Aerosol formation and growth by water vapor reactions were investigated in a 2.5 -㎥ indoor smog chamber filled with the unfiltered ambient air. The relative humidity of test ambient air was elevated at 59~64% or 84~88% by adding water vapor. The aerosol number size distribution and the concentrations of $O_3$, NO, NO$_2$, and SO$_2$ were measured during the experiments. The $O_3$ and NO$_2$ gases were well reacted with the water vapor at high relative humidity of 84~88%, and the reaction rates of these gases seemed to be decreased at low relative humidity of 59~64%. The formation and condensational growth phenomena of ambient aerosols by water vapor reactions were observed in a Teflon bag, depending strongly on the initial particle size distribution. The water vapor reactions might be affected by the contents of oxidants produced by photochemical reactions under sunlight.
Gas-phase hydrogen peroxide(H2O2) concentrations were measured to investigate it's distribution in the ambient air in downtown Seoul(Kwanghwamum and Mullae-dong). These measurements were made during four season, from April 30, 1998 to January 29, 1999, using Cold Trap and HPLC. Measurements were also made of other photochemical oxidants and trace gases(O3, NO2, CO and SO2) and meteorological parameters(relative humidity, temperature, solar radiation and wind speed). The mean of all observations was 0.10 ppbv and the range measured was below the level of detection(>0.01 ppbv) to 0.47ppbv. The higher seasonal mean concentrations showed during the summer(0.21 ppbv) and concentrations of H2O2 showed a diurnal variation with maximum concentrations in the afternoon(12:30∼14:00). The results from the corrrelation analysis showed that the concentration of gaseous H2O2 is strongly dependent on the other air pollutants(NO2, CO and O3) and meteorological parameters(relative humidity, temperature and solar radiation.)
Air pollution trends in Japan between 1970 and 2012 were analyzed, and the impact of air pollution countermeasures was evaluated. Concentrations of CO decreased from 1970 to 2012, and in 2012, the Japanese environmental quality standard (EQS) for CO was satisfied. Concentrations of $SO_2$ dropped markedly in the 1970s, owing to use of desulfurization technologies and low-sulfur heavy oil. Major reductions in the sulfur content of diesel fuel in the 1990s resulted in further decreases of $SO_2$ levels. In 2012, the EQS for $SO_2$ was satisfied at most air quality monitoring stations. Concentrations of $NO_2$ decreased from 1970 to 1985, but increased from 1985 to 1995. After 1995, $NO_2$ concentrations decreased, especially after 2006. In 2012, the EQS for $NO_2$ was satisfied at most air quality monitoring stations, except those alongside roads. The annual mean for the daily maximum concentrations of photochemical oxidants (OX) increased from 1980 to 2010, but after 2006, the $98^{th}$ percentile values of the OX concentrations decreased. In 2012, the EQS for OX was not satisfied at most air quality monitoring stations. Non-methane hydrocarbon (NMHC) concentrations generally decreased from 1976 to 2012. In 2011, NMHC concentrations near roads and in the general environment were nearly the same. The concentration of suspended particulate matter (SPM) generally decreased. In 2011, the EQS for SPM was satisfied at 69.2% of ambient air monitoring stations, and 72.9% of roadside air-monitoring stations. Impacts from mineral dust from continental Asia were especially pronounced in the western part of Japan in spring, and year-round variation was large. The concentration of $PM_{2.5}$ generally decreased, but the EQS for $PM_{2.5}$ is still not satisfied. The air pollution trends were closely synchronized with promulgation of regulations designed to limit pollutant emissions. Trans-boundary OX and $PM_{2.5}$ has become a big issue which contains global warming chemical species such as ozone and black carbon (so called SLCP: Short Lived Climate Pollutants). Cobeneficial reduction approach for these pollutants will be important to improve both in regional and global atmospheric environmental conditions.
We would like to develop a short-term model to predict the time-related concentration of ozone whose reaction mechanism is complex. The paper targets Seoul where an ozone alert system has recently been employed. In order to develop a short-term prediction model for ozone, we suggested the Ozone Peak Indicator(OPI), an equivalent of the potential daily maximum ozone concentration, with precursors being the only limiting factor, and we calculated the Ozone Peak Indicarot as OPI={$rac{(O_3)_{max}cdot(H_{eH})_{max}(Rad)_{max}$ to preclude the influence of mixing height and solar radiation on the daily maximum ozone concentration. The OPI on the day of the prediction is to be calcultated by using the relation between OPI and the initial value of precursors. The basic prediction formula for time-related ozone concentration was established as $O_3(1)={(OPI)cdot Rad(t-2)H_{eH}}$, using the OPI, solar radiation two hours before prediction and mixing height. We developed, along with the basic formula for predicting photochemical oxidants, "SEOM"(Seoul Empirical Oxidants Model), a Fortran program that helps predict solar radiation and mixing height needed in the prediction of ozone pollution. When this model was applied to Seoul and an analysis of the correlation between the observed and the predicted ozone concentrations was made through SEOM, there appeared a very high correlation, with a coefficient of 0.815. SEOM can be described as a short-term prediction model for ozone concentration in large cities that takes into account the initial values of precursors, and changes in solar radiation and mixing height. SEOM can reflect the local characteristics of a particular and region can yield relatively good prediction results by a simple data input process.t process.
