Song, Ho-Cheol;Carraway, Elizabeth R.;Kim, Young-Hun
Environmental Engineering Research
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제10권4호
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pp.174-180
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2005
Nano-sized iron was synthesized using borohydride reduction of $Fe^{3+}$ in aqueous solution. A wide range of synthesis conditions including varying concentrations of reagents, reagent feeding rate, and solution pH was applied in an aqueous system under anaerobic condition. The reactivity of nano-sized iron from each synthesis was evaluated by reacting the iron with TCE in batch systems. Evidence obtained from this study suggest the reactivity of iron is strongly dependent on the synthesis solution pH. The iron reactivity increased as solution pH decreased. More rapid TCE reduction was observed for iron samples synthesized from higher initial $Fe^{3+}$ concentration, which resulted in lower solution pH during the synthesis reaction. Faster feeding of $BH_4^-$ solution to the $Fe^{3+}$ solution resulted in lower synthesis solution pH and the resultant iron samples gave higher TCE reduction rate. Lowering the pH of the solution after completion of the synthesis reaction significantly increased reactivity of iron. It is presumed that the increase in the reactivity of iron synthesized at lower pH is due to less precipitation of iron (hydr)oxides or less surface passivation of iron.
20세기에 들어 산업, 군사 및 다양한 목적으로 비인화성 용매인 PCE와 TCE의 사용량이 증대하였다. 주의를 필요로 하는 물질임에도 불구하고 부주의한 사용과 보관으로 인해 토양, 퇴적토, 지하수에 심각하게 오염되었다. High-chlorinated ethenes은 호기성 박테리아의 oxygenation에 의해 분해되지 않는다. PEC및 TCE의 완전한 탈염소화는 혐기성조건에서만 관찰되어지며, 지난 10연년간의 연구에 의해서 탈염소화 혐기성 미생물의 수의 보고는 증가되었다. 혐기성 조건에서 탈염소화 미생물에 의해 PCE와 TCE는 less-chlorinated ethenes 또는 무해한 ethene으로 전환이 가능하다. 본 연구는 lactate를 electron donor로 이용해 PCE에서 ethene까지 완전히 탈염소화하는 혐기성 배양을 수행했다. PCE로 오염된 퇴적토 시료로부터 혐기성 미생물 배양을 성공했다. PCE가 ethene까지 완전히 분해되는 것이 관찰되었다. 추가적으로 혐기성 미생물 배양액에서 1,2-cis-dichloroethene (cis-DCE)와 vinyl chloride (VC)의 축적이 일어남을 관찰하였다. 혐기성 미생물 배양액에서 Dehalococcoides 16S rRNA gene sequences에 특이적으로 반응하는 primer를 이용한 DGGE를 통해 미생물 군집을 분석하였다. 결론적으로, 우리의 연구에서 PCE를 감소시키는 배양액을 배양했으며, 이 배양엑에는 Dehalococcoides sp. 존재하는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 Slow Release Substrate(SRS)로 사용되는 TBOS의 분해특성과 TBOS 분해생성물인 acetate와 butyrate를 적용한 탈염소화 효율을 파악하고자 하였다. 회분식 실험은 GC/FID를 이용하여 TCE 및 cis-dichloroethene(cis-DCE), 1-butanol, TBOS를 분석하였으며, acetate와 butylate는 HPLC를 이용하여 분석하였다. 혐기성 가수분해 반응을 통해 1M의 TBOS는 4M의 1-butanol로 전환 및 축적되었으며, 가수분해율은 $0.186{\mu}M/day$로 나타났다. 또한, 1-butanol은 퇴적토 내 토착균주에 의해 acetate와 butyrate로 분해되었다. 이 결과 TBOS는 자연에서의 탈염소화 공정에서 SRS로 사용하기에 적합한 것으로 판단된다. Acetate와 butyrate를 전자공여체로 적용한 TCE 탈염소화 반응은 초기 TCE 농도가 낮아짐에 따라 탈염소화 효율은 높아지는 것으로 나타났다. 또한, acetate를 적용한 탈염소화 반응의 1차 반응 상수가 butyrate를 적용한 경우보다 높게 나타났다. 이는 탈염소화 반응에서 Geobacter lovleyi의 기질친화도 및 생분해성, 그리고 다양한 기질에 대한 적응도의 영향으로 판단된다. 그러나 Geobacter lovleyi의 TCE 탈염 소화 반응에 따른 cis-DCE의 축적이 발생할 경우 Geobacter lovleyi의 탈염소화 능력이 감소하는 것으로 나타났다. 결론적으로 SRS는 Geobacter lovleyi를 이용한 TCE 탈염소화 공정 향상에 도움이 될 것이며, 이에 따라 발생되는 cis-DCE는 영가철 같은 환원성 금속이나 공존 가능한 탈염소화 미생물을 이용한 처리가 함께 필요할 것으로 판단된다.
