퍼클로레이트(${ClO_4}^-$)는 지표수 및 토양/지하수에서 검출되는 신규 오염물이다. 퍼클로레이트 환원세균(PRB)은 ${ClO_4}^-$를 무해한 최종산물로 전환시킬 수 있으므로 ${ClO_4}^-$ 제거는 미생물을 이용한 방법이 가장 적절한 것으로 알려졌다. 이전 연구[3]를 통해 원소 황 입자와 활성슬러지를 이용하여 독립영양방식의 ${ClO_4}^-$ 제거가 가능하다는 실험적 증거가 제시되었다. 입자상 황은 비교적 값이 저렴하고, 활성슬러지는 하수처리장으로부터 쉽게 구할 수 있는 장점이 있다. 그래서 본 연구에서는 원소 황을 전자공여체로 사용하였을 때 여러 환경요인이 활성슬러지 미생물의 ${ClO_4}^-$ 분해에 미치는 영향을 회분반응으로 조사하였다. 이 회분반응의 결과를 통해 활성슬러지 미생물에 의한 독립영양방식의 ${ClO_4}^-$ 분해를 위한 최적조건을 도출하였다. 또한 활성슬러지로부터 농화배양된 황산화 PRB는 활성슬러지보다 ${ClO_4}^-$ 제거능이 우수한 것으로 회분반응 결과 나타났다. 그래서 본 연구결과는 최적조건 적용 및 농화배양된 접종균을 통해 원소 황과 활성슬러지를 이용한 독립영양방식의 ${ClO_4}^-$ 제거를 향상할 수 있다는 것을 나타내었다.
과염소산 이온($ClO_4^-$)은 로켓, 그리고 미사일 추진체등의 군사적 무기에 산화제로서 널리 사용이 되고 있다. 또한 주요 오염물질로 간주되는 과염소산 이온을 분해하려는 연구도 계속 진행이 되고 있다. 과염소산 이온을 환원 분해 처리하기위한 촉매로는 0가 철이 많이 응용되고 있다. 0가 철은 지표수의 정화나 오염물질의 처리에 널리 활용이 되고 있는 물질이다. 그러나 이것은 뭉침이 잘 일어나고 쉽게 침전이 되며 제한적인 유동성을 갖는 경향이 있다. 따라서 본 연구에서는 칼슘-알지네이트 고분자를 응용하여 나노크기의 0가 철 입자를 고정시켜 안정화하고 과염소산 이온을 환원분해 하였다. 안정화된 0가 철 입자는 분산되어 넓은 표면적을 가지기 때문에 과염소산 이온의 환원분해 효율을 더욱 증가 시킨다. 본 연구에서는 지지체 물질인 알지네이트 비드로 0가 철을 고정화하는 방법을 개발하고 가교제 역할을 하는 칼슘이온을 함께 사용하였다. 이것을 이용하여 과염소산 이온의 환원분해 효율을 온도를 변화하면서 실험 하였고 재사용 가능성을 점검하였다.
Lee, Chunwoo;Batchelor, Bill;Park, Sung Hyuk;Han, Dong Suk;Abdel-Wahab, Ahmed;Kramer, Timothy A.
Advances in environmental research
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제1권1호
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pp.37-55
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2012
Here we show that perchlorate reduction during pitting corrosion of zero-valent titanium (ZVT) is likely caused by dissolved titanium species, especially Ti(II). Several possible mechanisms were suggested based on the literature and were evaluated based on experimental observations. Direct reduction of perchlorate on the bare metal of the ZVT electrode was thermodynamically infeasible due to the high anodic potential that was applied. Other potential mechanisms were considered such as reduction by small ZVT metal particles released from the electrode and direct reduction on the oxide layer of the electrode where potential was sufficiently reduced by a high ohmic potential drop. However, these mechanisms were not supported by experimental results. The most likely mechanism for perchlorate reduction was that during pitting corrosion, in which ZVT is partially oxidized to form dissolved ions such as Ti(II), which diffuse from the electrode surface and react with perchlorate in solution. This mechanism is supported by measurements of the dissolution valence and the molar ratio of ZVT consumed to perchlorate reduced (${\Delta}Ti(0)/{\Delta}ClO_4{^-}$). The results shown in this study demonstrate that ZVT undergoing pitting corrosion has the capability to chemically reduce perchlorate by producing dissolved Ti(II) and therefore, it has the potential to be applied in treatment systems. On the other hand, the results of this research imply that the application of ZVT undergoing pitting corrosion in treatment systems may not be feasible now due to several factors, including material and electricity costs and possible chloride oxidation.