Persulfates (i.e., peroxymonosulfate and peroxydisulfate) are capable of oxidizing a wide range of organic compounds via direct reactions, as well as by indirect reactions by the radical intermediates. In aqueous solution, persulfates undergo self-decomposition, which is accelerated by thermal, photochemical and metal-catalyzed methods, which usually involve the generation of various radical species. The chemistry of persulfates has been studied since the early twentieth century. However, its environmental application has recently gained attention, as persulfates show promise in in situ chemical oxidation (ISCO) for soil and groundwater remediation. Persulfates are known to have both reactivity and persistence in the subsurface, which can provide advantages over other oxidants inclined toward either of the two properties. Besides the ISCO applications, recent studies have shown that the persulfate oxidation also has the potential for wastewater treatment and disinfection. This article reviews the chemistry regarding the hydrolysis, photolysis and catalysis of persulfates and the reactions of persulfates with organic compounds in aqueous solution. This article is intended to provide insight into interpreting the behaviors of the contaminant oxidation by persulfates, as well as developing new persulfate-based oxidation technologies.
The use of photo-catalytic processes in pollution abatement and resource has a significant economic importance. Therefore, the applications of photochemical oxidation of secondary effluent driven by UV, TiO2, TiO2/UV, H2O2/UV and TiO2/H2O2/UV, have been investigated in order to treat the secondary effluent from municipal sewage. Various experimental parameters such as BOD, CODcr, Nurbidity, total P, and SPC were examined in each photo-catalytic reaction system. The results showed that the application of single oxidant such as UV, TiO2 only has a minor effect on parameters reduction (CODcr, BOD, etc) to treat the secondary effluent, whereas the combinations of oxidants increase the removal efficiency. The best removal efficiency in every parameters was achieved by the combination of TiO2, H2O2 and UV. It was also found that the optimum amount of TiO2 for the treatment was 1g/ι to achieve water reuse standard. From the results, the photocatalytic reaction system can be an alternative as a post-treatment to treat the secondary effluent from municipal sewage.
Saturated n-dicarboxylic acids ($C_2-C_7$, $C_9$), unsaturated dicarboxylic acids (maleic, fumaric, phthalic acid), ketocarboxylic acids (pyruvic, glyoxylic acid), and dicarbonyls (glyoxal, methylglyoxal) were determined in size-segregated samples with a high-volume Andersen air sampler at a suburban site in Saitama, Japan, May 12-17 and July 24-27, 2007 and January 22-31, 2008. The seasonal average concentrations of these detected organic acids were 670 $ng/m^3$, accounting for about 4.4-5.7% (C/C) of water-soluble organic carbon (WSOC) and 2.3-3.6% (C/C) of organic carbon (OC). The most abundant species of dicarboxylic acids was oxalic acid, followed by malonic, phthalic, or succinic acids. Glyoxylic acid and methyglyoxal were most abundant ketocarboxylic acid and dicarbonyl, respectively. Seasonal differences, size-segregated concentrations, and the correlations of these acids with ambient temperatures, oxidants, elemental carbon (EC), OC, WSOC, and ionic components were also discussed in terms of their corresponding sources and possible secondary formation pathways. The results suggested that photochemical reactions contributed more to the formation of particulate organic acids in Saitama suburban areas than did direct emissions from anthropogenic and natural sources. However, direct emissions of vehicles were also important sources of several organic acids in particles, such as phthalic and adipic acids, especially in winter.
A new neural network model has been developed to predict short-term air pollution concentration. In addition, a multiple regression model widely used in statistical analysis was tested. These models were applied for prediction of daily maximum ozone concentration in Seoul during the summer season of 1991. The time periods between May and September 1989 and 1990 were utilized to train set of learning patterns in neural network model, and to estimate multiple regression model. To evaluate the results of the different models, several Performance indices were used. The results indicated that the multiple regression model tended to underpredict the daily maximum ozone concentration with small r$^{2}$(0.38). Also, large errors were found in this model; 21.1 ppb for RMSE, 0.324 for NMSE, and -0.164 for MRE. On the other hand, the results obtained from the neural network model were very promising. Thus, we can know that this model has a prominent efficiency in the adaptive control for the non-linear multi- variable systems such as photochemical oxidants. Also, when the recent new information was added in the neural network model, prediction accuracy was increased. From the new model, the values of RMSE, NMSE and r$^{2}$ were 13.2ppb, 0.089, 0.003 and 0.55 respectively.
