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1 eV 이하 에너지 영역에서의 180Ta 동위원소의 중성자공명에 대한 연구 (A Study on Neutron Resonance Energy of 180Ta below 1eV Energy)

  • 이삼열
    • 한국방사선학회논문지
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    • 제8권6호
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    • pp.287-292
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    • 2014
  • 본 연구는 자연 속에 미량(존재비: 0.012 %)으로 존재하는 $^{180}Ta$의 중성자포획 공명에 대하여 포획단면적의 계산치와 측정치를 비교하여 분석하였다. 일반적으로 중성자 공명은 Breit-Wigner식으로 정의되며, 식에는 공명에너지를 중심으로 공명의 폭을 결정하는 다양한 인자들로 구성되어 있다. 그러나 $^{180}Ta$의 경우 중성자포획단면적과 공명에 대한 정보가 잘 알려져 있지 않고 실험적으로도 측정되어진 예가 현재까지는 없는 것이 현실이다. 따라서 본 실험에서는 천연 Ta속에 포함되어진 $^{180}Ta$에 의한 중성자 포획에 의해 발생되는 감마선을 관측하여 $^{180}Ta$의 공명을 분석하고 Mughabghab에 의해서 계산되어진 공명인자를 사용하여 1 eV이하의 에너지에 대한 중성자포획단면적을 계산하고 비교분석하였다. 측정을 위해서 교토대학원자로 실험소의 46-MeV 전자선형가속기를 이용하여 중성자 TOF 방법으로, 에너지 영역 0.003 eV에서 10 eV에 걸쳐 측정하였다. 측정을 위해서는 12개의 $Bi_4Ge_3O_{12}(BGO)$섬광체로 구성된 전에너지 흡수검출장치로 $^{180}Ta(n,{\gamma})^{181}Ta$ 반응으로부터 나오는 즉발감마선을 측정하였다.

새로운 HVT 성장방법을 이용한 CIGS 결정성장 (New fabrication of CIGS crystals growth by a HVT method)

  • 이강석;전헌수;이아름;정세교;배선민;조동완;옥진은;김경화;양민;이삼녕;안형수;배종성;하홍주
    • 한국결정성장학회지
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    • 제20권3호
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    • pp.107-112
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    • 2010
  • 높은 광흡수 계수를$(1{\times}10^5cm^{-1})$ 가지는 CIGS는 Ga의 비율에 따라서 밴드갭을 조절할 수 있다는 장점을 지니고 있다. CIGS의 밴드갭은 Ga의 비율에 따라 $CuInSe_2$(Eg: 1.0 eV)에서 $CuGaSe_2$(Eg: 1.68 eV)까지의 범위에 존재하며, 태양전지에 서 이상적인 fill factor 모양을 가지도록 Ga의 비율을 높게 조성한다. CIGS 흡수층을 제작하는 방법에는 co-evaporator 방식이 가장 널리 사용되며 연구되고 있다. 이에 본 연구에서는 수평 형태의 hydride vapor transport (HVT)법을 고안하여 CIGS 나노 구조 및 에피성장을 시도하였다. HVT법은 $N_2$ 분위기에서 원료부의 CIGS 혼합물을 HCl과 반응시켜 염화물 기체상태로 변환 후 growth zone까지 이동하여 성장을 하는 방식이다. 성장기판은 c-$Al_2O_3$ 기판과 u-GaN을 사용하였다. 성장 후 field emission scanning electron microscopy(FE-SEM)과 energy dispersive spectrometer(EDS)를 이용하여 관찰하였다.

생체 유리와 소다 유리침투에 따른 알루미나 세라믹의 굴곡 강도 및 PBS에서의 표면 생성물 연구 (Bending strength of alumina coated with bioglass and soda lime glass and the precipitation on the surface of coated alumina in PBS)

