Since the enzymatic degradation of microbial poly(hydroxylalkanoate)s (PHAs), such as poly[(R)-3-hydroxybutyrate] and poly[(R)-3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate] initially occurs by a surface erosion process, their degradation behaviors can be controlled by the change of surface property. In order to control the rate of enzymatic degradation, plasma modification technique was applied to change the surface property of microbial PHAs. The surface hydrophobic and hydrophilic properties of PHA films were introduced by $CF_3H$ and $O_2$ plasma exposures, respectively. The enzymatic degradation was carried out at $37^{\circ}C$ in 0.1 M potassium phosphate buffer (pH 7.4) in the presence of an extracellular PHB depolymerase purified from Alcaligenes facalis T1. The results showed that the significant retardation of initial enzymatic erosion of $CF_3H$ plasma-treated PHAs was observed due to the hydrophobicity and the enzyme inactivity of the fluorinated surface layers while the erosion rate of $O_2$ plasma-treated PHAs was not accelerated.
Journal of the Korea Academia-Industrial cooperation Society
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v.14
no.11
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pp.6029-6038
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2013
In this study we attempt to modify the backbone structure and improve processibility of PBO having high melting and glass transition temperature. A series of aromatic poly(o-hydroxyamide)s(PHAs) were synthesized by direct polycondensaton of diacides containing diimide unit with two types of bis(o-aminophenol)s including 3,3'-dihydroxybenzidine and 2,2-bis(3-amino-4-hydroxyphenyl)hexafluoropropane. PHAs were studied by FT-IR, $^1H$-NMR, DSC and TGA. PHAs exhibited inherent viscosities in the range of 0.34~0.65 dL/g at $35^{\circ}C$ in DMAc solution. The PHA 1 and 6F-PHA 6, introducing o-phenylene unit in the main chain showed excellent solubilities in aprotic solvents such as NMP etc. However, the PHA 3, having p-phenylene unit was not even dissolved perfectly with LiCl salt. 6F-PHAs were readily soluble at room temperature in aprotic solvents except 6F-PHA 3. But they showed better solubility than that of PHAs. The polybenzoxazoles(PBOs) were quite insoluble in other solvents except partially soluble in sulfuric acid. PBOs exhibited relatively high glass transition temperatures(Tg) in the range of 306~$311^{\circ}C$ by DSC. The maximum weight loss temperature and char yields of PHA3 and 6F-PHA3 showed the highest values of $658^{\circ}C$ and $653^{\circ}C$, 62.6 % and 62.1 %, respectively.
A series of poly(hydroxyamide)s (PHAs) having trifluoromethyl group were prepared by direct polycondensation of aromatic diimide-dicarboxylic acids with 2,2-bis(3-amino-4-hydroxyphenyl)hexafluoropropane by thionyl chloride and triethyl amine in N-methyl-2-pyrrolidinone (NMP). The PHAs exhibited inherent viscosity in the range of 0.54-0.96 dL/g at $35^{\circ}C$ in DMAc solution. All PHAs were readily soluble in a variety of organic solvents, whereas the polybenzoxazoles (PBOs) were quite insoluble except partially soluble in sulfuric acid. PHAs were converted to PBOs by thermal cycling reaction with heat of endotherm. The maximum weight loss temperature of the PHAs occurred in the range of $559-567^{\circ}C$. The PBOs showed relatively high char yields in the range of 47-59%. Pyrolysis Combustion Flow Calorimeter (PCFC) results of the PBOs showed 12-19 W/g heat release rate (HRR), and 2.7-3.6 kJ/g total heat release (total HR). The HRR of PBO 1 showed the lowest value of 12 W/g, which was 37% lower than that of PBO 3 (19 W/g).
Kang, Du-Kyeong;Lee, Cho-Ryong;Lee, Sun Hee;Bae, Jung-Hoon;Park, Young-Kwon;Rhee, Young Ha;Sung, Bong Hyun;Sohn, Jung-Hoon
Journal of Microbiology and Biotechnology
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v.27
no.5
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pp.990-994
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2017
Polyhydroxyalkanoates (PHAs) are biodegradable plastics produced by bacteria, but their use in diverse applications is prohibited by high production costs. To reduce these costs, the conversion by Pseudomonas strains of PHAs from crude sludge palm oil (SPO) as an inexpensive renewable raw material was tested. Pseudomonas putida S12 was found to produce the highest yield (~41%) of elastomeric medium-chain-length (MCL)-PHAs from SPO. The MCL-PHA characteristics were analyzed by gas-chromatography/mass spectrometry, gel permeation chromatography, and differential scanning calorimetry. These findings may contribute to more widespread use of PHAs by reducing PHA production costs.
Herein we studied the characterization of the PBO films formed via solution casting and thermal cyclization of poly(o-hyroxyamide)s(PHAs) that were synthesized by direct polycondensation of 3,3'-dihydroxybenzidine with 4,4'-(2,3-quinoxalinedioxy) dibenzoic acid and/or 4,4'-(2,3-pyridinedioxy) dibenzoic acid. All the PHAs exhibited inherent viscosities in the range of 0.55~0.84 dL/g in DMAc solution. The copolymers, CPH-2-5, were partially soluble in less polar solvents like pyridine and THF. However, all the PBOs were not soluble in polar solvents, but only partially soluble in sulfuric acid. The temperatures corresponding to 10% weight loss of the PBOs with increasing content of quinoxalinedioxy unit were higher than those of the PHAs, and the char yields at $900^{\circ}C$ in $N_2$, tensile strength, and initial modulus of the PBOs were 1.1~1.3 times, 1.2~1.8, and 1.6~3.3 times higher, respectively, than those of the PHAs. The LOI value of CPB-2 was 38.5%, while that of CPB-1 was the highest at 40.0%. The LOI test confirmed that excellent flame retardants were synthesized.
