As emission gas regulation of deisel vehicles is strengthened to Euro-6, It becomes difficult to deal with NOx regulated value mainly by EGR without additional after-treatment system. In addition, RDE(Real Driving Emissions) test will be introduced after september 2017. Therefore, It is essential to develop the after-treatment of diesel vehicles which reduce NOx emissions. It is possible to use DOC, DPF, LNT or DOC, DPF and SCR as a after-treatment system for reducing NOx. However, It is expected that the SCR will be applied widely because LNT alone does not have sufficient NOx purification efficiency. In this study, It tried to analyze the efficiency of reducing NOx emissions during the mode test by attaching a NOx sensor to test vehicle. As a result, It was confirmed that NOx emissions was significantly reduce through the after-treatment system from engine. And the NOx reduction efficiency of SCR was about 4.5 times better than DOC, DPF.
상용 발전소에서 LNG를 제외한 대부분의 연료 연소시 SO2의 배출은 필연적이며, 이는 NOx 저감용 SCR촉매의 내구성에 영향을 미치므로 저온영역에서 SO2에 대한 내구성과 NOx 저감 성능이 우수한 SCR촉매 개발을 목적으로 Sb2O3의 함침량을 달리하여 metal foam 지지체에 코팅하여 촉매를 제조하였다. 실험실 규모의 상압반응기를 이용하여 NOx 저감 성능 시험을 수행하였고, 제조된 촉매의 특성은 Porosimeter, BET, SEM (scanning electron microscope), EDX (energy dispersive X-ray spectrometer), XPS (X-ray photoelectron spectroscopy) 기기를 이용하여 분석하였다. 촉매의 특성분석결과 비표면적은 Sb2O3의 함침량에 따라 증가하였고, NOx 전환활성 효율은 Sb2O3를 2 wt% 함침한 촉매가 가장 우수한 것으로 측정되었다. 또한 Sb2O3를 첨가한 촉매는 SO2에 장시간 노출 시켰을 경우에도 NOx 전환활성 효율이 유지되는 것으로 나타났고, 활성온도영역과 SO2의 존재 유무에 따라 Sb2O3 함량을 조절함으로써 효율적인 촉매의 제조가 가능함을 확인할 수 있었다.
The International Maritime Organization announced that the regulation of nitrogen oxide put into force for vessels constructed after 2000 from May, 2005 as agenda is satisfied on May, 2004. A honeycomb-typed Pillared Inter-Layered Clay(PILC) catalyst was developed for do-NOx SCR system in 2004. This catalyst has been applied to 9H25/33 engine that is one of the main diesel engines in Engine Machinery Division of the Hyundai Heavy Industries CO., LTD. In addition, we have tried to develop better catalysts in the aspects of easy synthetic method and performance.
세계적으로 NOx 저감 및 규제치의 강화로 인해 디젤기관에서 발생되는 NOx 제거에 대한 연구가 활발히 진행 중이며, 암모니아 환원제와 배출가스의 NOx를 혼합하여 촉매 존재하에서 NOx를 제거하는 시스템이 개발되고 있다. 대부분 암모니아를 보관성이 용의한 요소(Urea) 수용액으로 대체하여 배기관 내에 직접 요소수를 분사하며 요소 수용액이 고온의 배기가스에 의해 증발되어 암모니아를 환원시키며, 촉매를 통하여 탈질을 하는 Urea-SCR 시스템을 채택하고 있다. 따라서 촉매전단에서 요소수가 완전히 증발되고, 또한 촉매 입구에서 요소수의 증발로 인해 환원된 암모니아의 분포도 균일해야 함으로 Urea-SCR 시스템이 배기가스 유동 및 온도에 최적화된 분무특성을 가지는 분사제어 시스템을 제시하고자 한다.
산업화로 인하여 토지의 사막화, 물부족, 오존층 파괴, 지구 온난화 등 많은 환경문제가 발생되었으며 아직 진행 중에 있다. 이에 UN에서는 환경 규제를 강화하였으며 국제해사기구(IMO:International Maritime Organization)에서는 선박의 배기가스 규제 강화를 위하여 NOx(질소산화물) 및 SOx(황산화물)의 배기량을 줄이도록 하고 있으며 2016년부터는 본격적으로 규제하려 하고 있다. 상기의 규제 물질 중 NOx를 제거하는 선택적환원촉매(SCR:Selectivity Catalytic Reduction) 시스템은 선박의 배기가스가 지나가는 통로에 요소수(Urea)를 분무하여 $260^{\circ}C$ 이상의 높은 온도에서 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응, 결합함으로서 NOx를 질소와 산소로 분리, 제거하는 방식이다. 하지만 선박의 경우 대부분 엔진이 2행정으로 배기가스 온도가 일반적으로 $180^{\circ}C{\sim}220^{\circ}C$이기 때문에 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응하지 않아 환원률이 높지 않다. 이에 우리는 초미세기포를 이용하여 낮은 온도에서도 반응할 수 있는 요소수 및 요소수 활성화 기기를 개발하여 상기의 문제점들을 최소화 할 수 있도록 하였다. 또한 SCR 시스템의 점성유동해석을 통하여 보다 효율적인 SCR 시스템의 개발을 할 수 있도록 기여하였다.
