동해 남부 대륙붕 및 대륙사면 퇴적물에서 Pb의 분포 및 기원을 규명하기 위하여 6개의 박스형 시추 퇴적물을 대상으로 Pb 농도 및 Pb 동위원소 분석을 실시하였다. Pb 농도 및 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 과 $^{208}Pb/^{206}Pb$ 비율은 1700년에서 1930년까지는 각각 $25\pm5ppm$ 및 0.842와 2.092의 일정한 값을 보였으나 그 후로 증가하여 1990년대 초에는 $40\pm5ppm$ 및 0.867과 2.123이 되었다. 총 Pb에서의 농도 및 동위원소 비율 증가는 환경 가용 Pb(2M HCl+0.5M $HNO_3$ 용출 부분)에서의 변화에 의해 주도되었고 잔류 부분에서는 같은 기간 동안 변화가 거의 없었다. Pb농도의 역수와 Pb동위원소 비율은 양호한 직선의 관계성을 보여 연구지역 퇴적물에서 Pb은 자연적 기원의 Pb라 인위적 기원의 Pb이 혼합되어 있음을 이성분 모델을 이용하여 제시되었다. Pb동위원소 비율을 이용하여 연구 지역에 공급되는 인위적 기원의 Pb은 두 가지 종류로 제한할 수 있었는데 하나는 대기 분진에서의 Pb이 해양에 유입되고 퇴적물의 이동과 함께 연구 지역에 축적되는 방법이고 다른 하나는 연구 지역의 해안에 위치하는 대규모 제철소 및 Pb 제련소의 영향이다. 인위적 기원 Pb의 동위원소 비율은 1950년대 전에는 $^{207}Pb/^{206}Pb$과 $^{208}Pb/^{206}Pb$에 대하여 가각 $0.879\pm0.005$ 및 $2.144\pm0.008$이었으나 1980년대 후에는 $0.900\pm0.008$ 및 $2.162\pm0.011$으로 증가하였다.
전라북도 지방에 분포하는 번암, 동진, 적상 및 북창 광산에서 채취한 납광석광물에 대한 납 동위원소 분석을 실시하였다. 그 결과 광상별로 상당히 다른 납 동위원소 조성을 가짐을 확인하였다. 번암광산, 북창광산 및 동진광산의 납 동위원소값이 형성하는 선형변화는 그 기울기가 매우 급하기 때문에 연대로 해석하기는 곤란하며 이 광상들의 납은 주로 선캠브리아 기저지각과 중생대 화강암질암의 두 종류 단성분들로부터 유래하였을 가능성을 제기하였다. 광상의 형성시 이러한 근원물질들로부터 유래한 납의 혼합비율은 광상마다 상당히 다른 것으로 추정된다. 이는 광화작용시 존재했던 유체의 순환이 매우 국지적인 범위에서 제한적으로 이루어졌기 때문인 것으로 판단된다 동진 광상의 경우는 광상에 배태된 납의 근원이 상당부분 기저지각에서 용출된 것임을 시사하며, 광화작용시 화성암은 운광암으로서보다는 유체의 순환을 야기한 열원으로서 중요한 역할을 담당한 것으로 판단된다.
납은 암석의 연대측정, 지각의 진화 및 오염원의 기원 추적과 같은 지구화학적 연구에 유용하게 사용되어지는 원소로, 이를 위해선 고순도 원소 분리가 선행되어져야한다. 본 연구에서는 납을 분리해 내는데 있어서 용리액의 농도가 6M HCl 과 8M HCl 중 어느 것이 더 효율적인지 비교 검토 하였다. 그 결과, 6M HCl의 경우 8M HCl 보다 용리액을 다량으로 사용했음에도 불구하고 납 분리에 있어서는 효율적이지 않았다. 그리고 납 분리법에 대한 신뢰성 검증을 위하여 납 동위원소 표준물질(NIST NBS981)과 암석표준시료(BCR-2, GSP-2, JG-1a)의 납 동위원소비를 열이온화질량분석기로 측정한 결과, 기존 보고 값과 오차 범위 내에서 잘 일치하였다.
