본 연구에서는 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금-이트륨 및 백금-니켈 합금 촉매들의 성능 및 특성 평가를 진행하였다. 그렇게 합성된 합금 촉매들은 고분자전해질연료전지의 공기극 촉매로 사용되며 그 촉매들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능이 측정되고 상업적으로 사용되는 백금 촉매와 해당하는 결과들이 비교되었다. 성능 및 특성 비교를 위해, 백금 합금 촉매들의 입자크기와 분포는 투과전자현미경에 의해 관측되었고 활성표면적은 반복주사 전압-전류법에 의해 측정되었으며 그들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능은 회전원판 및 회전-고리 원판전극을 이용한 선형주사 전압-전류법 및 완전지 테스트를 통해 평가되었다. 그 결과 백금 합금 촉매들의 구조적 특성인 입자크기 및 분포 및 활성표면적은 상용 백금 촉매와 그 특성이 비슷하였다. 촉매들의 산소환원반응성의 경우에도 백금 합금 촉매들은 상용 백금 촉매와 비슷하거나 더 나은 반파장전위, 속도론적 전류밀도, 산소분자당 전이되는 전자수, 과산화수소 생성율을 나타내었다. 촉매의 구조적 특성 및 산소환원반응성에 입각해서 완전지 성능을 평가했을 때, 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 더 우수한 0.6 V에서 전류밀도 및 최대출력밀도 값을 나타내었다. 이를 토대로 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 비슷하거나 우수한 산소환원반응성 및 완전지 성능을 가질 수 있음을 제시하였다.
고분자 막 연료전지는 높은 전력밀도, 낮은 배출 및 낮은 동작온도 때문에 미래 자동차 및 전력생산의 강력한 보류이다. FEMFC 내부의 기체확산층(GDL)의 중요한 관심은 물의 조절이다. GDL은 소수성 PTFE와 전기전도성을 위해서 탄소로 보통 구성되어 있다. 이 시뮬레이션에서 GDL 흐름은 확립된 방정식 모델의 단순화된 접근법으로 조사되었다. GDL의 성능은 모델 방정식을 이용하여 전지의 내부열, 수증기 밀도 와 산소밀도의 결과를 보였다. FEMFC 촉매층 모델은 유효인자, Butler-volmer 와 수소유동 밀도의 결과를 나타냈다. 이 결과들은 몇 가지 요소들과 함께 영향의 차이는 흥미 가지게 되며 정보는 연료전지를 설계하는데 도움을 줄 것이다.
본 논문은 고분자 전해질 연료전지 공기극 유로 내부에서 당량비에 따라 발생하는 플러딩 현상을 가시화를 통해 확인하고, 전류 변화에 따른 물의 운송 특성에 관한 연구를 수행하였다. 공기극 당량비는 1.5, 2.0, 연료극 당량비는 1.5로 고정하여 실험을 수행하였다. 연료전지 공기측 당량비 2.0로 공급하였을 때 1.5와 비교하여 짧은 시간에 물이 생성되기 시작하였으며, 플러딩 영역이 빠르게 생성되는 결과가 나타났다. 또한, 공기극 당량비 1.5로 유지하는 경우 플러딩 영역 이후에 건조화 7.8A 이후 구간에서 건조화가 진행되며, 8A 이후구간에서 건조화가 시작되는 공기극 당량비 2.0에서 작동하는 연료전지와 비교하여 넓은 영역에서 물 생성이 활발하게 이루어져 MEA의 내구성과 수소이온전도도가 우수한 결과를 확인하였다.
이동용 고분자전해질 연료전지(PEMFC)의 수소발생용으로써 NaBH4는 많은 장점을 갖고 있다. 야외에서 PEMFC가 이송형으로 사용될 때 증류수대신 담수를 이용해 NaBH4 가수분해하면 경제적이다. 그래서 본 연구에서는 NaBH4 가수분해 과정에 증류수대신 담수를 이용해 수소를 발생시켰다. 활성탄 담지 Co-P-B/C 촉매를 사용해 NaBH4 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 담수는 NaBH4 가수분해과정에서 4수화물을 발생시키지 않았고, 증류수는 4수화물 부산물이 생성되어 가수분해과정에서 많은 물이 소모되어서 NaBH4 25% 이상 고농도에서 반응 종료시점에는 건조한 부산물과 미반응 NaBH4가 남았음을 확인하였다. 이 결과 담수를 사용했을 때 NaBH4 25% 이상 고농도에서 증류수보다 수소 수율과 수소발생속도가 더 높아 무인항공기등 이송형 연료전지에도 적용하기에 적합함을 보였다.
