본 연구는 분쇄효율 향상 및 시멘트의 품질 문제 해결 등 고품질의 시멘트를 제조하기 위하여 멜라민계 기능성 분쇄조제의 합성 및 이를 적용한 시멘트의 물리적 특성을 검토하였다. 시멘트 클링커의 분쇄 효율 및 제조된 시멘트의 물리적 특성을 향상시키기 위하여 멜라민계 공중합체를 methyolation, sulfonation 및 산촉매를 이용하여 polymerzation의 3단계로 나누어 반응을 진행하였다. 합성된 멜라민계 공중합체를 시멘트 클링커 분쇄 공정에 적용하여 기존의 분쇄효율을 향상시키기 위하여 사용되는 DEG(Diethylene glycol)와 압축강도를 향상시키기 위하여 사용되는 TIPA계(Triisopropanol amine) 분쇄조제와의 물리적 특성을 비교하였다. 연구결과 분쇄능의 경우 유기 고분자의 시멘트 입자로의 안정한 흡착으로 표면 에너지를 감소시킴에 따라 기존 DEG와 TIPA계 분쇄조제 대비 분말도는 4~6% 증진시키는 것으로 나타났으며, 압축강도는 기존 DEG 대비 초기 강도에 있어서는 약 30%, 28일 재령의 경우 약 13%이상의 강도 증진 효과가 확인됨에 따라 전체적인 품질은 기존 분쇄조제 대비 향상된 것으로 나타났다.
이 연구에서는 일반적인 음극부 한 개에 양극부 한 개로 구성된 single-cathode 미생물연료전지(SCMFC)와 음극부 한 개에 양극부 두 개로 이루어진 dual-cathode 미생물연료전지(DCMFC)를 이용하여 전류발생에 비치는 영향을 확인하였다. 이 결과 dual-cathode 미생물연료전지에서 single-cathode 미생물연료전지 보다 전류발생이 약 40% 높았으며 COD 제거율도 약 13% 더 높은 것으로 확인되었다. 이것은 양극부와 음극부의 접촉면적이 증가하여 양극반응속도가 향상된 것에 의한 것으로 판단되며 dual-cathode 미생물연료전지가 single-cathode보다 전류발생과 COD제거 측면서 더 효율이 높은것으로 나타났다. 음극부 전자수용체에 대한 영향 실험에서는 전자수용체로 사용된 질산성질소의 농도가 높아질수록 급격히 전류발생이 감소하는 것을 확인 할 수 있었으며, 이에 대한 적절한 처리가 필요한 것으로 나타났다.
본 연구에서는 페놀계 화합물의 산화-변환 반응매개체로 알려진 버네사이트를 고정화한 알긴산 겔 비드(birnessite entrapped alginate beads, Bir-AB)를 제조하고, 1-naphthol (1-NP)의 제거반응 특성을 회분식 실험을 통하여 조사하였다. SEM (Scanning Electron Microscopy)분석 결과, 버네사이트 입자는 알긴산 겔을 가교로 하여 비드에 고정화됨을 확인하였다. Bir-AB에 의한 1-NP의 제거는 유사일차 속도반응(pseudo-first order kinetic)을 따랐으며, 반응속도상수(k)는 알긴산(AG)에 대한 버네사이트(Bir) 입자의 혼합비(Bir : AG=0.25 : 1~1 : 1 w/w)가 2배 증가할 때마다 약 1.5배씩 증가하였다. Bir-AB에 의한 1-NP 제거는 pH의 영향을 받았으며 pH가 10에서 4로 감소하면서 반응속도 상수(k, $hr^{-1}$)는 0.361에서 0.661로 약 1.8배 증가하였다. 반응상등액에 대한 총유기탄소(TOC) 분석결과 Bir-AB는 버네사이트 분말입자를 사용한 경우에 비교해 상대적으로 높은 용존 유기탄소 제거 효과(74% vs 92%)를 보였으며, 반응 후 분리한 비드에 대한 탈착실험(CH3OH)과 HPLC 크로마토그램 분석 결과로부터 1-NP의 중합체 생성물은 Bir-AB에의 고정화를 통해 수용액으로부터 제거될 수 있음을 확인하였다. 또한, 반응상등액에 대한 원자흡광분석(AAS) 분석결과 반응과정에서 용출되는 Mn이온은 Bir-AB에의 재흡착을 통해 제거되었다. Bir-AB는 간단한 여과를 통해 모두 회수가능하며, 2회 재사용에 따른 1-NP의 제거효율을 평가한 결과, 초기에 비교한 큰 반응성의 감소(제거율<20%) 없이 재사용이 가능한 것으로 나타났다.
