생활주변방사선안전관리법 도입에 따라 재활용하지 못하는 공정부산물의 안전관리를 위해서는 방사선적 안전성 확보가 필수적이다. 이를 위해서 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석, 처분방법과 처분시설의 조사 및 분석, 처분시설의 운영으로 인한 방사선적 안전성평가 방법론 정립과 도구 확보, 주요 입력자료들의 안전성에 미치는 영향 파악 등이 필요하다. 이를 통하여 매립과 같은 참조 처분방법을 선정하고 피폭선량과 인체보건 리스크 평가를 통하여 공정부산물 처분에 따른 방사선적 안전성 확보를 위한 절차 및 기준마련을 위한 기술적 근거를 확보할 필요가 있다. 본 연구에서는 공정부산물 처분방법과 공정부산물 처분시설에 대한 국내외 현황 조사 및 분석과 국내외 주요 산업별 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석을 수행하였다. 이를 바탕으로 주요 공정부산물 특성에 따른 관리방안과 매립 처분시설에 대한 개념설계를 제안하였다. 또한, 공정부산물 처분시 대기확산에 의한 방사성핵종의 전이경로와 침출수 유출로 인한 방사성핵종의 전이경로 파악을 수행하고 적절한 코드를 선정하여 예제 평가를 수행함으로써 코드의 유용성을 확인하였다. 그리고 국내 대표 공정부산물인 비산재, 인산석고, 레드머드 특성화 자료를 이용하여 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크를 평가하고 분석하였다. 개념적 설계 예제에 대한 방사선적 안전성 평가 결과에 의하면 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크는 매우 낮은 값을 가지며 우려할 만한 방사선적 영향을 보이지는 않는다. 연구결과는 향후 생활방사선 안전관리를 위한 규제기술 개발에 활용 가능할 뿐만 아니라 생활주변방사선안전관리법 이행기술 기반 구축에 기여할 수 있을 것이다.
본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종 인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.
국내 원자력안전법, 산업안전보건법 및 최신 연구에 근거하여 우라늄 취급시설에서 종사자의 우라늄 섭취로 인한 방사선 위해의 최소화 및 화학적 독성 방지를 동시에 고려한 유도조사준위를 산출하였다. 본 연구에서 방사선 위해의 조사 준위는 연간 2 mSv-6 mSv의 예탁유효선량을 고려하였으며, 화학적 독성의 조사준위는 0.3 ${\mu}g$$g^{-1}$의 신장의 우라늄 농도를 고려하였다. 결과로써 핵연료가공시설에서 3.5% 농축우라늄 취급 시, 공기 중 우라늄 농도측정의 유도조사준위는 Type F, Type M 및 Type S 우라늄 급성흡입 시 화학적 독성에 근거한 STEL의 값인 0.6 mg $m^{-3}$으로 산출되었다. 또한 Type F 우라늄 만성흡입 시 유도조사준위는 화학적 독성에 근거한 15.21 ${\mu}g$$m^{-3}$으로 산출되었으며, Type M 및 Type S 우라늄 만성흡입 시 유도조사준위는 각각 방사선 위해에 근거한 0.41-1.23 Bq $m^{-3}$ 및 0.13-0.39 Bq $m^{-3}$으로 산출되었다. 폐 측정의 유도조사준위는 6개월 감시주기에서 Type M 우라늄 급성흡입 및 만성흡입 시 각각 0.37-1.11 Bq 및 0.39-1.17 Bq으로 산출되었으며, Type S 우라늄 급성흡입 및 만성흡입 시 각각 0.30-0.91 Bq 및 0.19-0.57 Bq으로 산출되었다. 이 값들은 일반적으로 사용되는 폐 측정 기기인 germanium 검출기의 검출한도인 4 Bq 이하로 나타나 폐 측정으로는 본 연구에서 설정한 조사준위를 만족시킬 수 없는 것으로 나타났다. 소변시료 분석에서 Type F 우라늄을 급성흡입 후 1개월 감시주기에서 유도조사준위는 화학적 독성에 근거한 14.57 ${\mu}g$$L^{-1}$로 산출되었다. 또한 Type M 우라늄을 급성흡입 및 만성흡입 시 1개월 감시주기에서 유도조사준위는 각각 방사선 위해에 근거하여 2.85-8.58 ${\mu}g$$L^{-1}$ 및 1.09-3.27 ${\mu}g$$L^{-1}$으로 산출되었다.