Thianthrene cation radical perchlorate (1) reacted with N-free sulfonamides to give directly N-sulfonylsulfilimines (5a-5c) but reaction with N-alkylsulfonamides afforded, inter alia, 5-(2-thianthreniumyl) thianthrene perchlorate (6).
In this study poly(carbazole) films deposited on stainless steel have been investigated as electrode material for supercapacitor applications. Poly(carbazole) films were electrodeposited using cyclic voltammetry in presence of lithium, sodium and tetrabutylammonium perchlorate salts. Poly(carbazole) films doped with perchlorate anions having different counter cations were characterized by SEM, ATR-FTIR and solid state conductivity measurements. Capacitive behaviours of PCz coated steel electrodes were tested by cyclic voltammetry, charge-discharge analysis and electrochemical impedance spectroscopy. It was found that counter cation of the dopant is significantly effective on the capacitive performance on the obtained PCz films and the PCz film synthesized from lithium perchlorate has the better capacitive performance than the poly(carbazole)s synthesized from sodium perchlorate and tetrabutylammonium perchlorate salts.
The equivalent conductances for tetraethylammonium perchlorate (TEAP), tetrabutylammonium perchlorate (TBAP), tetrahexylammonium perchlorate (THAP), and tetradodecylammonium perchlorate (TDDAP) were measured in pyridine (Py) at 25 ℃. The measured data have been analyzed by Onsager conductance theory. From Kohirausch's law of independent migration of ion, the limiting ionic conductances of tetraalkylammonium ions were determined using the limiting ionic conductance of perchlorate cited from reference. Using those and viscosity of pyridine, the Stokes and hydrodynamic radii of tetraethylammonium, tetrabutylammonium, tetrahexylammonium, and tetradodechylammonium ions were calculated. And, the salvation numbers of corresponding ions were also calculated using the hydrodynamic and crystallographic radii and the volume of one pyridine molecule. From those results, the model of salvation for those ions was extracted by comparison with the model for ion salvation. And the electrostatic Gibbs free energy (ΔGel) fitted for our salvation model was calculated. Those of corresponding ions in pyridine at 25 ℃ also increased with increasing radii of tetraalkylammonium ions. This trend of ΔGel was explained by the different ion-solvent interaction between tetraalkylammonium ion and pyridine.
퍼클로레이트($ClO_4^-$)는 지표수 및 토양/지하수에서 검출되는 오염물이다. 독립영양방식의 퍼클로레이트-환원세균(PRB)은 기체 수소(H2)를 전자공여체로 사용하여 $ClO_4^-$를 제거한다. 철이 부식되면 $H_2$를 생성할 수 있음에 착안하여 본 연구에서는 하수처리장에서 쉽게 구할 수 있는 활성슬러지를 식종하여 영가철(ZVI)을 이용한 독립 영양방식의 $ClO_4^-$ 제거 가능성을 조사하였다. 회분반응실험을 통해 활성슬러지미생물이 ZVI가 존재할 때 $ClO_4^-$를 분해할 수 있음을 알 수 있었으며, 또한 이러한 $ClO_4^-$의 생분해는 $ClO_4^-$가 분해됨에 따라 생성되는 $Cl^-$의 몰 농도를 통해 확인 할 수 있었다. 독립영양방식의 $ClO_4^-$ 제거공정에 사용된 철 입자의 표면에 간균형태의 미생물들이 존재한다는 것을 주사전자현미경을 통해 관찰하였다. 그래서 철 입자가 생물막을 형성하기 위한 담체로서도 작용할 수 있다는 것을 알 수 있었다. ZVI가 첨가된 $ClO_4^-$ 분해성 농화배양으로부터 채취한 생물막의 미생물군집조성은 접종균으로 사용된 활성슬러지의 그것과는 다름이 DGGE 분석 결과 나타났다. DGGE band 중에서 생물막의 주요밴드는 Clostridia 강과 가장 관련이 있는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 퍼클로레이트 분석에 주로 사용되고 있는 IC와 LC/MS를 사용해 퍼클로레이트 분석법을 정립하고 각 분석법의 장단점 및 효율을 파악해 수질 및 토양 시료에서의 퍼클로레이트를 모니터링 하고자 하였다. 각 분석기기를 사용한 최적분석 방법을 정립한 결과 IC에서의 MDL은 1 ppb였으며 LC-MS에서의 MDL은 0.005 ppb였다. 정립된 분석방법으로 부산시 내의 지하수 및 약수터, 하수처리장과 토양 시료를 대상으로 하여 퍼클로레이트 모니터링을 실시하여 퍼클로레이트에 대한 노출정도를 평가하였다. 평균 퍼클로레이트 농도는 약수터에서는 0.013 $\pm$ 0.014 ppb, 지하수 0.031 $\pm$ 0.011 ppb로 나타났고 하수처리장 폐수에서는 0.007$\sim$0.380 ppb의 범위로 퍼클로레이트가 검출되었다. 모든 시료에서의 퍼클로레이트 농도는 EPA 기준인 24.5 ppb 이하로 나타났다.