전북의 전주, 군산, 남원지역에서 주기적으로 채수된 강수(bulk deposition)를 지화학적으로 고찰하고 Sr과 Pb 동위원소의 환경추적인자로서의 적용 여부를 알아보고자 하였다. 강수는 pH $4\~7$의 약산성내지 산성을 띄며, 건기에는 높고, 우기에는 자연산성도 수준인 5.0수준을 유지한다. 강수에 의한 희석작용으로, 우기이후의 강수는 TDS 및 EC도 낮아지나 다시 건기에 들어서면서 상승한다. 겨울철에는 난방연료의 연소에 의해 $SO_4$과 $NO_3$이 높은 함량을 보이며, 여름철은 $CO_2$가스의 영향으로 탄산농도가 약간 높은 경향을 보인다 양이온은 겨울철에 Na의 함량이 높고, 봄부터 여름철에는 Ca의 함량이 높게 나타난다. 지리산에 인접한 남원이 전반적으로 낮은 EC 및 TDS값을 가지고 인구밀집과 도시화가 심한 전주지역은 대체로 높다. 남원지방은 다량의 수목의 호흡작용에 의한 대기중 이사화탄소의 함량이 높아 여름철 탄산 농도가 타 지역에 비해 높다. 군산지역은 해염의 영향으로 대기중 Cl의 함량이 높다. Al, Cu, Zn은 TDS와 상관계수 0.5이상의 양호한 상관관계를 보여 이들 원소가 미량원소 중 강수의 화학적 성상에 영향을 미치는 원소들 이라고 볼 수 있다. $^{87}Sr/^{86}Sr$ 값은 0.7109-0.7128으로 세 지역 모두 유사하며, 해수보다 다소 높은 값을 보이고 있어 주변의 토양입자, 꽃가루, 기타 인위기원의 에어로졸 등의 영향이 있음을 암시하나 지역 전반에 걸친 자세한 동위원소적 고찰이 있어야만 보다 정확한 해석이 가능할 것으로 생각된다. 강수의 Pb 동위원소 조성도 세 지역 모두 유사하며, 서울 에어로졸의 Pb 동위원소 조성 범위내에 포함되고 북경의 에어로졸 범위에서는 약간 벗어나 있다. 이는 한반도내의 대기 중에 함유되어 있는 Pb은 모두 유사한 기원으로 휘발유의 연소에서 발생하는 것으로 생각되며, 중국으로부터 기원한 Pb의 존재 가능성은 내포하고 있으나 그 기여율은 적을 것으로 보인다.
본 연구는 안동호 퇴적물 중의 납 오염 기원을 조사하기 위해 안동호 퇴적물, 안동호 유역의 토양, 광미퇴적물 및 아연제련시설의 부산물 중의 납 동위원소를 분석하고 국내 외 결과와 비교하였다. 안동호 퇴적물 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 $0.827{\pm}0.004$ 및 $2.041{\pm}0.015$로서 광미퇴적물의 $0.815{\pm}0.002$ 및 $2.016{\pm}0.006$와 유사한 값을 나타내었으며, 토양 중 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.756~0.881 및 1.872~2.187로 퇴적물 및 광미퇴적물에 비해 넓은 범위의 납 동위원소 분포를 나타냈다. 아연 광석의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.816~0.956(평균 0.832), 2.029~2.219(평균 2.059)로서 비교적 넓은 범위의 동위원소 조성변화를 보였으며, 폐수 및 슬러지 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.883~0.905(평균 0.887), 2.127~2.156(평균 2.133)로 나타났다. 안동호 퇴적물은 연화광산의 광상과 유사한 납 동위원소 분포특성을 보였으며, 광미퇴적물과 토양에 의한 혼합 특성을, 아연제련시설의 경우, 캐나다 및 호주 등으로부터 수입된 아연 광석에 의한 납 동위원소 분포와 유사한 분포 특성을 나타냈다.
