서 동해 A 시료를 선택하였다. Cs, Co 및 Am의 흡착평형은 약 10일 정도에서 이루어졌으며, Sr의 경우는 이보다 훨씬 발리 이루어졌다. 분배계수 측정 결과로부터 국산 벤토나이트가 높은 흡착능을 가지고 있음을 알았으며, 농도변화에 대한 분배계수 감은 약 $10^{-7}$ mo1/$\ell$의 농도범위에서 최고를 나타내었다.
Diffusion coefficient is a critical parameter for predicting radiological source term(migration rate and flux of radionuclide) through given near field conditions in spent fuel or high level waste repository. The effect of exchangeable cation-$Na^+$ and $Ca^{2+} - on the diffusion of $I^- \;and^3H$ (as HTO) in compacted bentonite was examined using a through-diffusion method. Bentonite material used here was compacted to a density of 1.3 Mg/m$^3$, and Na-bentonite was saturated with a solution of 100 mol NaCl/m$^3$ and Ca-bentonite with 50 $mol\;CaCl_2$/m$^3$. The results show that effective diffusion coefficients are generally higher by a factor of two to five in Ca-than Na-clay. This is attributed to the larger particle size of Ca-compared to Na-bentonite; hence, Ca-bentonite has a greater proportion of relatively large pores, which make a greater contribution to mass transport than small pores. Although the nature of the exchangeable cation affects mass diffusion in compacted bentonite, the effect is small and not likely to influence performance assessment modeling of compacted bentonite-based barriers.
본 연구에서는 심지층 처분장 부지선정 시에 고려되는 요소를 지질, 수리지질, 지화학 등으로 분류하고 그 두 번째 단계로 수리지질분야의 세부 항목을 투수성, 분배 확산계수, 경계조건, 지하수 연대로 분류하였다. 그리고 이들 항목에 대한 국외 기준분석을 수행하였다. 부지선정요소(Siting factor)에 대한 기준(Criteria)은 각 국가의 지질환경, 지질정보 및 사회환경에 따라 다른 조건 혹은 값을 제시하고 있다. 일 예로, 유사한 특성의 결정질 암반을 기반암으로 하는 스웨덴, 핀란드에서도 투수성에 대한 기준을 각기 다르게 적용하고 있다. 스웨덴에서는 수리전도도의 기준을 부지선정 <단계 3>에서 $10^{-8}m/s$ 이하로 설정하고 있지만, 핀란드에서는 암반의 투수성에 대한 신뢰성 있는 자료가 많이 확보되지 않아 투수성을 부지선정 기준으로 적용하지 않고 있다. 또한, 분배계수에 대한 기준에서도 스웨덴에서는 평균 값의 100배 이하인 지역을 배제하지만, 독일에서는 $0.001m^3/kg$의 정량화 된 값을 제시하고 있다. 따라서, 수리지질 요소에 대한 심지층 처분장 부지선정 기준을 명확히 설정하기 위해서는 국내 기반암의 심부환경에 대한 많은 정보를 확보하여야 할 것으로 판단된다.
본 기술보고에서는 세계 최초로 사용후핵연료의 지층처분장 건설에 착수한 핀란드의 방사성폐기물 처분사업과 연구현황을 기술하였다. 핀란드는 1977년 원자력발전을 시작하였고, 현재 4기의 원자력발전소를 운영 중에 있다. 1993년부터 상세 부지조사가 진행되어 2001년에 올킬루오토(Olkiluoto)가 지층 처분의 부지로 최종 확정되었으며, 2015년에 건설허가가 발급되었다. 2020년대에 정부에 의해 운영허가가 나면 세계 최초로 지층처분장을 운영하는 사례가 될 것이다. 올킬루오토 부지에 있는 부지특화 지하연구시설인 온칼로(ONKALO)에서는 처분장의 안전성 검증을 위한 다양한 연구들이 수행되었다. 핀란드의 사용후핵연료 처분 부지 암반은 결정암질로 KBS-3 처분개념을 사용하기에, 결정암질 암반이 주를 이루는 한국 또한 유사한 처분개념을 고려 중이다. 핀란드 내의 중저준위 폐기물 처분장 운영 현황과 현재까지 진행된 지층처분장 부지조사 및 선정단계를 포함한 전 과정을 소개하고, 현지 지하연구시설인 온칼로에서의 최신 암반역학 및 수리지질학적 실험 및 수치해석 등의 연구들을 정리하였다. 마지막으로 핀란드의 사례를 바탕으로 한국의 방사성폐기물 처분사업을 위한 방향을 제시한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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