A series of aromatic poly(hydroxyamide)s (PHAs) containing varying oligo(oxyethylene) substituents and 1,3-phenylene imide ring unit in the main chain were synthesized by the direct polycondensation reaction. The inherent viscosities of the PHAs exhibited in the range of 0.89~1.12 dL/g in DMAc or DMAc/LiCl solution. The PH-2~5 copolymers were easily soluble in strong aprotic solvents: DMAc, NMP, DMSO etc. and the PH-5 copolymer was soluble in less polar solvents such as m-creasol and pyridine with LiCl salt on heating. However, all PBOs were quite insoluble in other solvents, but only partially soluble in sulfuric acid. All copolymers (PH-2~5) could afford the flexible and tough films by solution casting. We identified that the PHAs were converted to the PBOs by the thermal cyclization reaction in the range of $200{\sim}380^{\circ}C$. The 10% weight loss temperatures and char yields of the PBOs were recorded in the range of $382{\sim}647^{\circ}C$ and 38.7~73.1% values at $900^{\circ}C$. The tensile strength and initial modulus of the PH-5 in the copolmers showed the highest values of 2.46 GPa and 49.55 MPa, respectively. The LOI values of the PHAs were in the range 26.6~29.0%, and increased with increasing 1,3-phenylene imide ring unit.
Physical properties and flammability of polyhydroxyamides (PHAs) haying poly (ethylene-glycol) methyl ether (MPEG) and/or dimethylphenoxy pendants were studied by using DSC, TGA, FTIR, pyrolysis combustion flow calorimeter (PCFC), and X-ray diffractometer. The degradation temperatures of the polymers were recorded in the ranges of $276{\sim}396^{\circ}C$ in air. PCFC results showed that the heat release (HR) capacity and total heat release (total HR) values of the PHAs were increased with in-creasing molecular weight of MPEG. In case of M-PHA 2 annealed at $290^{\circ}C$, the values of HR capacity were siginificantly decreased from 253 to 42 J/gK, and 60% weight loss temperatures increased from 408 to $856^{\circ}C$ with an annealing temperature. The activation energy for the decomposition reaction of the PHAs showed in the range of $129.3{\sim}235.1kJ/mol$, which increased with increasing conversion. Tensile modulus of PHAs were decreased as increasing chain of MPEG, and showed an increase more than initial modulus after converted to PBOs.
Enantiomerically pure hydroxycarboxylic acids have great potential as chiral building blocks in fine chemicals due to their easily modificable two functional groups. Microbial polyhydroxyalkanoates (PHAs) can have more than one hundred of hydroxycarboxylic acids as monomeric constituents by growing cells under various conditions. All of the monomeric constituents are enantiomerically pure in (R)-conformation if there is a chiral center. Therefore, efficient production of enantiomerically pure hydroxycarboxylic acids by degrading PHAs is possible. In this presentation, we report on the development of a novel method for the preparation of (R)-hydroxybutyric acid by in vivo depolymerization of Polyhydroxybutyrae.
Kim, Myung-Jin;Moon, Hong-Kyu;Choi, Young-Jun;Yim, Hong-Suh;Park, Jintae;Roh, Dong-Goo;Lee, Hee-Jae;Oh, Young-Seok
The Bulletin of The Korean Astronomical Society
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v.41
no.1
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pp.55.1-55.1
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2016
Near Earth Asteroid (NEA) population has attracted keen attention not only from the scientific community but from the general public ever since their terrestrial impact risk achieved wide recognition. Potentially Hazardous Asteroids (PHAs), the subset of NEAs, recently became the center of interest of planetary defense folks and mining industry due to their proximity to, and the potential effects on planet Earth. However, we have long been ignorant about either the physical properties or dynamical source regions of individual objects. For instance, their rotational periods are only known for five percent of the total population (The NEA Database of DLR, updated on Feb 2016). The primary scientific objective of DEEP-South (DEep Ecliptic Patrol of the Southern sky) is to physically characterize 70 percent of km-class PHAs until 2019. In order to achieve this goal, we implemented an observation mode so-called "OC (Opposition Census)" targeting objects around opposition. OC observations were conducted during the period between Feb 2015 and Mar 2016, at CTIO in early periods, and at three KMTNet stations (CTIO, SSO and SAAO) since late July 2015, excluding the "bulge season" when the telescope time is exclusively used for exoplanet search. We present the preliminary lightcurves of 66 PHAs and 59 NEAs that we obtained during the OC runs.
Polyhydroxyamides(PHAs) having poly(ethylene glycol)methyl ether (MPEG) and/or dimethylphenoxy pendant groups were synthesized by solution polycondensation at low temperature. The inherent viscosities of the PHAs measured at $35^{\circ}C$ in DMAC or DMAc/LiCl solution were in the range of $0.51\~2.31dL/g$. This precursor polymers were studied by FT-IR, $1H-NMR$, DSC, and TGA. Solubility of the precursors with higher MPEG unit was increased, especially the polymer having MPEG $(M_n=1100)$ was soluble or partially soluble in ethanol, methanol, and water as well as aprotic solvents, but the PBOs were nearly insoluble in a variety of solvents. PHAs were converted to polybenzoxazoles (PBOs) by thermal cyclization reaction with heat of endotherm. In case of the precursors having MPEG nit, the precursor polymers with a higher $M_n$ were fully cyclized at a lower temperature than one with a lower $M_n$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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