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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제10권E호
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pp.311-324
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1994
The quantitative knowledge of N $O_{\gamma}$ (=N $O_{x}$ +HN $O_3$+/PAN+N $O_3$ +$N_2$$O_{5}$ +HN $O_2$+N $O_3$$^{-10}$ +organic nitrates+......)distribution is essential in tropospheric chemistry, especially, especially that related to understanding the processes leading to ozone production. Ambient concentrations of NO, N $O_2$, HN $O_3$ and PAN as well as total N $O_{\gamma}$ were measured during June and early July 1992 at a rural site(Candor, NC), in the central Piedmont region of NC. The measurements of N $O_{\gamma}$ species were made in an effort to provide a comprehensive understanding of nitrogen chemistry and to investigate the total nitrogen budget at the site. N $O_{\gamma}$, N $O_2$, and NO showed diurnal variations with maxima in the morning. The maximum N $O_{\gamma}$ concentration reached was 14.5 ppbv, and the maximum concentrations of NO and N $O_2$ were 5.4 and 7.8 PPbv, respectively. The mean N $O_{\gamma}$ concentration as found to be 2.88$\pm$1.58 ppbv(n=743). The mean concentrations of NO and N $O_2$, were found to be 0.15 $\pm$ 0.29 ppbv(n=785) and 1.31 $\pm$ 0.99 ppbv(n=769). Products of photochemical oxidants, (N <$O_{\gamma}$-N $O_{x}$ ), such as HN $O_3$ and PAN, as well as ozone showed diurnal variation with maxima in the afternoon and minima at night The fractions of individual reactive nitrogen species to total N $O_{\gamma}$ were investigated and contrasted to the results from remote marine site and rural continental sites. N $O_{x}$ was the major species to total N $O_{\gamma}$(45%). NO concentrations appeared to be nearly constant whether the Prevailing winds were from continental areas or from oceanic areas. Linear regression of $O_3$ with (N $O_{\gamma}$- N $O_{x}$ )/N $O_{\gamma}$ (i.e. percent N $O_{x}$ converted to the photochemical products of N $O_{\gamma}$) yielded ( $O_3$) =25.8 〔 N $O_{\gamma}$-N $O_{x}$ 〕/(N $O_{\gamma}$) +27, ( $r^{2}$=0.58). The regression intercept is interpreted as the ozone back ground (intercept=27ppbv) and the slope suggests that 8.6 molecules of ozone are formed per molecule of N $O_{x}$ oxidized products (when the average N $O_{\gamma}$ concentration, about 3 ppbv at the site, is used). The N $O_{x}$ N $O_{\gamma}$ ratio was used as an indicator of the chemical age of airmasses and the ratio showed strong positive correlations with HN $O_3$( $r^{2}$=0.58), PAN ( $r^{2}$=0.46) and $O_3$( $r^{2}$=0.62). Larger N $O_{\gamma}$ and N $O_{x}$ N $O_{\gamma}$ ratio were found when winds came from continental sides. It may suggest that synoptic meteorological conditions and transport of N $O_{x}$ are important in the distribution of N $O_{\gamma}$ and its relationship with photochemical oxidants at the site.
Ozone ($O_3$) is a main component of photochemical oxidants and a phytotoxic air pollutant. Although the current levels of tropospheric $O_3$ in East Asia could adversely affect productivity of forest tree species, risk assessments of $O_3$ impact were limited. In this paper, we summarize the methodology of risk assessment of $O_3$ on forest tree species based on our two previous studies, risk assessments of $O_3$ impact on the growth of Fagus crenata by Watanabe et al. (2012) and on the annual carbon absorption of three representative conifers, Cryptomeria japonica, Pinus densiflora and Larix kaempferi by Watanabe et al. (2010). $O_3$ sensitivity of each tree species obtained from an experimental study, $O_3$ exposure and atmospheric N deposition based on field monitoring and vegetation survey were integrated by geographic information system method. Based on the results, we conclude that the area with high risk of $O_3$ impact does not necessarily correspond to the area with high $O_3$ exposure. The varieties of tree habitat, tree sensitivity to $O_3$ and annual carbon absorption among the tree species, and N deposition-induced change in the $O_3$ sensitivity of F. crenata are raised as the factors of discordance between areas with high risk and those with high $O_3$ exposure. In the last part of this paper, we discuss the present uncertainty and perspectives of risk assessment for the future studies on the impact of $O_3$ on forest tree species in East Asia.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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