고분자 전해질형 연료전지에서는 수소이온의 이온전도성 저하를 방지하기 위하여 외부에서 가습하여 주는 방식이 일반적이지만, 가습에 소요되는 부품을 일부라도 제거할 경우 연료전지의 효율은 높이고 제작단가도 경감할 수 있다. 이를 위하여 저가습 및 무가습 실험을 수행하였으며, 정확한 data의 수집과 시험장비의 자동제어를 위하여 National Instrument사의 compact field point (cFP)를 사용하였다. 무가습 실험 중 stack의 안정성 측면을 고려하기 위하여 수소연료가 부족하거나 갑작스런 voltage drop이 발생할 경우 LabVIEW logic에 의한 stack 보호용 자동차단 시스템을 구현하였다. Humidifier와 heater의 온도를 조절하여 공급유체의 상대습도 및 온도를 각각 조절하였으며, 이에 필요한 이론적 온도는 Antoine equation을 사용하여 산정하였다. Anode와 cathode 양측 $100\%$ 가습 경우를 기준으로 가습량을 조절하면서 실험을 수행하였으며 성능 차이를 그래프로 도시하여 양측의 변화에 대한 영향을 볼 수 있도록 하였다. Stack의 온도가 $70^{\circ}C$이고 양측 무가습일 경우에 성능 측정이 불가능하여 stack의 온도를 저온에서부터 변화시키면서 무가습 성능을 실시간으로 측정하여 보았다 일반적으로 hydronium ion은 anode측에서 cathode측으로 계속 이동하여야 전기를 생성할 수 있으므로 cathode측 무가습이 anode측 무가습보다 성능이 더 잘 나오는 것으로 예측하였으나 이와 반대되는 경향의 실험 결과를 얻었다. Anode측 무가습과 cathode측 무가습의 standard deviation은 anode 무가습일 경우가 크게 발생하였고 양측 무가습일 경우는 stack의 온도가 높을수록 크게 관찰되었다. 이와 같은 현상은 공기중의 상대습도와 back diffusion등에 영향을 받을 수 있으므로 각종 변수들의 영향을 분리하여 관찰할 수 있는 실험을 수행중에 있다.
PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cells)는 초기 성능향상을 위해 활성화(Activation) 과정이 필수적이다. 제일 많이 사용되는 활성화 방법은 전압변화(부하변화) 방법으로 과잉으로 진행될 경우 전극 촉매 열화를 동반할 수 있다. 많은 활성화 과정에서 전압변화 범위를 0.4 V에서 OCV 까지 넓은 범위에서 활성화를 진행시키는데 전극 촉매 열화 방지와 활성화 시간을 단축시키기 위해 전압변화 범위를 감소시키는 연구가 필요하다. 그래서 본 연구에서는 활성화 전압범위를 0.4~0.6 V, 0.4~0.8 V, 0.4~OCV로 했을 때 성능과 전극, 고분자막의 특성 변화를 분석해 효과적인 활성화 방법을 연구개발하고자 하였다. 0.4 V에서 제일 높은 OCV 까지 전압 범위를 넓힌 활성화에서 성능 향상도 제일 낮고 56 사이클 활성화 했을 때 활성화 전보다 오히려 성능이 10% 감소했다. 0.4~0.6 V 활성화 사이클에 의해 성능이 최고 20%까지 제일 높게 향상되고 과잉 활성화에 의한 성능 감소도 제일 작아서 최적 임을 보였다.
