Air-breathing polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFC) are highly promising particularly for small-power applications up to tens watts class. A distinctive feature of the air-breathing PEMFC is its simple system configuration in which axial fans operate for dual purposes, supplying both oxidant and coolant in a single manner. In the present study, a nominal 80W air-breathing PEMFC system is developed and investigated to determine the optimal operating strategy through parametric studies (i.e., reactant humidity, and fanblowing flow rate). The cell voltage distributions are examined as a function of time to evaluate the system performance under various operating conditions.
가장 대표적인 연료전지인 고분자 전해질 연료전지(PEMFC; polymer electrolyte membrane fuel cell)은 두 개의 전극으로 이루어지며, 각 전극(electrode)에 공급되는 수소(anode)와 공기(cathode)의 원활한 반응을 위해 촉매(catalyst)로서 백금(Pt)을 사용한다. 이 때, 촉매의 실험 조건에 따라 연료전지 두 전극의 반응이 달라지므로 촉매의 가변성 즉, 가변적인 전극 조건에 따른 전기화학적 특성이 면밀히 분석되어야 한다. 그러므로, 본 논문에서는 촉매의 변화에 기인한 가변적인 전극 특성에 따른 연료전지의 전기화학적 특성 분석을 실시하였다.
기존 Pt/C 전극촉매 제조시 사용되는 Pt를 일정량의 Mn으로 대체하여 PtMn/C 전극촉매를 제조하였다. 환원제로 포름알데히드(HCHO)를 사용하여 화학환원법으로 $Pt_{10}$/C, $Pt_9Mn_1$/C, $Pt_7Mn_3$/C 촉매를 제조하였으며 반쪽 전지(half cell)에서 순환전압전류와 대시간 전류를 측정하였다. $Pt_9Mn_1$/C촉매가 $Pt_{10}$/C, $Pt_7Mn_3$/C촉매보다 높은 산소환원반응(oxygen reduction reaction)을 보였으며 0.9, 0.8, 0.7, 0.6V에서 각각 5분동안 측정한 대 시간 전류측정에서 $Pt_9Mn_1$/C가 $Pt_{10}$/C, $Pt_7Mn_3$/C촉매보다 높은 활성을 나타냈다. 물리적 특성은 XRD, TEM분석을 통하여 알아보았으며 입자의 평균 크기는 $Pt_9Mn_1$/C, $Pt_{10}$/C가 각각 2.7 nm, 3 nm를 나타냈다. XRD분석을 통하여 Pt의 FCC(Face Centered Cubic)결정 구조를 확인할 수 있었다.
Flow-field design has much influence over the performance of proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) because it affects the pressure magnitude and distribution of the reactant gases. To obtain the pressure magnitude and distribution of reactant gases in five kinds of flow-field designs, computational fluid dynamics (CFD) analysis was performed. After the CFD analysis, a single cell test was carried out to obtain the performance values. As expected, the pressure differences due to different flow-field configurations were related to the PEMFC performance because the actual performance results showed the same tendency as the results of the CFD analysis. A large pressure drop resulted in high PEMFC performance. The single serpentine configuration gave the highest performance because of the high pressure difference magnitudes of the inlet/outlet. On the other hand, the parallel flow-field configuration gave the lowest performance because the pressure difference between inlet and outlet was the lowest.
본 연구에서는 고분자 전해질 연료전지의 가습조건의 변화에 따른 정상상태 및 비정상상태 운전특성을 살펴보았다. 전압을 OCV에서 0.25 V까지 변화시키면서 PEFC 연료전지의 정상상태 성능을 정전압 모드에서 측정하여 전류-전압 곡선에 나타내어 고찰하였다. 또한, 일부 전압조건에서 연료전지의 비정상상태 성능변화를 측정하였다. 수소극 가습에 따른 성능을 평가하기 위하여 공기극은 건조공기를 공급한 상태에서 수소극에 공급되는 수소의 습도를 20%에서 100%로 변화시키면서 연료전지의 성능을 측정하였다. 일반적으로 고전압 영역에서는 높은 작동온도가 높은 성능을 나타내고 있으나, 저전압 영역에서는 낮은 작동온도가 높은 성능을 나타내었다. 임피던스 측정을 통하여 건조한 전해질막 조건에서 ohmic 손실이 커지며 외부가습과 자체가습량이 커지면 저주파수 영역에서 물질전달손실 효과가 나타나는 것을 확인하였다. 또한, 전압을 감소시킨 후 전류의 시간에 따른 변화를 고찰하여 연료전지 시스템의 동적특성을 고찰하였다. 전압을 감소시킨 경우, 작동온도의 상승에 따라서 정상상태에 도달하는 시간이 줄어들었으며, 저전압 영역을 제외하면 생성된 물에 의한 자체가습은 정상상태 도달시간을 지연시키는 효과를 가져왔다.