우리는 괴산 덕평리 지역의 소위 구룡산층과 대전 추부 지역의 창리층 흑색 점판암에 대한 납 동위원소 연대측정 결과를 보고한다. 덕평리 지역의 흑색 점판암은 270 Ma 내외의 Pb-Pb 연대를 보이고 U-Pb 연대는 정의되지 않는다. 그 Pb-Pb 연대는 같은 시료의 22개 uraninite 입자에 대한 CHIME 연대와 오차범위 내에서 일치한다. 이로 보아 uraninite는 형성 또는 변성작용에 의한 동위원소적 재평형 작용 이후 폐쇄계를 잘 유지하였지만 흑색 점판암이 지질학적으로 최근에 지표에 노출된 이후에는 전암 규모에서 개방계로 거동하였음을 알 수 있다. 박편 미조직 관찰에 의하면 흑색 점판암의 1차광물인 uraninite 외에 풍화기원 2차광물인 uranocircite, francevillite가 관찰된다. 덕평리 지역 흑색 점판암의 최고 변성온도 조건은 50$0^{\circ}C$ 내외이므로 (Kim et al., 2000) uraninite CHIME 연대의 폐쇄온도가 50$0^{\circ}C$ 이상이거나 uraninite의 형성시기와 변성시기 사이에 시간차가 거의 없었다고 판단된다. 덕평리 지역의 U 광화작용 시기는 이번 자료에 의해 고생대 말로 정의될 수 있으나 그 연대가 흑색 점판암의 모물질인 해저 흑색 유기질 퇴적물의 초기 속성작용과 관련 있는지 후기의 변성작용과 관련 있는지에 대해서는 광물학적인 연구가 더 진행되어야 한다. 옥천대 변성퇴적암의 일부가 고생대 말에 퇴적되었을 가능성은 황강리층 역의 xenotime 및 monazite에 대한 CHIME 연대측정 결과 (약 367 Ma; Adachi et al., 1996)에 의해서 지지된다. 추부 지역 흑색 점판암의 Pb-Pb 연대는 170 Ma 내외로서 인접한 쥬라기 화강암의 관입시기를 지시하는 것으로 생각된다. 이는 화강암체로부터의 거리로 볼 때 덕평리 지역과 추부 지역의 시료 채취 위치가 유사하지만 지하 천부에 관입한 백악기 속리산 화강암 (91$\pm$6 Ma, Cheong and Chang, 1997)에 의해서는 덕평리 지역 흑색 점판암의 납 동위원소계가 영향받지 않았다는 점과 대조적이다.
Re-Os 동위원소 시스템은 $^{187}Re$이 $\beta^-$ 방출에 의해 $^{187}Os(\lambda=1.67\times10^{-11}year^{-1})$으로 방사성 붕괴를 하는 것을 이용한 것이며, 다양한 우주화학과 지구화학 분야에 널리 활용되고 있다. 과거 10여 년 간 발전된 원소분리기법과 기기분석방법의 발달로 인해 현재는 Sm-Nd, Rb-Sr, U-Th-Pb 동위원소 시스템과 함께 절대연령측정과 동위원소지시자로 널리 활용되고 있다. 이 논문은 Re-Os 동위원소 시스템의 일반적인 원리와 이 시스템이 널리 활용되는 분야 중 하나인 하부지각맨틀의 생성연령을 구하는 방법에 대해 한반도 남부 알칼리 현무암에 포획되어 산출하는 맨틀포획암을 대상으로 실시된 Re-Os 동위원소 자료를 이용하여 소개한다.