기존의 연구를 통해 Fenton's reagent(FR)를 이용하여 MTBE의 제거가 가능하며, 그러나 중성 pH영역에서는 철이온이 수산화물로 침전되어 반응성이 낮아지므로 FR만을 이용한 처리는 높은 수소이온 농도조건(pH $3{\sim}4$)이라는 제약으로 인해 직접적인 토양 및 지하수의 MTBE 오염처리에 있어 여러 가지 어려움이 있다. 이에 본 연구에서는 효과적인 처리를 위하여 NTA, oxalate, acetate 등의 chelating agent가 철이온과 반응하여 생성된 착화합물을 이용하는 modified Fenton reaction을 도입하여 중성 pH영역에서도 철이온이 안정화되어 높은 분해효율을 나타낼 수 있도록 하였다. MTBE의 분해경향은 chelating agent의 종류와 농도, 철이온 농도 그리고 pH 변화에 따라 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 가장 적합한 착화합물을 선택하기 위하여 총 6개의 chelating agent(citrate, oxalate, succinate, acetate, NTA, EDTA)를 실험한 결과, 처리효율과 chelating agent의 생분해도, 독성 등을 고려하여 최종 3가지 종(oxalate, acetate, NTA)이 선정되어 이후의 실험에서는 위의 3종만을 chelating agent로 이용하였다. 동일한 실험조건($H_2O_2$ : 5%, chelating agent : 6 mM, $Fe^{3+}$ : 2 mM, pH 7)하에서의 적용성 평가한 결과, Fe-NTA가 반응시작 30분만에 99.9%의 가장 높은 제거효율을 나타내었다. Oxalate의 경우, NTA보다는 그 분해효율이 낮으나 다른 chelating agent보다 상대적으로 높은 효율(24시간 후 최대효율 : 91.3%)을 보여주며, acetate를 이용한 경우도 본 실험에서 좋은 결과(24시간 후 최대효율 : 75.8%)를 나타내었다. 또한, 적정 철이온의 농도는 oxalate가 chelating agent로 이용되면 철이온 농도가 3 mM일때 가장 큰 분해효율을 보이며, acetate의 경우는 5 mM까지 농도가 증가함에 따라 그 효율도 조금씩 증가하는 것으로 나타났다. 이와같이 MTBE의 in-situ remediation을 위한 modified Fenton 공정은 철이온을 중성 pH영역에서 안정화시켜 실제 토양에 적용하였을 때, 높은 분해효율을 얻을 수 있으며, 경제적인 자체 생분해도가 높은 저분자 유기산을 이용하였으므로 생물학적 처리와 연계를 가능하게 해주는 장점을 나타낸다. 또한 토양 내 존재하는 철광석을 촉매로 이용할 경우, 주입되는 철이온 없이도 $H_2O_2$에서의 hydroxyl radical 생성을 증가 시킬 수 있으므로 보다 경제적이고 친환경적인 처리기법을 도출해 낼 수 있다.
가축분뇨는 고액분리 후 액상 가축분뇨를 호기생물반응조에서 충분히 부숙시켜 화학비료를 대체한 유기질비료(액비)로 이용하고 있다. 그러나 액비는 작물 생장 중인 여름철에는 토양 살포가 제한되기 때문에 액비 처분 문제가 반복 발생되고 있다. 액비를 추비(웃거름)로 이용하기 위해서는 액비 내 슬러지 저감, 병원성 미생물에 대한 안정성 문제가 확보되어야 한다. 본 연구에서는 가축분뇨 액비의 추비 이용을 위해 부유물질(SS) 제거와 살균 효과가 있다고 알려져 있는 마이크로버블 장치(FeMgO 촉매 삽입)의 액비 내 부유물질과 대장균군의 저감효과를 알아보고 마이크로 필터 장치를 연계한 시스템의 부유물질 제거 효율 향상 여부를 확인하였다. 마이크로버블 장치의 부상분리 과정을 거치면서 액비 내 부유물질은 57.9% 제거되었으며, 대장균군은 검출되지 않았다(16,200 MPN/100mL → 0 MPN/100mL). 마이크로 버블 장치와 마이크로 필터 연계 시스템의 수리학적 체류시간 최적화을 통해 액비 내 부유물질 제거 효율은 수리학적 체류시간이 0.1h 조건에서 92.9%까지 향상된 것을 확인하였다. 같은 조건에서 처리수의 성상을 확인한 결과 유기오염물질은 64.5%(TCOD), 70.1%(SCOD) 제거되었으며 인산염인(PO4-P)과 총질소(TN)의 농도도 각각 54.9%와 51.5%까지 감소되었다. 이러한 연계 시스템으로부터 처리된 유출수는 기존 액비의 조성보다 부유물질 및 오염물질 농도 감소, 대장균군이 포함되지 않아 추비로 직접 이용이 가능할 것으로 판단된다.