퍼클로레이트의 인체 노출경로 중 식품섭취로 인한 노출경로가 전체 노출경로의 대부분을 차지하고 있음에도 불구하고 국내에서는 식품에 대한 연구가 미비한 상태이다. 또한, 국내 오염물질에 대한 국내산 토양으로부터 농산물로의 생물농축계수에 대한 데이터베이스가 미흡한 상태이므로 데이터베이스 체계 구축을 위한 연구도 필요한 실정이다. 본 연구에서는 퍼클로레이트 계수 산출을 위해 농산물이 재배된 토양을 함께 채취하여 농산물과 토양에 대한 각각의 퍼클로레이트 함량을 조사하고 그 결과를 이용해 생물농축계수 및 위해 평가를 실시하였다. 그 결과 농산물 각 그룹별 퍼클로레이트의 평균함량이 곡류 2.70, 과일류 1.43, 채소류 $10.32{\mu}g/kg$으로 녹색 채소류에서 가장 높은 함량이 조사되었으며, 본 연구에서 얻어진 결과 값은 기존의 국내 외 연구 결과 값과 비슷한 값을 나타내는 것을 확인 할 수 있었다. 토양의 경우 곡류 8.38, 과일류 1.01, 채소류 $5.20{\mu}g/kg$의 함량이 조사되었다. 이렇게 얻어진 농산물과 토양의 결과를 이용해 토양에서 농산물로의 퍼클로레이트 생물농축계수를 산출한 결과 깻잎(37.88) > 옥수수(21.51) > 시금치(10.57) > 귤(4.39) > 부추(2.89) > 호박(1.90) 순으로 채소류에서 높은 생물농축계수를 나타냈다. 실제 토양에서는 농산물마다 흡수이행 되는 패턴이 다르기 때문에 퍼클로레이트의 전이 매커니즘 규명 등에 관한 연구가 더 필요할 것으로 사료된다. 또한 실제 퍼클로레이트가 함유된 농산물을 섭취하였을 경우 퍼클로레이트에 대한 인체 노출량을 조사한 결과, 곡류, 채소류, 과일류 모두 2세 미만 그리고 3~6세의 영유아 그룹에서 높은 노출량을 확인할 수 있었으며 곡류, 과일류, 채소류 모두 1이하로 안전한 수준이기는 하나 곡류, 과일류, 채소류 대부분이 영유아 그룹에서 높은 노출량을 나타내고 있으므로 취약계층에 대한 연구가 더 필요할 것으로 사료된다.
이 연구는 과염소산염 제거를 위하여 정수처리장에서 적용 가능한 맞춤분말활성탄 제조와 활성탄 종류에 따른 제거효율 은 비교하기 위하여 수행하였다. Cetyltrimethylammoniumchloride(CTAC)를 이용하여 활성탄에 흡착 전처리하면 과염소산염을 효과적으로 제거 할 수 있었다. 10,000 mg/L 맞춤분활성탄은 농도 5,000 mg/L CTAC 용액 500 mL에 5 g의 분말활성탄을 혼합하여 제조하였다. 맞춤분말활성탄을 이용하면 일반 분말활성탄에 비해 10 이상 높은 과염소산염 제거가 가능하였다. 맞춤 분말활성탄을 이용하여 과염소산염 제거 시 초기 접촉시간 15분은 접촉시간에 따라 잔류 과염소산염의 농도가 줄어들었으나 15분 이후에는 잔류농도의 변화가 거의 없었다. 맞춤분말활성탄 조제 시 활성탄의 요오드가에 따라서 과염소산염 제거능이 달랐는데 요오드가 1,083 mg/g 활성탄은 요오드가 944 mg/g 활성탄에 비해 4배 이상 높은 과염소산염 제거능을 보였다. 일반적으로 정수장에서 주입 가능한 분말활성탄 농도인 5 mg/L 범위의 맞춤분말활성탄 주입농도에서 50 $\mu$g/L의 과염소산염 농도를 15 $\mu$g/L까지 저감 가능하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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