촉매(Ag/γ-Al2O3) 충진형 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 이용한 질소산화물(NOx)의 선택적 촉매 환원을 조사하였다. 촉매 상에서 간헐적으로 플라즈마를 발생시킬 때 NOx의 환원제인 탄화수소가 부분 산화되어 알데하이드류를 생성하였으며, 알데하이드류의 높은 환원력으로 인해 촉매를 단독으로 사용한 경우에 비해 높은 NOx 전환율을 보여주었다. 동일한 운전 조건(온도: 250 ℃; C/N: 8)에서 비교한 NOx 저감 효율은 탄화수소(n-헵테인), 프로피온알데하이드, 뷰티르알데하이드에 대해 각각 47.5%, 92%, 96%로 나타났으며, 알데하이드류의 높은 질소산화물 환원 성능이 확인되었다. 간헐적 플라즈마 발생시 적정 조건을 파악하기 위하여, 고전압 on/off 주기를 0.5~3 min으로 조절하였고, 연속적인 플라즈마 발생의 경우와 동일한 에너지밀도에서 NOx 저감 성능을 비교하였다. 고전압을 2 min 간격으로 on/off 하여 간헐적으로 플라즈마를 생성시켰을 때 연속적인 플라즈마 발생 대비 가장 높은 질소산화물 저감 효율이 얻어졌다. 동일한 에너지밀도에서도 간헐적 플라즈마 방전의 경우가 연속 플라즈마에 비해 높은 NOx 저감 효율을 보이는 것은, 탄화수소가 분해되어 생성되는 알데하이드류 등의 중간생성물들이 NOx 저감 반응에 보다 효율적으로 이용되었기 때문이다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제27권5호
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pp.657-665
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2003
Combined De-NOx Process in which $NH_3$ SCR (Selective Catalytic Reduction) and non-thermal Plasma Process are simultaneously used, has been investigated with a pilot test facility. The pilot test facility treats the combustion flue gases exhausted from a diesel engine that generates 240 kW of electrical power. Test results show that up to 80 % of NOx (NO and NO2) can be removed at 100 - $200^{\circ}C$. None of conventional De-NOx techniques works under such low temperature range. In addition to NOx. the Pilot test results show that soot can be simultaneously treated with the present non-thermal plasma technique. The present pilot test shows that the electrical power consumption to operate the non-thermal plasma reactor is equivalent to 3 - 4 % of the electrical power generated by the diesel engine.
The improvement of $NO_x$ reduction by $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ with a hydrocarbon ($n-C_7H_6$) in the early state was investigated in a packed-bed dielectric barrier discharge plasma reactor. The results revealed that the combination of plasma with the catalyst enhanced $NO_x$ reduction efficiency at low operating temperatures, depending on the temperature and specific input energy. To sum up, the poor performance of the catalytic $NO_x$ reduction at low temperatures in the early stage before reaching thermochemical steady state can be greatly compensated for by using the atmospheric-pressure plasma generated in the catalyst bed.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
알루미늄 금속이 용해될 시 대기와 접촉한 용탕 표면에서 생성되는 알루미늄 드로스는 알루미늄 생산 공정에서 발생되는 필수적인 부산물이다. 그러나 알루미늄 드로스의 대부분은 매립에 의한 처리가 이루어지고 있어 환경오염의 원인이 되고 있다. 본 연구에서는 알루미늄 드로스를 재자원화 하여 SCR(Selective Catalytic Reduction) 촉매의 담체에 일부 대체하는 연구를 진행하였다. 재활용 된 알루미늄 드로스를 촉매 원료 $WO_3$, $V_2O_5$, $TiO_2$와 혼합하여 $V_2O_5-WO_3/TiO_2-Al_2O_3$ SCR촉매를 제조하였다. 제조 된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2-Al_2O_3$ SCR촉매는 XRD, XRF, BET 분석을 통해 특성평가를 진행 하였으며, 내구성 평가를 통해 $Al_2O_3$ 함량이 증가할수록 V$V_2O_5-WO_3/TiO_2-Al_2O_3$ SCR촉매의 강도가 증가하는 것을 확인 할 수 있었다. MR(Micro-Reactor)을 이용한 촉매 활성평가를 진행하여 촉매의 실사용 온도 $350^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$에서 90%이상의 촉매효율을 나타내었다.