경주 중 저준위처분장의 안전성평가에 필요한 기초자료를 제공하고, 지화학 모델링의 자료를 제공하기 위하여 처분부지의 암석, 광물에 대한 지구화학적 특성연구를 수행하였다. 이를 위하여 편광 현미경 관찰, X-선 회절분석, 주원소 및 미량원소 화학분석, 미세조직관찰을 위한 주사전자현미경(SEM) 분석, 안정동위원소분석이 수행되었다. 조사지역내에는 지역적으로 파쇄대가 발달하여 있으며 이 파쇄대를 따라 매우 다양한 변질양상을 관찰할 수 있다. 처분부지의 모암은 화강섬록암 및 섬록암으로서 지표지질조사시 이들의 관계는 점이적으로 변하는 데에 비해 화학적으로는 비교적 명확하게 구별되어 화강섬록암이 성록암에 비해 높은 $SiO_2$ 함량, 낮은 MgO, $Fe_2O_3$ 함량을 보여준다. 그러나 $SiO_2$의 증가에 따라 각 주원소들의 변화경향이 동일선상에 놓여 있어서 이들이 동일한 마그마 기원일 가능성을 지시한다. 처분부지내의 주원소들의 공간적 분포를 살펴보면, 섬록암 지역이 화강섬록암 지역에 비해 낮은 $SiO_2,\;Al_2O_3,\;Na_2O,\;K_2O$ 및 높은 CaO, $Fe_2O_3$ 분포를 보여주어 화강섬록암과 섬록암 지역의 차이가 명확하다. 이 중 CaO와 $Na_2O$의 분포 양상은 섬록암과 화강섬록암 지역 간의 차이가 더욱 분명하고 그 증감 경향이 거의 정확하게 상반되어 있어 주구성광물인 사장석의 조성변화가 처분부지 암석의 조성을 변화시키는 가장 큰 원인임을 알 수 있다. 시추코아에서 확인된 단열광물은 몬모릴로나이트, 제올라이트광물, 녹니석, 일라이트, 방해석, 황철석 등이다. 일반적으로 열수변질광물로 알려져 있는 황철석과 로먼타이트가 매우 광범위하게 분포하는 것으로 보아 조사지역 전반에 걸쳐 광범위한 광화작용 혹은 열수변질작용이 있었음을 지시한다. 단열대 내 황철석의 황 안정동위원소분석과 단열충전광물들의 산소 및 수소 안정동위원소 분석결과 역시 이들이 마그마 기원임을 지시한다. 따라서 처분부지 내 단열충전광물들은 단열대를 따르는 지하수와의 단순한 물-암석 반응 이외에 광범위한 마그마 기원의 열수작용에 의한 영향을 받은 것으로 판단된다.