Liquid urea based SCR has been used in the market to reduce NOx in the exhaust emission of the diesel engine vehicle. This system has several problems at low temperature, which are freezing below $-12^{\circ}C$, solid deposit formation in the exhaust, and difficulties in dosing system at exhaust temperature below $200^{\circ}C$. Also, it is required complicated exhaust packaging equipment and mixer due to supply uniform ammonia concentration. In order to solve these issues, solid urea, ammonium carbonate, and ammonium carbamate are selected as ammonia sources for the application of solid SCR. In this paper, basic research on reaction rate of three ammonia-transporting materials was performed. TGA (Thermogravimetric Analysis) and DTA (Differential Thermal Analysis) tests for these materials are carried out for various heating conditions. From the results, chemical kinetic parameters such as activation energy and frequency factor are obtained from the Arrhenius plot. Additionally, from test results of DSC (Differential Scanning Calorimeter) for these materials, chemical kinetic parameters using the Kissinger method are calculated. Activation energies of solid SCR from this experiment are compared with proper data of literature study, then obtained data of this experiment are used for the design of reactor and dosing system for candidate vehicle.
대표적인 비암모니아성 선택적 촉매환원반응기인 H2-SCR의 활용성을 높이기 위하여 Ce를 조촉매로 활용한 PtNi/CeO2-W-TiO2의 촉매 분말을 합성하고 다공성 금속 구조(porous metal structure, PMS)에 코팅하여 선택적 촉매 환원에 의한 NOx 제거 특성을 평가하였다. CeO2를 조촉매로 사용한 H2-SCR은 CeO2를 사용하지 않은 경우에 비해 더 높은 NOx 제거 효율을 나타내었으며, CeO2 담지율 10 wt%에서는 반응온도 90℃에서 가장 높은 제거효율을 보였다. 한편, 촉매구조체인 PMS의 촉매 코팅량이 증가함에 따라 NOx 제거효율은 90℃ 이하에서는 향상되었으나, 120℃ 이상에서는 감소하는 경향을 보였고 공간속도를 4,000 h-1에서 20,000 h-1로 변경한 경우, 120℃이상의 온도에서 NOx 제거 효율이 향상되는 것을 확인할 수 있었다.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 천연가스는 대기환경 오염물질을 거의 배출하지 않는 청정연료이며, 주로 시내버스의 연료로 사용되어져 왔다. CNG 버스의 보급률이 계속적으로 증가하고 있으며 이에 대한 엄격한 배기규제를 충족시키고 경제적인 후처리장치의 연구개발이 필요하다. 장기적인 연구로는, CNG 버스에서 배출되는 유독성가스인 $CH_4$와 NOx를 동시저감시키는 새로운 NGOC/LNT+NGOC/SCR 복합시스템을 개발하는 것이다. 이 연구는 복합시스템 후단에 장착되는 선택적인촉매환원(SCR)의 washcoat를 세라믹과 메탈 담체에 코팅하여 $de-CH_4/NOx$ 특성을 파악하는 것이다. V, Cu-SCR 촉매는 $CH_4$ 산화반응에는 영향을 미치지 않고, 이중층으로 코팅된 2, 4번 NGOC/SCR 촉매는 $400^{\circ}C$에서 $CH_4$가 산화되기 시작하여 약 $550^{\circ}C$에서는 약 20% 수준으로 $CH_4$가 저감되었다. NGOC/SCR처럼 two layer로 코팅된 2, 4번 SCR 촉매는 $350^{\circ}C$이상에서는 마이너스(-) NOx 전환률을 나타냈다. 이는 $ NH_4NO_3$(질산염)으로 흡장되어 있는 NOx가 촉매의 반응속도가 저하됨에 따라 $N_2$로 환원되지 못하고 $NO+NO_2$로 탈착되었기 때문이다. 세라믹 기반의 복합시스템은 $400^{\circ}C$에서 약 30%, $500^{\circ}C$에서 LOT50에 이르러 메탈 기반의 복합시스템보다 약 20% CH4 정화 성능이 높았고, NGOC/LNT+Cu-SCR 복합시스템 조합이 적합하다.
하수슬러지 촤에 MnOx를 담지한 촉매를 사용하여 $NH_3$를 환원제로 하는 선택적 촉매 환원반응의 반응 메커니즘 분석을 수행하였다. XRD 분석 결과 활성 Mn phase는 $Mn_3O_4$인 것으로 여겨졌다. 또한 $150^{\circ}C$ 이하에서는 흡착반응이 주요한 질소산화물 저감 메커니즘으로 작동하였으나, $100{\sim}150^{\circ}C$에서는 환원반응도 질소산화물 저감에 관여하는 것으로 보여졌다. 실험결과에 기초하여 활성 촤와 여기에 MnOx를 담지한 촤에서의 반응속도상수를 비교하였다. MnOx 담지촤는 높은 충돌계수와 낮은 활성화 에너지에 기인하여 높은 반응속도 상수와 높은 NOx 제거 효율을 나타내었다. 두 가지 촤 모두 본 실험 조건하에서 활성화 에너지는 상대적으로 낮았다(10~12 kJ/mol).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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