Lim, Heejun;Park, Sungyoon;Yang, Jun Won;Cho, Wooyoun;Lim, Yejee;Park, Young Goo;Kwon, Dohyeong;Kim, Han S.
Membrane and Water Treatment
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제9권3호
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pp.137-146
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2018
Soil washing is one of the most frequently used remediation technologies for heavy metal-contaminated soils. Inorganic and organic acids and chelating agents that can enhance the removal of heavy metals from contaminated soils have been employed as soil washing agents. However, the toxicity, low removal efficiency and high cost of these chemicals limit their use. Given that humic substance (HS) can effectively chelate heavy metals, the development of an eco-friendly, performance-efficient and cost-effective soil washing agent using a nano-scale chelator composed of HS was examined in this study. Copper (Cu) and lead (Pb) were selected as target heavy metals. In soil washing experiments, HS concentration, pH, soil:washing solution ratio and extraction time were evaluated with regard to washing efficiency and the chelation effect. The highest removal rates by soil washing (69% for Cu and 56% for Pb) were achieved at an HS concentration of 1,000 mg/L and soil:washing solution ratio of 1:25. Washing with HS was found to be effective when the pH value was higher than 8, which can be attributed to the increased chelation effect between HS and heavy metals at the high pH range. In contrast, the washing efficiency decreased markedly in the low pH range due to HS precipitation. The chelation capacities for Cu and Pb in the aqueous phase were determined to be 0.547mmol-Cu/g-HS and 0.192mmol-Pb/g-HS, respectively.
본 연구에서는 Cu, Zn, Pb 총함량이 각각 최고 3350, 1220, 2240 mg/kg에 이를 정도로 높은 오염토양을 토양세척에 의해 처리하여 해당 중금속을 제거하였다. 중금속 제거효율에 영향을 미치는 중요 인자인 세척제의 종류와 농도, 세척시간, 오염토양과 세척제의 혼합비, 교반속도 등의 최적조건을 도출하였다. 세 가지 중금속을 효과적으로 제거하는 최적 세척제는 50 mM 염산, 세척시간은 30분, 오염토양과 세척제의 혼합비는 1:30 (g/mL)이었으며, 교반속도는 중금속 제거효율에 영향을 미치지 않았다. 세척제인 염산을 재사용하면 중금속 제거효율이 감소했고, 연속적으로 재사용하면 중금속이 토양에 재흡착되었다.
The feasibility study of soil flushing was investigated to remediate lubricant oil and zinc contaminated railway soil. In this study, mixed washing agents of surfactant and inorganic acid/base were used for the simultaneous removal. The mixed washing agent of non-ionic surfactant and HCl removed 15% of the lubricant oil and 40% of zinc, respectively. Alkaline-enhanced soil washing process increased the removal of lubricant oil up to 40%. This is because alkaline solution reduced the interfacial tension between water phase and lubricant oil phase due to the soap formation reaction. To simulate in-situ soil flushing for the remediation of railroad-related contamination, two dimensional soil flushing was carried out based on the results of batch soil washing. In the soil flushing, the removal efficiencies of lubricant oil and zinc were 34% and 16%, respectively. Even though the removal efficiency was low, the mixed washing agent can remove metal and lubricant oil simultaneously.
본 연구에서는 철도 윤활유 유래 오염토양을 정화하기 위해 토양세척방법, 화학적 산화법, 초음파 추출법의 타당성을 연구하였다. 세척제로는 tergitol이 사용되었으며, 세척실험은 보조용매인 iso-propyl alcohol을 사용하여 진행되었다. Tergitol이 디젤오염토양의 세척에는 효과적인 것으로 알려져 있으나, 윤활유 오염토양의 세척에는 효과적이지 못했다. iso-propyl alcohol을 보조용매로 사용한 경우 계면활성제의 토양 흡착을 증가시켜 오히려 세척효율이 감소하였다. 화학적 산화방법은 윤활유의 약 30% 정도만 제거할 수 있었다. 화학적 산화처리후 계면활성제에 의한 토양세척을 통해 약 16-17%의 추가적인 윤활유의 세척효과를 얻을 수 있었다. 초음파는 토양세척의 효과를 증가시키는 것으로 나타났다. 따라서 TPH 오염 철도 토양의 오염원에 따라 다른 방법을 적용하야 한다.
본 연구에서는 일련의 회분식 규모의 실험을 통해 소수성 유기오염물질로 오염된 토양에 토양세척기법을 적용함에 있어서 필요한 최적의 운전조건을 도출하고 세척후 분리된 상등액중에 포함된 유기오염물질 및 세척제를 유기용매를 이용하여 효율적으로 분리.회수하기 위한 방안을 모색하고자 하였다. 사용된 계면활성제는 토양과 결합될 우려가 적은 비이온계 계면활성제중 독성이 거의 없으며 국내에서 대량 생산되어 수급이 원활한 계면활성제를 선별하여 소수성 유기오염물질인 n-dodecane(4,000mg/kg dny Soil)으로 오염된 토양에 대해 세척시간, 계면활성제 용액의 농도, 진탕비, 온도 등에 따른 세척효율의 변화를 조사하였다. 실험결과 계면활성제의 HLB(hydrophile-liphophile balance)값이 MSR(molar solubility ratio) 값과 함께 토양세척시 중요한 변수로 작용하였다. HLB값이 낮아 유탁액을 형성하지 못하는 OA-5나 sophorolipid는 10% 이내의 극히 낮은 세척효율을 보였다. 그러나 안정된 유탁액을 형성하는 HLB값 범위내에서는 소수성 유기오염물질에 대한 액상실험에서의 용해도가 큰 계면활성제가 유리하였다. 높은 HLB값을 갖는 OA-14는 OA-9 보다 안정된 유탁액을 형성하지만 용해도에 대한 지표인 MSR값이 OA-9보다 작아 약 20%정도의 낮은 세척효율을 보였다. 안정된 유탁액을 형성하는 동시에 용해도가 높은 OA-9용액이 단독으로 쓰일 때는 최대 60%정도의 세척효율을 보였다. 또한 OA-9세척유출수로부터 유기용매인 벤젠을 이용하여 anthracene을 회수하고자 하는 경우, 세척유출수의 온도를 $30^{\circ}C$, pH는 2로 조절하는 것이 회수 효율 측면에서 바람직하다.