이동용 고분자전해질 연료전지(PEMFC)의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 해상용으로 PEMFC가 사용될 때 해수를 이용해 $NaBH_4$를 가수분해 하면 경제적이다. 그래서 본 연구에서는 $NaBH_4$ 가수분해 과정에 증류수대신 해수를 이용해 수소를 발생시켰다. 활성탄 담지 Co-B/C 촉매를 사용해 $NaBH_4$ 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 해수 사용시 $NaBH_4$ 농도와 NaOH농도가 증가하면서 수소수율이 감소하였다. 높은 $NaBH_4$와 NaOH농도에서 촉매 표면에 부산물이 부착되어 증류수에 비해 수소수율이 감소했다. $NaBH_4$ 가수분해 활성화에너지는 증류수와 해수 각각 59.3, 74.4kJ/mol로 해수에서 수소발생속도를 증류수와 같이 높이려면 반응온도를 $80^{\circ}C$이상 상승시켜야 함을 보였다.
고분자 전해질 연료전지(PEMFC) 내구성에 촉매 지지체 내구성이 미치는 영향이 크다. 촉매 지지체의 가속 내구 평가는 높은 전압(1.0~1.5 V)에서 진행되어 촉매층의 촉매와 이오노머 바인더도 같이 열화되어 지지체 내구성 평가에 방해가 된다. 내구성 평가대상인 지지체가 더 열화되는 조건을 찾고자 기존의 프로토콜 (DOE 프로토콜)을 개선하였다. 상대습도를 35% 낮추고 전압변화 횟수를 감소시킨 프로토콜 (MDOE)을 개발하였다. 1.0 ↔ 1.5 V 전압변화 사이클 반복 후에 촉매 비활성도 (MA)와 전기화학적 활성면적 (ECSA), 전기이중층 용량 (DLC), Pt 용해와 입자 성장 등을 분석하였다. 비활성도 감소 40% 도달하는데 MDOE 프로토콜은 500 사이클 밖에 안되어 DOE방법보다 전압변화 횟수를 감소시키면서 카본 지지체 열화를 DOE 프로토콜보다 50% 증가시킬 수 있었다.
출구부가 폐쇄된 데드앤드 모드 운전은 연료이용률이 높고, 부가장치 소모동력이 작기 때문에 소형연료전지 분야에 널리 적용되고 있다. 하지만 수증기나 질소 등과 같은 불순물의 축적으로 인해 성능이 저하되는 단점을 가지고 있다. 본 논문에서는 이러한 성능 저하의 요인 중 수분 축적의 영향을 알아보기 위해 부하 방식에 따른 거동, 퍼징 전후 분극 성능, 수분 축적 분포, 공기극 상대습도에 따른 성능을 알아보았다. 본 실험에 적용된 운전 조건에서의 성능 거동은 정전압 부하(0.4V)보다 정전류밀도 ($600mA/cm^2$)부하에서 보다 안정적으로 나타났다. 가시화 창을 통해 수소극에 축적된 대부분의 수분은 출구부에 가까운 부분에 분포함을 알 수 있었다. 또한 공기극 상대습도(0.15, 0.4, 0.75 RH)가 높아질수록 성능 유지 시간은 감소한 반면 성능 감소율은 증가하였다. 특히, 상대습도 0.15에서의 성능 기준으로 평균출력밀도는 51% 증가하였고, 평균성능유지시간은 25% 감소하였다.
무인항공기용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 무인항공기용으로 이용하기 위해서는 $NaBH_4$ 가수분해 반응 후 부산물의 무게와 부피가 작아야 한다. 그래서 본 연구에서는 비담지 촉매를 사용한 $NaBH_4$ 가수분해 반응 후 부산물의 무게와 부피에 대해 연구하였다. 촉매 형태, $NaBH_4$ 농도, NaOH 농도, 촉매팩 두께 등이 부산물의 무게와 부피에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 본 실험 조건에서 발생한 부산물은 대부분 $NaB(OH)_4$였고, 거품이 발생하여 부피가 증가하였다. 안정화제인 NaOH 농도는 부산물의 무게와 부피에 별 영향을 주지 않았다. $NaBH_4$ 농도가 증가하면 부산물 무게가 감소하였으나, $NaBH_4$ 농도 23 wt%에서 최고 부피를 나타냈다. 소포제를 이용해 부산물의 부피를 감소시킬 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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