연화, 장군 및 울진 Pb-Zn 광상에서 산출되는 납의 근원을 규명하기 위하여 방연석과 황철석 등의 황화광물과 주변의 석회암, 관입암 및 기반암 등에 대해 납 동위원소 분석을 실시하였다. $^{206}Pb/^{204}Pb-^{207}Pb/^{204}Pb$ 그림에서 연화광산의 방연석들은 비교적 잘 정의되는 정(+)의 기울기를 갖는 직선 배열을 보이며, 한반도 선캠브리아 기저지각과 유사한 변화를 보인다. 울진광산의 방연석, 장군석회암 및 주변의 기저암체 역시 연화광산의 변화경향을 따른다. 그러나 연화광산에 비해 $^{206}Pb/^{204}Pb$값이 낮은 장군광산의 광석광물들은 연화광산의 변화경향으로부터 $^{207}Pb/^{204}Pb$ 값이 낮은 쪽으로 벗어난다. 경상분지 내에서 산출되는 중생대 화성암 및 광상들이 한반도의 기저암체들에 비해 훨씬 낮은 $^{207}Pb/^{204}Pb$ 값을 가지는 것을 참조할 때, 장군광산의 광석광물들이 보이는 변화는 기저암체의 오래된 지각물질로부터 용출된 납과 중생대 화성암들이 갖고 있던 보다 맨틀성분이 많이 포함된 납의 혼합을 반영하는 것으로 해석된다. 선캠브리아 기저지각의 변화경향을 비교적 잘 따르는 연화광산과 울진광산의 광석들에 포함된 납은 대부분 오래된 기저암체들로부터 유래한 것으로 보이나, 기저암체의 변화구역의 하단부에 위치하는 것을 고려할 때 중성대 화성암 기원의 납이 일정비율로 포함되었을 가능성을 배제할 수 없다.
한국표준과학연구원 무기분석그룹에서는 1994년과 1995년도에 카나다 퀘백주 독성센터에서 실시한 혈액시료의 국제공동분석프로그램에 참여하였다. 이 프로그램의 목적은 생체시료에 있는 미량의 독성원소에 대해 참여하는 각국 실험실의 재현성과 정확도의 평가이다. 본 실험실에서는 3개 농도수준의 Pb과 Cd이 함유된 혈액시료를 동위원소희석 유도결합플라스마 질량분석법으로 분석하였다. 0.5mL의 혈액시료에 농축 동위원소를 첨가하고 질산 2mL와 함께 마이크로파 가압분해장치에서 분해한 후 약 10mL로 묽힌 후 ICP-MS에 주입하였다. 각국 실험실에서 보고한 Pb과 Cd의 농도를 나타내고 서로 비교하였으며 본 실험실에서 보고한 값은 모두 목표값에 매우 가까운 값을 얻었다.
청주지역에 분포하는 화강암류 암석에 대한 SHRIMP 저어콘 U-Pb 연대측정, 전암 화학 및 전암 Sr-Nd 동위원소 특성을 살펴보고 이를 대보화강암체의 지구연대학적 및 지화학적 특성과 비교하였다. 청주 화강암체 내부의 섬록암에서 $174{\pm}2Ma$ ($t{\sigma}$), 이를 관입한 흑운모 화강암에서 $170{\pm}2Ma$ ($t{\sigma}$), 그리고 이 두 암 석을 모두 관입하는 산성암맥에서는 $170{\pm}5Ma$ ($t{\sigma}$)의 저어콘 연대가 산출하였다. 각 암석에서 측정한 절대연령은 노두에서 측정한 상대연령과 일치하며, 한반도 중부에 분포하는 대보화강암체에 대한 연대측정결과 (170-175 Ma)와도 부합된다. 청주 화강암체의 주원소 및 미량원소 분석 결과는 한반도 중부에 분포하는 대보화강암류 및 화강섬록암의 분석결과와 잘 일치하며, 섭입대와 관련한 I-type 화강암의 특성을 나타낸다. 하지만, Sr과 Nd 동위원소 조성은 청주 화강암체가 부화된 하부지각물질의 부분용융 산물이거나 지각 물질의 혼염 가능성을 지시한다. 더불어 저어콘의 상속핵 및 포획결정에서 산출되는 2.1, 1.8, 0.8 및 0.4 Ga의 다양한 저어콘 상속핵 연대는 연구지역 주변의 경기육괴와 옥천변성대의 암석들이 동화작용에 의해 혼염 되었을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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