In many applications of functional oxides originally homogeneous materials are exposed to gradients in the chemical potential of oxygen. Prominent examples are solid oxide fuel cells (SOFCs) or oxygen permeation membranes (OPMs). Other thermodynamic potential gradients are gradients of electrical potential, temperature or uni-axial pressure. The applied gradients act as generalized thermodynamic forces and induce directed fluxes of the mobile components. These fluxes may lead to three basic degradation phenomena of the materials, which are kinetic demixing, kinetic decomposition, and morphological instabilities.
At the porous $La_{0.6}Ca_{0.4}MnO_{3-{\delta}}$(LCM)/YSZ electrodes of solid oxide fuel cells (SOFC), the electrochemical redox reaction of oxygen proceeds via the triple boundary (TPB) of gas/LCM/YSZ. The surface diffusion of adsorbed oxygen on LCM has been proposed as the rate determining process, assuming the gradient of oxygen chemical potential from the outer surface of porous layer to TPB. Along with the formation of this gradient, oxygen nonstoichiometry in the bulk of LCM may varies. In this paper, an electrochemical technique was described precisely to determine the variation of oxygen content in LCM of porous LCM/YSZ under polarization. It was shown that the oxygen potential in LCM layer under large cathodic polarization is much lower than that in the gas phase, being determined from the electrode potential and Nernst equation.
Journal of the Korean institute of surface engineering
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v.49
no.6
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pp.498-506
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2016
Electrochemical measurement using a LSCF6428 electrode was performed to estimate the oxygen potential gradient in the electrode layer and a long time stability test was performed by applied potential to learn the overpotential effect on the LSCF6428 electrode. By fitting the observed impedance spectra, it was obtained that the amount of faradic current decreased with distance from cathode/electrolyte interface. Oxygen potential gradient was estimated to occur within 1 um region from the cathode/electrolyte interface at an oxygen partial pressure of 10-1 bar. The segregation of cation rich phases in the LSCF6428 electrode suggests that kinetic decomposition took place. However, impedance response after applying the potential showed no changes in the electrode compared with before applying potential. The obtained results suggest that segregation of a secondary phase in a LSCF6428 cathode is not related to performance degradation for solid oxide fuel cells (SOFCs).
It has long been known that the oxidation kinetics of Zr-based alloys undergoes a crossover from parabolic to cubic in the pretransition period (before breakaway of the oxide scale). This kinetic crossover, however, is not fully understood yet. We have earlier proposed a model for the Zr-oxidation kinetics, in a closed form for the first time, by taking into account a compressive strain energy gradient as a diffusional driving force in addition to a chemical potential gradient of component oxygen across the ZrO$_2$ scale upon Zr [J. Nucl. Mater., 299 (2001) 235]. In this paper, we experimentally reconfirm the validity of the proposed model by using the thermogravimetric data on mass gain of Zr in a plate and wire form, respectively, in air atmosphere at different temperatures in the range of 500$^{\circ}$ to 800$^{\circ}C$, and subsequently report on the numerical values for oxygen chemical diffusivity and strain energy gradient across the oxide scale.
Mass transport near grain boundary in a magnetite bi-crystal has been estimated at 823 K by finite element method. Mass transport near grain boundary strongly depends on the diffusivities along grain boundary. If grain boundary diffusion has the same oxygen activity dependence as lattice diffusion, there is no mass transport between grains and grain boundary. On the other hand, mass transport between grains and grain boundary is observed in the case that grain boundary diffusion has different oxygen activity dependence.
In proton-conducting perovskites, oxygen ions and protons make a diffusion pair for a chemical diffusion and thus lead to the transport of $H_2O$ under its chemical potential gradient. The present manuscript develops relationships between the chemical diffusion coefficient of $H_2O$ and the diffusion coefficients of protons and oxygen vacancies with an emphasis on the thermodynamic behavior of the oxygen vacancies. Depending on the degree of hydration X, two different expressions of the chemical diffusion coefficient were obtained : equation omitted and equation omitted.
Since Fukushima nuclear power plant (NPP) accident in 2011, the importance of research on various severe accident phenomena has been emphasized. Particularly, detailed analysis of combustion risk is necessary following the containment damage caused by combustion in the Fukushima accident. Many studies have been conducted to evaluate the risk of local hydrogen concentration increases and flame propagation using computational code. In particular, the potential for combustion by local hydrogen concentration in specific areas within the containment has been emphasized. In this study, the process of flame propagation generated inside a reactor core to containment during a loss of coolant accident (LOCA) was analyzed using MELCOR 2.1 code. Later in the LOCA scenario, it was expected that hydrogen combustion occurred inside the reactor core owing to oxygen inflow through the cold leg break area. The main driving force of the oxygen intrusion is the elevated containment pressure due to the molten corium-concrete interaction. The thermal and mechanical loads caused by the flame threaten the integrity of the containment. Additionally, the containment spray system effectiveness in this situation was evaluated because changes in pressure gradient and concentrations of flammable gases greatly affect the overall behavior of ignition and subsequent containment integrity.
Background: Loading of excess nutrient via bioremediation of polluted sediment to overlying water could trigger anoxia and eutrophication in coastal area. The aim of this research was to understand the changes of overlying water features such as dissolved oxygen (DO); pH; oxidation reduction potential (ORP); $chlorophyll-{\alpha}$ ($Chl-{\alpha}$); and nitrogen nutrients ammonia ($N-NH_4{^+}$), nitrate ($N-NO_3{^-}$), and nitrite ($N-NO_2^-$) when the sediment was not treated (control) and treated by calcium peroxide for 5 weeks. Methods: The water samples were analyzed for measuring physical and chemical properties along with the sediment analyzed by polymerase chain reaction (PCR) including denaturing gradient gel electrophoresis (DGGE) for identifying the phylogenetic affiliation of microbial communities. Results: Results showed that due to the addition of calcium peroxide in sediment, the overlying water exposed the rise of dissolve oxygen, pH, and ORP than control. Among the nitrogen nutrients, ammonia inhibition was higher in calcium peroxide treatment than control but in case of nitrate inhibition, it was reversed than control. $Chlorophyll-{\alpha}$ was declined in treatment column water by 30% where it was 20% in control column water. Actibacter and Salegentibacter group were detectable in the calcium-peroxide-treated sediment; in contrary, no detectable community ware found in control sediment. Both phylogenetic groups are closely related to marine microflora. Conclusions: This study emphasizes the importance of calcium peroxide as an oxygen release material. Interaction with peroxide proved to be enhancing the formation of microbial community that are beneficial for biodegradation and spontaneity of nutrient attenuation into overlying water.
Microstructure evolution including morphological change in the vicinity of the electrodes, porosity change and grain boundary migration was observed in polycrystalline CoO subject to electric fields at 1100 and 121$0^{\circ}C$ in air. At the cathode, the transported cations react with oxygen in the surrounding to form new lattices, while, at the anode, the reverse reaction occurs leading to lattice annihilation. Lattice formation also takes place at the surface of pores near the cathode inducing pore-filling effect. Grain boundary migration was found bo be enhanced or retarded depending on the field direction. It is therefore implied that the driving force of grain boundary migration is the vectorial sum of the curvature-induced chemical potential gradient and the electric field applied.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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