  • 유재양
    • 대한치과기공학회지
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    • 제30권2호
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    • pp.39-45
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    • 2008
  • Titanium and its alloys are widely used as dental implants materials because of their excellent mechanical properties. However, the alumina and zirconia ceramics are preferred to use as the substitute of Ti implants because there is a problems in esthetics and biocompatibility in Ti implant. The the glass infiltrated alumina ceramics are studied to increase the toughness and biocompatibility. The 45S5 and soda-lime glass powder was mixed with ethanol at ratio of 1:1 and brushed on the surface of alumina. Then it was heat treated in the electric furnace at $1400^{\circ}C$ from 30 min. to 5 hours. The glass powder was controlled from 200 to $350{\mu}m$ using ball milling. After heat treatment, the glass infiltrated specimen was tested in universal testing machine to measure the bending strength. The surface microstructure of each specimen was observed with SEM. The biocompatibility of 45S5 and soda-lime glass coated alumina was investigated using PBS at $36.5^{\circ}C$ incubator. The specimen was immersed in PBS for 3, 5, 7, 10 days. After that, the surface morphology was investigated with SEM. As the results of experiment, the 45S5 bioglass infiltrated alumina show the increase of bending strength according to the increasing of heat treatment time from 30 min. to 5 hours at $1400^{\circ}C$ Finally the 1370N bending strength of alumina increased to 1958N at 5 hours heat treatment, which shows 1.4 times higher. In contrast to this, the soda lime glass infiltrated alumina ceramics shows the convex curve according to heat treatment time. Thus it shows maximum bending strength of 1820N at 1 hour heat treatment of $1400^{\circ}C$ It gives 1.3 times higher. However, the bending strength of soda lime glass infiltrated alumina is decreasing with increasing heat treatment time after 1 hour. The precipitation on the surface of 45S5 glass infiltrated alumina was revealed as a sodium phosphate ($Na_{6}P_{6}O_{24}6H_{2}O$) and the amount of precipitation is increasing with increasing of immersion time in PBS. In contrast to this, there is no precipitation are observed on the surface of soda lime glass infiltrated alumina. This implies that 45S5 glass infiltrated alumina brings more biocompatible when it is implanted in human body.

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Characteristics of MOCVD Cobalt on ALD Tantalum Nitride Layer Using $H_2/NH_3$ Gas as a Reactant

  • 박재형;한동석;문대용;윤돈규;박종완
    • 한국진공학회:학술대회논문집
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    • 한국진공학회 2012년도 제42회 동계 정기 학술대회 초록집
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    • pp.377-377
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    • 2012
  • Microprocessor technology now relies on copper for most of its electrical interconnections. Because of the high diffusivity of copper, Atomic layer deposition (ALD) $TaN_x$ is used as a diffusion barrier to prevent copper diffusion into the Si or $SiO_2$. Another problem with copper is that it has weak adhesion to most materials. Strong adhesion to copper is an essential characteristic for the new barrier layer because copper films prepared by electroplating peel off easily in the damascene process. Thus adhesion-enhancing layer of cobalt is placed between the $TaN_x$ and the copper. Because, cobalt has strong adhesion to the copper layer and possible seedless electro-plating of copper. Until now, metal film has generally been deposited by physical vapor deposition. However, one draw-back of this method is poor step coverage in applications of ultralarge-scale integration metallization technology. Metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) is a good approach to address this problem. In addition, the MOCVD method has several advantages, such as conformal coverage, uniform deposition over large substrate areas and less substrate damage. For this reasons, cobalt films have been studied using MOCVD and various metal-organic precursors. In this study, we used $C_{12}H_{10}O_6(Co)_2$ (dicobalt hexacarbonyl tert-butylacetylene, CCTBA) as a cobalt precursor because of its high vapor pressure and volatility, a liquid state and its excellent thermal stability under normal conditions. Furthermore, the cobalt film was also deposited at various $H_2/NH_3$ gas ratio(1, 1:1,2,6,8) producing pure cobalt thin films with excellent conformality. Compared to MOCVD cobalt using $H_2$ gas as a reactant, the cobalt thin film deposited by MOCVD using $H_2$ with $NH_3$ showed a low roughness, a low resistivity, and a low carbon impurity. It was found that Co/$TaN_x$ film can achieve a low resistivity of $90{\mu}{\Omega}-cm$, a low root-mean-square roughness of 0.97 nm at a growth temperature of $150^{\circ}C$ and a low carbon impurity of 4~6% carbon concentration.

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마비성패류독의 제독방법 및 패류독성과 원인플랑크톤과의 관계에 관한 연구 (Detoxification of PSP and relationship between PSP toxicity and Protogonyaulax sp.)