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장 내 완충재 로 제시되고 있는 벤토나이트의 재료적인 측면에서 장 단기 처분 안정성을 분석하였으며, 처분효휼 향상을 위한 완충재 디자인 관련 대안개념에 대해 연구동향을 분석하였다. 일반적으로 $150{\sim}250^{\circ}C$ 사이에서 온도증가 및 증기발생 등으로 인해 완충재의 수리전도도와 팽윤능에 비가역적인 변화가 발생한다고 보고된다. 하지만 완충재의 최고온도가 최소한 $150^{\circ}C$를 초과하지 않는다면 온도가 벤토나이트 완충재의 재료적, 구조적 그리고 광물학적 안전성에 미치는 영향은 크지 않는 것으로 분석되었다. 완충재 최고온도 제한은 심층처분장 단위면적에 처분할 수 있는 폐기물의 양을 제한하여 처분효율을 결정하며, 나아가 처분부지의 확보 가능성에까지 영향을 미치는 중요한 설계 인자이다. 따라서 고온이 완충재의 성능에 미치는 영향을 규명함으로써 완충재의 최고온도 제한을 완화하고, 이를 통해 심층처분장의 처분밀도 향상과 처분장 설계의 최적화를 도모할 필요가 있다. 이와 더불어 처분효율을 극대화하기 위해서는 복합소재(흑연, 실리카 등) 및 다중구조(전도층, 절연층 등)의 고기능성 공학적방벽재 개발과 다층처분장(multilayer repository)으로 처분장 레이아웃을 변경하는 방법 등을 병행하여 검토할 필요가 있다. 이는 처분사업의 신뢰성 및 국민 수용성 확보에 큰 기여를 할 수 있을 것으로 판단된다.
본 논문에서는 X선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)을 이용하여 ZIRLO (ZIRconium Low Oxidation) 피복관의 표면 산화 거동을 연구하였다. 산화 시간 (10-336 시간, $500^{\circ}C$) 및 산화 온도 ($400-700^{\circ}C$, 10 시간)에 따른 산화 특성변화를 관찰하였다. XPS peak 분석 결과, $500^{\circ}C$에서 산화된 피복관의 산화 시간이 24 시간이 될 때 $ZrO_2$ peak가 11.86% 관찰되었으며, 이후 산화 시간이 길어질수록 $ZrO_2$의 비율이 17.93%까지 (336 시간) 증가하는 것이 확인되었다. 반면, 10 시간 산화된 피복관에서 5.68% 존재하던 ZrO 상은 산화 시간이 24 시간으로 늘어남에 따라 사라지는 것이 관찰되었다. 산화 온도 증가에 의한 영향 분석 결과에서는 산화 온도가 $400^{\circ}C$에서 500, 600, $700^{\circ}C$로 증가할 때 ZrO 상의 비율이 0% 부터 5.68, 8.31, 9.16%로 증가하는 것이 확인되었다. 이 때, $ZrO_2$ 상은 $700^{\circ}C$에서 산화된 시료에서만 관찰되었다. ZrO 상의 형성 메커니즘은 불명확하지만, 고온에서 공기 중의 수분과 Zr의 반응으로 인해 $Zr(OH)_4$ 상의 형성이 가속되는 것으로 예상된다. 본 논문에는 $500^{\circ}C$에서 산화된 ZIRLO 피복관과 이들의 염소화 반응 특성에 대한 논의도 포함되었으며, 염소화 반응 진행 가능성에 있어서 산화막의 두께가 중요한 역할을 하는 것으로 보여진다.