Biodegradation of carbon tetrachloride (CTC) in denitrifying and aerobic columns was investigated under various conditions of electron-acceptor and electron-donor availability. CTC removal increased when the electron-acceptor (nitrate) injection was stopped in the denitrifying column; however, CTC remova1 decreased when electron donor (acetate) was deleted in the denitrifying and the aerobic column. Small fractions of the CTC removed appeared as chloroform, indicating that reductive dechlorination of CTC was occurring. The results from the denitrifying column support the hypothesis that CTC behaves as an electron acceptor that competes for the pool of available electrons inside the bacterial cells.
The objective of this study was to investigate reductive dechlorination of aromatic hydrocarbons using zero valent metals (ZVMs) and catalysts as reactive materials for permeable reactive barriers (PRBs). A group of small aromatic hydrocarbons such as monochlorophenols, phenol, benzene were readily reduced with palladium catalyst and zero valent iron. Poly-aromatic hydrocarbons (PAHs) were also tested with the catalysts and zero valent metal combinations. The aromatic rings were reduced and partly reduced PAHs were found as the daughter compounds. Current preliminary study implicate that ZVMs and modified catalysts can be successfully applied for PRBs which currently applicable for halogenated organic compounds and some inorganic contaminants including chromium(Ⅵ) and nitrate.
국내의 대표적인 지하수 오염물질인 trichloroethylene(TCE)을 반응벽체의 일종인 영가철을 이용하여 처리할 때 계면활성제가 미치는 영향을 다양한 계면활성제를 이용하여 조사하였다. 비이온성 계면활성제와 음이온성 계면활성제는 TCE의 탈염소화 반응속도는 감소시켰으나 양이온성 계면활성제는 임계미셀농도 (CMC) 미만에서는 반응속도를 증가시켰으나, CMC 이상의 농도에서는 반응속도를 감소시켰다. 양이온성 계면활성제는 TCE의 철 표면 흡착을 증가시켜, 철 표면에서 일어나는 TCE의 탈염소화 반응속도를 증가시키는 것으로 사료된다.
고화제로 사용되는 포틀랜드 시멘트와 2가철을 이용하여 염소계 유기화합물을 탈염소화 시키는 기술은 많은 연구로부터 알려져 왔다. 하지만 TCE (trichloroethylene)의 탈염소화에 관계하는 명확한 유효물질 및 기작 규명은 요원한 상태이다. 많은 연구에서 ettringite와 monosulfate와 같은 시멘트 수화물질이 TCE의 탈염소화 반응에 관여할 가능성을 보고한 바 있다. 따라서 본 연구에서는 TCE의 탈염소화 반응에 유효물질로 예상 되어왔던 ettringite와 monosulfate를 별도로 합성하여, TCE 제거 실험을 수행함으로서 기존 시멘트/2가철을 사용한 TCE 분해제거에 관계하는 명확한 유효물질 및 기작을 규명 하고자 하였다. 실험결과, $Fe^{3+}$ 및 $Al^{3+}$로 구성된 ettringite, monosulfate 합성에 성공하였고, 이후 2가철을 첨가하여 TCE 분해실험에서 합성물의 분해능을 확인하였지만 뚜렷한 제거가 나타나지 않았다. 이는 기존문헌의 예상과는 상반된 결과를 나타냈으며, 실험결과를 통해 시멘트/2가철을 사용한 TCE 제거 실험의 분해기작을 예상할 수 있었다. 예상 되는 분해기작으로는 ettringite 및 monosulfate 외의 시멘트 수화물에 의한 것과 C3A외의 시멘트 클링커 화합물 그리고 시멘트 내 trace metal에 의한 영향일 것으로 추측하였다.