한 분자 내에 여러 가지 히드록시기가 존재 할 때, 특정 히드록시기만을 선택적으로 산화시키는 산화제는, 알코올을 포함한 유기화학 합성과정에서, 벤질알코올, 알릴알코올, 일차알코올, 이차알코올들이 있을 때, 특정 알코올만을 선택적으로 산화시키는 산화제로 사용할 수 있다. 우리는 (C10H8N2H)2Cr2O7을 합성하여, 적외선(FT-IR)과 원소분석 등으로 구조를 확인하였다. 유기용매들에서, (C10H8N2H)2Cr2O7을 이용하여 벤질알코올의 산화반응을 측정한 결과, 유기용매의 유전상수 값이 커짐에 따라 반응성이 증가했다. DMF, acetone 용매에서 (C10H8N2H)2Cr2O7을 이용하여알코올들의 산화반응을 측정한 결과, 벤질알코올, 알릴알코올, 일차알코올 및 이차알코올들을 알데히드나 케톤(65%~95%)으로 전환시키는 효율적인 산화제였다. DMF, acetone 용매에서 (C10H8N2H)2Cr2O7을 이용하여 알코올 혼합물들의 산화반응성을 측정한 결과, 이차알코올들이 있을 때, 벤질알코올, 알릴알코올, 일차알코올들을 선택적으로 산화(15%~95%) 시켰다. H2SO4 촉매를 첨가 후, DMF 용매에서, (C10H8N2H)2Cr2O7은 벤질알코올과 그의 유도체들을 효과적으로 산화시켰다. Hammett 반응상수(ρ) 값은 -0.69(308K) 이었다. 본 실험에서 알코올의 산화반응 과정은 속도결정단계에서 수소화 전이가 일어났다.
산업활동으로 인해서 발생하는 제강슬래그와 최근 선진국에서 환경개선 및 오염방지를 위한 용도로 활용하고자 활발히 연구되고 있는 제올라이트 등의 다공성 재료를 오염된 하천의 정체수역에 설치하여 저비용으로 수질을 개선시킬 수 있는 기법은 폐기물의 재이용 측면과 하천수질개선 측면에서 매우 필요하다. 현재 제철소에서 발생하는 부산물인 제강슬래그의 화학적성분은 주로 CaO, $SiO_2$, $Al_2O_3$, $Fe_2O_3$ 등으로 이루어져 있으며, 침전유발물질 및 흡착성물질이 함유되어 있다. 제강슬래그는 다공질 형태의 비표면적을 가지고 있어서 정화용 필터나 흡착재로 이용하기에 좋은 이점을 지니고 있다. 그리고 제올라이트는 양이온 교환특성, 흡착특성, 촉매특성, 탈수 및 재흡수특성 등의 이점을 지니고 있어서 축산농가의 환경개선, 도시의 생활하수의 처리, 공업폐수 처리, 음료수 수질개선, 방사성폐기물 처리 및 방사성 물질의 오염방지 등에 응용되고 있다. 그러므로 제강슬래그나 제올라이트를 Mattress/Filter의 채움재 및 수질정화용 여재로 활용함으로써 수질개선 등 효과를 동시에 얻을 수 있다. 본 연구에서는 제강슬래그와 제올라이트가 정체수역에 설치되는 Mattress/Filter시스템의 채움재로 활용할 때 공극률에 따른 수질개선효과를 파악하기 위하여 공극률을 38.6%인 P1, 45.8%인 P2 및 49.8%인 P3로 변화시켜 각각의 유입수와 유출수의 pH, DO, T-N, T-P 등을 측정하여 비교하였다. 수질개선에 사용된 Mattress/Filter시스템은 오염된 하천수가 Mattress/Filter시스템의 공극사이를 통과하면서 채움재에 형성된 다공질에 의한 여과작용과 생물막에 의한 접촉작용, 흡착작용 및 생물분해작용 등을 촉진시키는 기능을 가지고 있음을 알 수 있었다. 제강슬래그 및 제올라이트를 채움재로 사용한 Mattress/Filter 시스템은 쉽게 생물막을 형성시키고 유기물의 흡착을 촉진시켜 오염물질을 정화하는데 필요한 자정작용의 효과를 증대시키고 수질개선을 촉진시킬 수 있는 자연환경에서 하천정화에 이용될 수 있는 시스템임을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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