한국원자력연구소 내의 연구용 원자로(TRIGA II, III) 해체 시 발생한 방사성 알루미늄 해체 폐기물의 감용 및 제염 특성을 평가하기 위해 아크로에서 알루미늄의 용융 특성 및 방사성 핵종의 분배 특성에 대한 연구를 수행하였다. 알루미늄 폐기물은 흑연전극(graphite electrode)을 이용한 전기아크로에서 4가지 종류의 플럭스$(A:NaCl-KCl-Na_3AlF_6,\;B:NaCl-NaF-KF,\;C:CaF_2,\;D:LiF-KCl-BaCl_2)$를 함께 첨가하여 용융시켰다. 또한 알루미늄의 용융 시 방사성 핵종의 분배 특성을 고찰하기 위해 알루미늄 시편에 방사성 모의 핵종인 코발트, 세슘, 스트론튬의 화합물을 오염시킨 후 혹연도가니에 넣어 알루미늄 용융실험을 수행하였다. 전기아크로에서 알루미늄의 용융실험을 수행한 결과 플럭스의 종류에 따라 다소 차이는 있으나 플럭스의 첨가에 의해 알루미늄 용융체의 유동성이 증가됨을 확인할 수 있었다. 아크 용융에 의해 생성된 슬래그의 발생량은 플럭스 A와 B를 첨가한 알루미늄 용융실험에 비해 플럭스 C와 D를 첨가한 실험에서 상대적으로 많은 양이 생성됨을 알 수 있었으며, 첨가된 플럭스의 양이 증가할수록 이에 비례하여 슬래그의 발생량이 증가함을 알 수 있었다. 슬래그(slag)의 XRD 분석을 통해 방사성 핵종이 주괴에서 슬래그 상으로 이동한 후 슬래그를 구성하고 있는 산화알루미늄과 결합하여 안정한 화합물로 슬래그 상에 포집됨을 알 수 있었다. 알루미늄 폐기물의 용융시 Co의 분배율은 플럭스를 첨가한 경우에 보다 높은 제염계수를 나타냈으며, 모든 플럭스에서 40% 이상의 제염 효과를 나타내었다. 반면에 휘발성 핵종인 Cs과 Sr은 주괴로부터 98% 이상이 제거되어 대부분이 슬래그상과 분진으로 이동되는 특성을 확인할 수 있었다.
오염수로부터 자성분리가 가능하며, 방사성 세슘을 효율적으로 제거하기 위한 코발트 페로시아나이드(cobalt ferrocyanide, CoFC) 혹은 니켈 페로시아나이드(nickel ferrocyanide, NiFC)가 도입된 자성입자 흡착제를 제조하였다. $Fe_3O_4$ 나노입자는 공침법을 이용해 제조하였고, $Co^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온을 입자 표면에 도입시키기 위해 금속이온과 금속 배위결합(metalcoordination)을 하는 카르복실기를 포함한 숙신산(succinic acid, SA)을 자성나노입자(magnetic nanoparticles, MNPs) 표면에 코팅하였다. CoFC와 NiFC는 자성나노입자 표면에 도입된 $Co^{2+}$ 혹은 $Ni^{2+}$ 이온이 hexacynoferrate와 결합하여 형성된다. 제조된 CoFC-MNPs 그리고 NiFC-MNPs는 각각 $43.2emu{\cdot}g^{-1}$, $47.7emu{\cdot}g^{-1}$의 우수한 포화자화 값을 보여주었다. X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 나노입자 입도 분석기(DLS), 투과전자현미경(TEM) 등의 분석을 통해 흡착제의 물성을 파악하고, 세슘에 대한 흡착 성능을 알아보았다. 흡착실험을 평가하기 위해 Langmuir/Freundlich 등온흡착식을 이용해 실험 결과 값을 곡선맞춤 하였고, CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs의 최대흡착량($q_m$)은 각각 $15.63mg{\cdot}g^{-1}$, $12.11mg{\cdot}g^{-1}$이다. CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs는 방사성 세슘에 대해서도 최저 99.09%의 제거율을 가지며, 경쟁이온의 존재에도 방사성 세슘만을 선택적으로 흡착한다.