아산화질소(N2O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO2)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N2O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N2 및 H2O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는 NH3-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA 촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100 ℃에서 2 h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH3-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h-1, 370 ~ 400 ℃에서 수행되었다. 100 ℃에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA 촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH3-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, 27Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H2-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe3+의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe3+의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다.
Recently, fine dust in atmosphere have been considerably issued as a harmful element for human. Nitrogen oxide ($NO_x$) exhausted from diesel engines and power plants has been disclosed as a main source of secondary production of fine dust. In order to prevent exhausting these nitrogenous compounds into atmosphere, a treatment system with selective catalytic reduction (SCR) catalyst with ammonia as a reductant has been used in various industries. Urea solution has been widely studied to supply ammonia into a SCR catalytic reactor, safely. However, the conversion of urea solution to ammonia has several challenges, especially on a slow conversion velocity. In the present study, a fast urea conversion system including a plasma burner was suggested and designed to evaluate the performances of urea conversion and initial operation time. A designed lab-scale facility has a plasma burner, urea nozzle, mixer, and SCR catalyst which is for hydrolysis of isocyane. Flow rate of methane that is a fuel of the plasma burner was varied to control temperatures in the urea conversion facility. From experimental results, it is found that urea can be converted into ammonia using high temperature condition of above $400^{\circ}C$. In the designed test facility, it is found that ammonia can be produced within 1 min from urea injection and the result shows prospect commercialization of proposed technology in the SCR facilities.
$NH_3$-SCR has high NOx removal efficiency approximately 80~90%. Recently, the copper or iron ion-exchanged zeolite catalysts are widely used as automobile SCR catalysts. In this paper, the effect of the space velocity, temperature of reaction and $NO_2$ addition on the $NH_3$-SCR reaction were studied using various zeolite SCR catalysts. The test was conducted with small sized fresh catalysts in a laboratory fixed-bed flow reactor system using simulated gases. It is found that the activity of the BEA is better than MFI. It seems that three-dimensional framework and a wide pore entrance of BEA enhances the SCR activity. It is also found that low temperature activity of Cu-zeolites was better than Fe-zeolites. Once $NO_2$ was added, the NOx conversion activity of the Cu-zeolite was slightly enhanced, whereas remarkable improvement was achieved by Fe-zeolite.
The selective catalytic reduction(SCR) system used to reduce NOx in diesel engines requires an NO/$NO_2$ ratio of about 1 in exhaust emissions to realize the fast SCR mode at temperatures lower than $300^{\circ}C$. This study investigated the characteristics of a plasma system as a pre-active apparatus for the fast SCR reaction mode of an SCR system. Plasma was generated by the pulse corona discharge(PCD) method with a four-channel wire-cylinder reactor. This study showed that plasma was easily generated in the exhaust gas by the PCD system, and the peak voltage of the normal state condition for plasma generation was generally 12 kV. The PCD system easily converted NO into $NO_2$ at lower temperatures and the NO/$NO_2$ conversion ratio increased with the discharge current for plasma generation. But the PCD system could not convert NO into $NO_2$ at higher engine speeds and higher engine loads due to the lack of oxygen in exhaust gas. The PCD system also activated the diesel oxidation catalysts(DOC) system to reduce CO emissions.
Selective Catalytic Reduction is effective in the reduction of NOx emission. This research focused to evaluate the performance of a urea-SCR system and was conducted in two procedures. One is SCR reactor test using model gas in order to provide an optimal injection condition itself. In this step, some parametric study on emission temperature, space velocity, aspect ratio and the formation of urea spray were made by using flow visualization and Computation Fluid Dynamics techniques. The basic simulation results contributed in determining the layout for an actual engine test. The other is an engine performance and emission test. The urea injector was placed at the opposite direction of exhaust gases emitted into an exhaust duct and an optimal amount of a reducing agent is estimated accurately under different engine loads and speeds. Furthermore, the variation of NOx emission and applied amount of urea was investigated in terms of modes under the condition of with and without SCR, and other emissions such as PM, CO and NMHC were evaluated quantitatively as well. This research may provide fundamental data for the practical use of urea-SCR in future.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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