Batch experiments were performed to investigate the feasibility of a surfactant-enhanced soil washing process for soils heavily contaminated with crude oil in Kuwait. TPH concentration of the contaminated soil was 223,754 mg/kg, sampled from the bottom of a vaporized oil extraction pond in the Burgan reservoir field. Commercialized eight nonionic surfactants (Tween and Tergitol series) were used to measure the aqueous solubility for the crude oil. Among them, two Tergitol surfactants were used to evaluate the TPH removal efficiency of the surfactant-enhanced soil washing for heavily contaminated Kuwait soil. The solubility of the crude oil in surfactant solution was in the order Tergitol 15-S-7 > Tergitol 15-S-9 > Tergitol 15-S-12 > Tween-80 > Tween-20 > Tween-60, which showed that the crude oil solubilities of the Tergitol series were higher than those of the Tween series. The TPH removal efficiencies of 2% and 5% Tergitol 15-S-9 solution were 59% and 65%, respectively. Because the residual TPH concentration in the washed soil was still higher than the clean-up level (10,000 mg/kg), the soil washing process was repeated five times. After the fifth washing, the residual TPH concentration in the soil went down to 7,680 mg/kg and its removal efficiency was 97%.
Pilot-scale soil washing facility was developed and operation condition was determined in order to remediate a soil contaminated with As, Ni and Zn. Soil washing facility is composed of soil particle separation, soil washing and wastewater treatment process. Both oxyanionic As and cationic Ni and Zn were effciently removed using HCl rather 0than H$_2$SO$_4$ and H$_2$PO$_4$. This is why oxyanion and cation metals can be extracted simultaneously from the contaminated soil in acidic solution. Further, the contaminated soils include calcite and then demand much acidity, that is consumption of acid solution. Fine particles are enriched with contaminants, and coarse particles are removed effectively rather than fine particles. As, Ni and Zn are strongly associated with minerals, and then the residence time should be increased for a reaction with washing solution.
The technology removing radionuclides from soil using soil washing was studied. The main radionuclides contaminated in the soil are Cs$^{137}$ and Co$^{60}$ . It is suitable that scrubbing time is 4 hours and a mixing ratio of soil weight and washing solution volume is 1:10. more than two times continuous scrubbing method with 0.5 M oxalic acid was needed to remove Cs$^{137}$ and Co$^{60}$ from soil more than 70%. Radionuclides removal efficiencies of recycling washing solutions recycled with strong acid resins until 5 times are similar to that of 0.5 M oxalic acid.
원전사고 및 시설보수 과정에서 방출되는 방사성물질 중 $^{137}Cs$은 토양의 주 오염원 중 하나이다. 세슘으로 인한 토양오염은 주민의 거주 및 공업용지로의 재사용을 위해 제염이 불가피하다. 본 연구에서는 다양한 토양복원 기술 중 국내 외에서 실제 방사성물질로 오염된 토양에 적용한 사례가 있는 토양세척 기술을 선정하였다. 토양세척 공정은 세척제를 사용하여 토양과 세슘의 표면장력을 약화시켜 토양과 세슘을 분리하는 원리이다. 이러한 토양세척 공정의 세척수 재사용을 통해 공정효율을 높이고자 세척수에 응집제를 적용하여 미세토양 및 세슘의 제거 성능 실험을 수행하였다. ICP-OES를 통해 세슘 수용액에 토양을 첨가하여 세슘을 흡착시킨 후 응집제를 첨가하여 세슘의 농도를 측정하였으며 응집제 적용시 최대 세슘 제거율은 약 88%, 최소는 67%였다. Visual MINTEQ Code를 통한 세슘과 토양과의 종결합을 예측하였으며 탁도 측정을 통해 응집제 투여 후 탁도를 측정하여 세척수의 재사용 여부 및 미세토양 제거율을 분석하였다.
Soils collected from an agricultural field in Youngdong, Chungbuk province were intentionally: contaminated with lead and copper. The efficiencies of soil washing with HCl, SDS and Tween 80 were investigated through the column mode experiments. Washing with 0.1 N HCl obtained the best result for lead and copper removal (95.04 %, 95.94 %). In case of SDS, lead and copper removal rate was such poor as 7.1 % and copper was 24.04 %, respectively. Meanwhile, washing of contaminated soil with Tween 80, did not show any significant removal effect. It was found that the washing efficiency was dependent on pH of washing agent.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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