감마분광분석 시스템 상에서는 $^{226}Ra$(186.2 keV)과 $^{235}U$(185.7 keV)가 방출하는 감마선 에너지의 피크 중첩이 발생한다. $^{226}Ra$의 직접분석을 위해서는 중첩된 피크로부터 $^{235}U$의 기여를 제거해주거나 보정상수를 이용하여 실제 $^{226}Ra$의 방사능 값으로 보정 해주어야 한다. $^{235}U$가 방출하는 다른 감마선 피크를 참조하여 $^{235}U$의 기여를 제거할 경우 복잡한 수계산이 필요하며, 참조피크에서 기인하는 큰 불확도로 인해 높은 정량한계를 갖는다. 반면에 보정상수를 이용하여 $^{226}Ra$을 평가할 경우 간단한 계산으로 평가가 가능하며, 간접측정시 요구되는 $^{222}Rn$의 용기건전성과 방사평형 복구기간이 필요하지 않아 $^{226}Ra$의 신속 측정시 유용한 방법이다. 따라서 해당 방법을 통해 원료물질 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 시료에 대해서 보정상수로 산출된 $^{226}Ra$의 방사능 농도와 방사평형 된 $^{214}Bi$의 방사능 농도의 비교를 통해 유효성을 확인하였다. 대부분 ${\pm}20%$ 내에서 유효하였지만 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다. 이는 보정상수를 유도하기 위한 가정 중 $^{238}U$과 $^{226}Ra$의 방사평형 관계가 달라진 것으로 판단된다. 특이성을 반영한 보정상수를 적용하여 $^{226}Ra$의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 약 ${\pm}10%$로 좀 더 정밀한 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 산출된 보정상수를 통한 $^{226}Ra$의 방사능 농도 평가 방법은 복잡한 수계산이 필요하지 않고 용기선택으로부터 자유로우며 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 $^{226}Ra$의 신속한 농도 분포 평가시 유효한 방법이다.
고준위방사성폐기물 처분장의 완충재 후보물질 선정을 위해 경주 벤토나이트를 대상으로 수리특성, 팽윤특성, 열적특성, 역학특성 및 핵종유출 저지특성을 조사하였다. 실험결과, 압축 벤토나이트의 수리전도도는 $10^{-11}$ m/s 이하로 매우 낮았으며 건조밀도가 증가할수록 감소하였다. 팽윤압은 0.66 ㎫∼14.4 ㎫ 사이의 값을 보였으며 건조밀도에 따라 증가하였다. 건조밀도가 1.4 Ms/㎥ ∼ 1.8 Mg/㎥1.4 일때, 열전도도, 열축압축강도 (unconfined compressive strength), 탄성계수 (Young's modulus of elasticity), Poisson 비는 각각 0.80 ㎉/m $h^{\circ}C$ ∼1.52 ㎉/m $h^{\circ}C$, 0.55 ㎫ ∼ 8.83 ㎫, 59 ㎫ ∼ 1275 ㎫, 0.05 ∼ 0.20의 값을 나타내었다. 압축벤토나이트에 대한 핵증 확산계수는 산화 환경에서 측정되었으며, 주어진 실험조건에서 삼중수소 (H-3)는 1.7${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s ∼ 3.4${\times}$$10^{-10}$$m^2$/s. 양이온 핵종 (Cs, Sr , Ni)은 8.6${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.3${\times}$$10^{-12}$$m^2$/s, 음이온 핵종 (I, Tc)은 1.2${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s ∼ 9.5${\times}$$10^{-11}$$m^2$/s, 악티나이드 핵종은 3.0${\times}$$10^{-14}$$m^2$/s ∼ 1.8${\times}$$10^{-13}$$m^2$/s 사이의 값을 나타내었다. 이때 확산계수는 모든 핵종에 대해 압축벤토나이트의 건조밀도가 증가할수록 감소하는 경향을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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② 상기 이용제한 규정에 따라 서비스를 이용하는 회원에게 서비스 이용에 대하여 별도 공지 없이 서비스 이용의
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제 17 조 (전자우편주소 수집 금지)
회원은 전자우편주소 추출기 등을 이용하여 전자우편주소를 수집 또는 제3자에게 제공할 수 없습니다.
제 6 장 손해배상 및 기타사항
제 18 조 (손해배상)
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제 19 조 (관할 법원)
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[부 칙]
1. (시행일) 이 약관은 2016년 9월 5일부터 적용되며, 종전 약관은 본 약관으로 대체되며, 개정된 약관의 적용일 이전 가입자도 개정된 약관의 적용을 받습니다.