  • 장동석;신일식;김지회;변재형;최위경
    • 한국수산과학회지
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    • 제22권4호
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    • pp.177-188
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    • 1989
  • 임비성패류독의 제독방법 및 패류독성과 원인 플랑크톤과의 관계를 알아보기 위하여 1987년과 1988년 2월 부터 6월 사이에 마산의 수정, 진동의 양도, 거제도의 하청 해역에시 진주담치의 PSP 함량과 해수의 온도, pH, 염분농도와의 관계와 1989 년 3월부터 6월 사이에 부산의 감천만 해역에서 진주담치의 PSP 함량과 Protogonyaulax sp.의 밀도, 그리고 해역의 무기염(질소와 인) 농도와의 관계를 조사하고 독화된 진주담치의 자숙온도 및 시간에 따른 독력변화를 실험한 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. PSP가 빈번히 검출되는 2월과 5월 사이에 있어서 같은 해역이라도 PSP의 검출률이나 독소함양은 연도에 따라 심한 차이가 있었다. 2. 진주담치 서식해역의 수온이 $8.0^{\circ}C$에서 $14.0^{\circ}C$ 사이일 때 PSP가 주로 검출되었다. 3. 부산 감천만 해역에서 진주담치의 PSP 함양과 Protogonyaulax sp.의 밀도 사이에 출현초기에는 상관관계가 있었지만 항상 일정한 상관관계는 나타나지 않았다. 4. Protogonyaulax sp.의 밀도는 $NO_3-N$의 농도와 가장 밀접한 상관관계가 있었다. 5. 진주담치의 PSP는 $70^{\circ}C$ 이하에서는 60분간 자숙에도 거의 변화가 없었으나, $80^{\circ}C$ 이상에서는 온도가 상승함에 따라 감독률도 증가하였다. 6. 독력이 $150{\mu}g/100g$인 진주담치는 자숙 30분만에 동물실험결과 독성이 나타나지 않았으나, $5400{\mu}g/100g$인 진주담치의 경우는 90분 이상 자숙하여도 식품위생상 안전한 수준으로 감독시킬 수 없었다.30 mm로 체측의 흑색소포의 분포상태와 체형이 성어와 닮아 있다. 두개골 및 내흉골은 부화 $9\~10$일째의 전장 6.0mm에서 골화되기 시작하여 치어기에 달한 부화후 $40\~43$일째의 전장 13.50 mm에 이르러 골화가 완전하게 이루어진다. 척추골은 복추골이 먼저 발달하여 미추골쪽으로 골화가 진행되며, 각 추체에 대응하는 배경극과 혈관극이 추체보다 늦게 골화한다. 척추골수는 12+21=33개이다. 요대골은 편수골 중 쇄골의 하단과 접착되어 있다. 미골은 미부봉상골 앞의 추체가 먼저 골화된 후에 골화가 진행된다. 골격은 부화 $9\~10$일째인 전장 6.0 mm의 자어에서 섭이와 호흡에 연관된 부분부터 먼저 골화가 일어나 빠른 속도로 발달이 진행되어 부화 40-43일째인 전장 13.52 mm를 전후하여 대부분의 골격이 완성된다. 체장 9.87cm, 수컷은 9.65cm이었다. 병어는 채집된 최소체장인 암컷 18.6cm, 수컷 16.7cm 이상에서 $100\%$ 전개체가 재생산에 참여하였다.전체의 $80.8\%$를 차지하였다. 고등어분말수우프의 맛성분은 건물량 기준으로 유리아미노산 및 관련화합물이 1,279.4 mg/100g, 불휘발성유기산이 948.1mg/100g, 핵산 관련물질 672.8 mg/100g, 총 creatinine이 430.4 mg/100g, betaine 86.6mg/100g 및 미량의 TMAO로 이루어져 있었고 국물로 우려낼때 맛성분의 추출조건은 $100^{\circ}C$에서 1분간의 고온단시간 추출이 적합하였다. 증가를 나타내었는데, 저장기간에 따른 물성의 변화는 숭어에 비하여 붕장어가 적었다.양식산은 aspartic acid 및 proline이 많았다. 또한

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음식폐기물 응축수를 보조탄소원으로 이용하는 막 결합 생물 응조에서의 질소, 인 제거와 막 오염 특성 (Characteristics of Nutrient Removal and Membrane Fouling in a Membrane Bioreactor using Food Waste as an Additional Carbon Source)