고분자전해질 연료전지 (PEMFC)에 공기와 수소를 공급하고 개회로전압 (OCV) 상태에서 가습/건조를 반복하는 고분자막의 화학적/기계적 내구성 평가법이 사용되고 있다. 이 프로토콜에서 가습/건조가 반복되면 전압 상승/감소가 반복되어 전극 열화도 발생한다. 막 내구성이 우수한 경우 전압 변화 횟수가 증가해, 전극 열화에 의해 평가가 종료되어 원래 목적인 막 내구성 평가를 할 수 없는 문제가 발생하기도 한다. 본 연구에서는 미국 에너지부 (DOE)와 동일한 프로토콜을 사용하되 cathode 가스로 공기대신 산소를 사용하고 가습/건조시간과 유량도 증가시켜 막의 화학적/기계적 열화 속도를 증가시켜서 고분자막 내구 평가 시간을 단축시킴으로서 이와 같은 문제를 개선하고자 하였다. Nafion 211 막전극접합체(MEA) 내구성 평가를 공기 대신 산소를 사용해서 가속화도를 2.6배 증가시켜 2,300 사이클만에 평가 종료하였다. 본 프로토콜에 의해 고분자막도 가속 열화되고, 전극 촉매도 가속 열화되어 고분자막과 전극의 내구성을 동시에 평가할 수 있는 이점도 있었다.
비불소계 스티렌 고분자 전해질 막의 산화안정성을 개선하기 위해 p-methyl styrene, t-butyl styrene, ${\alpha}-methyl$ styrene과 같은 스티렌 유도체를 단독 또는 복합으로 도입하고 모노머 흡수법을 이용하여 막을 제조하였다. 제조된 막의 특성분석으로 중합무게비, 함수율, 이온교환용량, 수소이온 전도도 및 가속조건에서의 산화안정성을 조사하였다. 사용된 스티렌 유도체의 구조 및 특성에 따라 모노머 흡수, 중합 및 술폰화 단계가 영향을 받는 것으로 나타났다. 산화적으로 안정한 고분자를 형성하는 ${\alpha}-methyl$ styrene은 중합 단계가 어렵기 때문에 스티렌 또는p-methyl styrene과 공중합하여 제조하였고 p-methyl styrene과 공중합된 ${\alpha}-methyl$ styrene 막은 스티렌과 공중합한 막보다 높은 전도도 및 안정성을 나타내었으나 낮은 분자량으로 인해 안정성의 개선을 크게 보이지 못하였다. 벤젠 고리에 큰 치환기를 갖는 t-butyl styrene은 모노머 흡수 및 술폰화과정이 용이하지 않기 때문에 제조된 막의 성능이 감소하였으며 이를 p-methyl styrene과 공중합할 때 우수한 성능과 스티렌막보다 크게 개선된 안정성을 보였다.
연료전지 배터리 하이브리드 UPS용 연료전지 파워 팩 내부에 설치한 연료전지의 화학반응에 의해 생성되는 열을 제거하는데 어려움이 있다. 열을 제거하지 못할 경우 연료전지의 내구성과 성능에 영향을 끼쳐 수명 단축의 원인이 된다. UPS용 연료전지 파워 팩 제작을 위하여 연료전지의 적절한 냉각 방법을 선정하고 제시하는 것이 본 연구의 목표이다. 냉각방법 선정을 위해 냉각 성능에 영향을 주는 각각의 설계 인자를 변화시키면서 연구를 수행하였다. 전산해석은 상용프로그램인 COMSOL Multiphysics로 수행하였다. 먼저 연료전지 스택의 냉각 팬의 위치를 상단과 하단에 배치했을 때 1 kW급 연료전지 스택 표면온도를 비교하였으며, 각각의 위치에 따른 냉각 팬의 회전속도를 2,500, 3,000, 3,500, 4,000 RPM으로 변경하여 적절한 냉각 팬의 속도를 결정하였다. 또한 파워 팩 외부에서 내부로 들어오는 공기의 입구인 그릴의 타공면적을 달리하여 내부로 들어오는 공기의 유량이 냉각에 미치는 영향을 비교하였다. 본 연구는 UPS용 연료전지 파워 팩 내부 연료전지의 열관리 기술개발에 효과적으로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 실험실에서 연구되어진 poly(vinyl alcohol)(PVA)/poly(styrene sulfonic acid-co-maleic acid) (PSSA-MA) 이온교환막에 메탄올 투과도 감소를 위하여 실리카기를 함유하고 또한 프로톤 도너 역할을 할 수 있는 3-(trihydroxysilyl)-1-propanesulfonic acid(THS-PSA)를 도입하여 가교된 PVA/PSSA-MA/THS-PSA 막을 제조하였다. 제조된 막의 내구성 향상을 위하여 500 ppm $F_2$ 기체를 이용하여 시간에 따라 직접불소화를 실시하였으며, 불소기의 도입에 따른 막의 물리화학적 변화를 관찰하기 위하여 접촉각 특정, 열 중량분석 및 X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)를 통해 확인하였다. 표면불소화된 PVA/PSSA-MA/THS-PSA막의 전기화학적 특성을 평가하기 위하여 함수율, 이온교환용량, 이온전도도, 메탄올 투과도 측정을 실시하여 상용화된 Nafion 115와 비교하였다. 불소화 시간이 증가함에 따라 도입된 불소의 함량은 최고 4.3%의 함량과 50 nm의 침투 깊이를 나타내었다. 불소화 시간이 60분 경과했을 때 이온전도도는 0.036 S/cm으로 Nafion 115의 0.024보다 향상되었으며, 메탄올 투과도는 $9.26E-08cm^2/s$으로 Nafion의 1.17E-06보다 감소되었음을 확인하였다. 또한 MEA를 제작하여 전류밀도에 따른 셀 전압을 측정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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