인위적인 tetrachloroethylone(PCE) 오염토양($60{\mu}moles$ PCE/kg soil)에서 탈염소화미생물의 주입과 철분($Fe^0$) 첨가의 동시 적용이 PCE 및 유기염소화합물의 환원적 탈염소화에 미치는 영향을 조사하였다. 탈염소화미생물 주입에는 두 종류의 혐기성 박테리아 배양액, 즉, PCE를 cis-1,2-dechloroethylene(cis-DCE)까지 탈염소화하는 Desulfitobacterium sp. Y-51 균주의 순순미생물 배양액과 PCE를 에틸렌까지 완전히 탈염소화하는 PE-1 혼합미생물 배양액을 사용하였다. Y-51균주와 PB-1 혼합미생물 배양액을 각각 적용한 두경우(최종농도: 3mg dry cell weight/kg soil) 모두에서 40일 이내에 PCE가 cis-DCE로 전환되었다. $Fe^0$(0.1-1.0%(w/w))을 단독으로 오염토양에 적용한 경우, PCE의 탈염소화는 에틸렌 및 에탄까지 확장되어 진행되었으며. 탈염소화의 속도는 $Fe^0$의 첨가량에 의존하는 것으로 밝혀졌다. 탈염소화미생물과 철분을 동시에 적용한 경우, 각각을 단독으로 적용한 경우에 비하여 PCE의 탈염소화속도가 빨랐으며, PCE 탈염소화 및 최종 반응생성물의 생성 양상 또한 달랐다. Y-51균주 배양액과 0.1%의 $Fe^0$를 동시에 적용하였을 경우, PCE가 탈염소화되어 cis-DCE를 축적하였지만, PE-1 혼합미생물 배양액과 0.1%의 $Fe^0$를 동시에 적용하였을 경우에는 cis-DCE를 거쳐 보다 확장된 탈염소화반응을 보였다. 이러한 결과들로부터, 탈염소화미생물과 철분의 동시 적용, 특히, PE-1과 같이 PCE를 완전히 탈염소화하는 미생물 배양액과 철분의 병용은 실제적인 PCE 오염토양의 정화에 효과적일 것으로 판단되었다.
본 연구는 시멘트 구성성분 중 CaO, $Fe_2O_3$, $Al_2O_3$를 중심으로 하여 시멘트/Fe(II) 시스템에서 TCE의 환원성 탈염소화에 관여하는 유효반응성분을 규명하기 위하여 수행되었다. $Al_2O_3$를 함유하는 것으로 밝혀진 hematite($Fe_2O_3$)를 포함하는 hematite/CaO/Fe(II) 시스템에서 시멘트/Fe(II) 시스템과 유사한 TCE 분해능이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. Hematite/CaO/$Al_2O_3$/Fe(II) 시스템에서 $Al_2O_3$의 첨가량의 영향을 알아보는 실험을 수행한 결과 $Al_2O_3$:CaO의 비율이 1:10을 유지한 시스템에서 최고의 분해능(k = 0.895 $day^{-1}$)을 보이는 것으로 보아 1 : 10이 최적의 반응비율인 것을 알 수 있었다. SEM 분석 결과 시멘트/Fe(II) 시스템에서 나타났던 막대결정을 hematite/CaO/$Al_2O_3$/Fe(II) 시스템에서도 관찰할 수 있었다. 이러한 막대결정을 TCE 분해의 유효성분으로 추정하고 막대나 침상 결정으로 알려진 goethite와 ettringite를 유효성분 후보군으로 판단하였다. EDS element map을 살펴본 결과, 막대 결정은 Ca를 주성분으로 하고 있었기 때문에 Fe 성분을 다량 함유하고 있는 goethite를 배제하였다. 추가적으로 시멘트 수화반응 중 ettringite가 생성되는 과정을 재연한 실험 결과, ettringite가 생성되는 반응 중 혹은 생성 후에도 TCE 분해능이 발현되지 않았다. 이러한 결과를 바탕으로 하여 시멘트/Fe(II) 시스템의 유효반응성분은 CaO와 $Al_2O_3$를 주성분으로 하는 막대모양의 결정일 것으로 판단된다.
$Fe^0$ 등의 0가 금속을 포함하는 반응재들은 오염운이 반응벽을 통과하는 동안 염소계 용매들을 분해시킨다. Fe$^{0}$ 를 이용한 투수성 반응벽은 특히 trichloroethene(TCE)이 주된 오염원인 경우 처리비용이 적다는 장점이 있는 반면, 반응속도가 느리고, 반응벽의 운영기간이 제한된다는 단점이 있다. 본 연구는 기존의 Fe$^{0}$ 를 이용한 반응벽에 직류전원을 걸어주는 향상된 처리기술 개발은 예비연구이다. $Fe^0$ 반응컬럼을 이용한 bench-scale의 실험을 통해 $Fe^0$ 반응재와 직류전원의 조합은 TCE의 탈염소화를 촉진하는 것으로 나타났다. 탈염소화의 반응기작은 철의 산화와 부가적인 전자의 공급원인 외부전원에 의한 환원에 기인한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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