  • 안용태;윤종호;채소룡;신항식
    • 대한환경공학회지
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    • 제27권5호
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    • pp.519-524
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    • 2005
  • 국내 하수의 낮은 C/N비를 나타내는 특성으로 인하여 질소와 인의 효과적인 제거를 위해서는 추가적인 보조 탄소원의 주입이 필요한 실정이다. 여러 가지 적용 가능한 외부 탄소원 중, 음식폐기물은 다량의 유기물을 함유하고 있어 다양한 전처리를 통하여 하 폐수 고도처리 공정의 외부탄소원으로 이용가치가 높다고 할 수 있다. 본 연구에서는 음식폐기물 고속발효건조 과정에서 발생하는 음식폐기물 응축수를 A/O 공정으로 구성된 막 결합 생물반응조의 외부탄소원으로 적용 가능성에 대해 평가하고 다양한 운전 조건에서의 질소 인 성분의 제거 효율을 살펴보았으며, 막 오염에 영향을 미칠 수 있는 다양한 인자들에 대한 평가를 실시하였다. 실험 결과 무산소 조건에서 0.19 g $NO_3-N/g$ VSS/day의 탈질율을 얻을 수 있었으며 연속운전에서는 음식폐기물 응축수 주입을 통하여 총질소와 인 성분의 제거율을 각각 최대 64%, 41% 향상 시킬 수 있었다. 또한 유입수 유량의 0.5% (vol/vol)의 외부탄소원 주입 조건에서도 효과적인 처리효율을 얻을 수 있었으며, 전체 공정의 수리학적 체류시간 8시간 이상, 무산소조와 호기조의 체류시간은 각각 3시간, 5시간에서 최적의 처리효율을 나타내었다. 실제 생환하수 처리 시, 질소와 인의 제거효율은 증진되었으나 막 결합 생물 반응조 내의 전체 입자의 크기 증가 및 미생물 체외고분자 물질 중 단백질 성분의 증가로 인하여 전체 막 저항 값이 증가하는 경향을 보였으며, 유입수의 고형물질의 조절을 통하여 막 오염을 줄일 수 있었다.

현무암토양(玄武岩土壤)에서 수도(水稻)에 대(對)한 석회(石灰) 및 인산시용효과(燐酸施用効果) (Studies on the effect of Phosphorus application and availability of silicate in Basalt soil applied Lime)

  • 정현식;김정제;한세기
    • 한국토양비료학회지
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    • 제10권1호
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    • pp.49-53
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    • 1977
  • pH 5.4로서 산성(酸性)이고 중점질(重粘質)이며 인산함량(燐酸含量)이 낮은 현무암토양(玄武岩土壤)에 대(對)하여 석회(石灰)의 시용(施用)이 인산(燐酸)과 규산(珪酸)의 효과(効果)에 미치는 영향(影響)을 검토(檢討)하고저 석회(石灰)와 인산(燐酸)을 조절시용(調節施用)하여 시험(試驗)한 결과(結果)는 다음과 같다. 1. 석회(石灰)의 적량시용(適量施用)은 등숙비율(登熟比率)을 증가(增加)시켰고 다량시용(多量施用)은 수수(穗數)와 수당입수(穗當粒數)를 감소(減少)시켰다. 2. 인산시용(燐酸施用)은 수수(穗數), 수당입수(穗當粒數) 및 등숙비율(登熟比率)을 증가(增加)시켰으며 수량(收量) 역시 유의성(有意性)있는 증수(增收)를 보였다. 3. 식물체(植物體)가 수확기(收穫期)에 흡수(吸收)한 무기성분중(無機成分中) N는 수(數)와 수당입수(穗當粒數) 및 수량(收量)과 유의(有意)한 상관(相關)을 보였으며 $P_2O_5$$SiO_2$는 수당입수(穗當粒數)와 등숙비율(登熟比率) 및 수량(收量)과 유의(有意)한 상관(相關)을 보였다. 4. 토양중(土壤中) 무기성분(無機成分)과 수량(收量) 및 수량구성요소(收量構成要素)와의 관계(關係)에 있어서 $SiO_2$는 석회시용(石灰施用)에 따라서 부분적(部分的)으로 유의상관(有意相關)이었으나 $P_2O_5$는 석회중화량시용(石灰中和量施用)의 경우 각(各) 수량구성요소(收量構成要素)와 수량(收量)에 있어서 유의상관(有意相關)을 보였고 석회중화량(石灰中和量)의 배량시용구(倍量施用區)에 있어서도 수수(穗數)와 수당입수(穗當粒數)와는 1% 수준(水準)에서, 수량(收量)은 5% 수준(水準)에서 유의상관(有意相關)을 보였다. 5. 석회시용(石灰施用)에 따른 토양중(土壤中) 유효인산의 변화(變化)는 석회시용량(石灰施用量) 증가(增加)에 따라 점차 증가(增加)하는 경향(傾向)이었고 유효규산(有効珪酸) 역시(亦是) 인산(燐酸)과 동일(同一)한 경향(傾向)으로 표준구(標準區)의 59ppm에 비(比)하여 석회중화량시용구(石灰中和量施用區)에서 86ppm, 중화량(中和量)의 배량시용구(倍量施用區)에서는 138ppm으로서 석회시용(石灰施用)에 의한 규산(珪酸)의 유효도(有効度)는 현저하게 증가(增加)하는 경향(傾向)이 있다.

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조피볼락(Sebastes schlegelii)치어의 산소소비, 암모니아 질소배설 및 체조성에 미치는 사료내 에너지/단백질비의 영향 (The Effects of Dietary Energy/Protein Ratio on Oxygen Consumption, Ammonia Nitrogen Excretion and Body Composition in Juvenile Rockfish, Sebastes schlegeli)

  • 김창한;진평
    • 한국수산과학회지
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    • 제28권4호
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    • pp.412-420
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    • 1995
  • 일정한 에너지를 함유한 사료내의 에너지 /단백질의 비를 11.5, 8.7, 7.0으로 각각 다르게 제조한 사료를 조피볼락, S. schlegeli이 치어에 공급시킨 후 24시간동안 2시간 간격으로 산소소비율과 암모니아 질소배설률을 측정하고 어체를 분석하여 이들에 미치는 사료내 에너지 /단백질비의 영향을 알아보았다. 사료 I, IIl, III을 각각 공급시킨 실험군의 평균산소소비율은 각각 $0,93\pm0.02^a,\;0.92\pm0.02^a\;and\;1.03\pm0.03^bml\;O_2/g/h$ml 이었다. 즉, 사료 III 공급군의 평균산소소비율이 다른 사료공급군에 비해 유의하게 높았다. 사료 공급 후 24시간동안 평균 암모니아 질소배설률은 사료내 에너지/단백질비가 증가함에 따라 증가하였으며, 사료 I, II, III의 공급군에서 평균 암모니아 배설률은 각각 $9.14\pm0.39^a,\;12.41\pm 0.53^a\;and\;14.89\pm0.55^c\;{\mu}g\;N/g/h$ 로 나타났고 각 실험군간의 평균암모니아 배설률값들은 모두 유의한 차를 보이고 있다 (P<0.05). 어체내 단백질 함량은 사료 II의 공급군에서 $62.2\%$로 가장 높게 나타났으며, 사료 I, II 공급군에 비해 유의하게 높았다 (P<0.05). 그리고 체내 지질 함량은 사료 II의 공급군에서 $16.0\%$로 가장 낮게 나타났고, 사료 I의 공급군에서는$23.2\%$로 가장 높게 나타났다. 회분함량은 에너지/단백질비가 낮아짐에 따라 약간씩 증가하며 탄수화물 함량은 사료 I에서 $5.51\%$로 가장 높게 나타났다. 그러나 지질, 회분 및 탄수화물의 함량은 사료 I, II, III의 공급군간에 유의한 차이는 없었다 (P>0.05). 따라서 본 실험에서는 사료 II가 생리학적인 측면에서 관찰한 결과 조피볼락 치어에 대해 가장 적합한 것으로 여겨진다.

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다파장 라만 라이다 관측을 통한 황사의 이동 고도 분포에 따른 광학적 특성 변화 규명 (Retrieval of the Variation of Optical Characteristics of Asian Dust Plume according to their Vertical Distributions using Multi-wavelength Raman LIDAR System)

  • 신성균;박영산;최병철;이권호;신동호;김영준;노영민
    • 대한원격탐사학회지
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    • 제30권5호
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    • pp.597-605
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    • 2014
  • 광주과학기술원의 다파장 라만 라이다를 이용한 에어로졸 연속관측이 2009년부터 2011년까지 3년간 수행되었다. 장기 연속 관측을 통해 얻어진 라이다 신호들의 분석을 통해 편광소멸도를 산출해 내었고, 편광소멸도를 통하여 황사 층을 구분해 내었다. 구분된 황사의 층의 광학적 특징들이 관측 고도에 따라 다르다는 것을 신호의 분석으로부터 밝혀졌다. 이러한 광학적 특징의 차이를 규명하기 위하여, HYSPLIT 모델을 이용하여 각각 관측된 황사 층들의 유입 경로와 이동 중 고도를 분석하였다. 이러한 황사의 관측 고도에 따른 광학적 특성의 변화는 황사가 장거리 이동 중 통과한 오염물질 발생 지역에서 발생한 오염물질과의 혼합으로부터 기인한 것으로 사료된다. 특히 오염물질 발생 지역을 지날 때의 황사 층의 고도는 황사의 광학적 특성 변화에 가장 큰 영향을 미치는 것으로 판단된다. 3년간 라이다 관측 시스템으로 관측한 황사 중, 중국산업지역 및 인구밀집도가 높은 지역 등과 같은 인위적 기원의 오염물질 발생 지역을 통과할 때의 고도가 1 km 이하 일 때, $0.12{\pm}0.01$의 낮은 편광소멸도, 355 nm와 532 nm 파장에서 각각 $67{\pm}9sr$, $68{\pm}9sr$의 낮은 라이다비, $1.05{\pm}0.57$의 낮은 옹스트롬 지수(${\AA}ngstr\ddot{o}m$ expon) 보였으며, 이는 오염물질이 갖는 광학적 특성 값과 유사하다. 이와 반면 황사가 3 km 이상의 높은 고도로 오염물질 발생 지역을 통과한 경우는 $0.21{\pm}0.09$의 편광소멸도, 355 nm와 532 nm 파장에서 각각 $48{\pm}5sr$, $46{\pm}4sr$의 라이다 비, $0.57{\pm}0.24$의 옹스토롬 지수를 보이며 이는 순수황사의 광학적 특성과 유사하다. 이는 황사가 중국 오염물질 발생지역을 통과할 때의 고도가 혼합상태의 황사 전체의 광학적 특성에 큰 영향을 미치는 것으로 판단되며, 낮은 고도에서는 오염물질과의 혼합의 정도가 증가하여, 오염물질의 광학적 특성이 우세하게 나타나는 반면, 높은 고도에서는 오염물질과 황사의 혼합이 상대적으로 적게 일어난다고 사료된다.

수분조절제로서 피트모스 및 코코피트를 이용한 계분 발효 특성 및 시비효과 (Plant Growth Responses and Characteristics of Composting of Poultry Manure with Peatmoss and Cocopeat as Bulking Agent)

  • 김영선;이태순;조성현;정제용;안지예;이종진;한기필;홍주화
    • 유기물자원화
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    • 제25권1호
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    • pp.79-86
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    • 2017
  • 본 연구는 계분 발효에서 수분조절제로 톱밥을 대신하여 피트모스와 코코피트를 사용하였을 때, 계분발효에 미치는 영향과 이들의 시비효과를 조사하였다. 처리구는 계분 단독처리구(OP), 톱밥+계분처리구(SP), 피트모스+계분처리구(PP) 및 코코피트+계분처리구(CP)로 설정하였다. OP나 SP 처리구와 비교할 때, 계분 발효시 $50^{\circ}C$이상을 나타내는 기간이 PP와 CP 처리구에서 35일로 약 10일 정도 길었고, 퇴비화 후 45일 경 PP와 CP 처리구의 수분 함량은 약 50% 정도로 10% 정도 높은 경향을 보였다. 계분 발효과정에서 PP와 CP 처리구의 EC는 SP 처리구보다 증가하였고, pH와 유기물대 질소비는 처리구별 차이를 나타내지 않았다. 발효 종료 후 가공계분의 질소, 인산 및 칼리함량은 가공계분의 공정규격에 적합하였다. 상추, 케일 및 갓에 대한 재배시험 결과, PP와 CP 처리구는 OP나 SP 처리구보다 생육이 우수하였고 수량이 증가하였다.