한국원자력연구원 방사성폐기물 저장시설에는 2006년 기준으로 약 1,000 여개(200L 환산)의 폐필터가 저장중이며, 그 발생량은 계속 증가하는 추세에 있다. 현재 저장시설의 저장 공간 확보뿐만 아니라 폐필터의 효율적인 관리를 위하여 비닐 백에 넣어 저장 및 관리되고 있는 폐필터들을 적절한 압축 처리 과정을 거쳐 최종적으로 규격화된 드럼에 포장하려는 계획을 가지고 있다. 이를 위해, 먼저 과거 발생이력을 조사함으로서 저장중인 폐필터들의 분류를 통한 그룹화를 수행하였다. 또한 드럼포장을 위해서는 사전에 핵종평가가 수행되어야 하며, 그 방법으로는 폐필터의 해체 없이 표면선량률을 측정하여 대표시료를 채취하며, 이 시료에 대하여 방사성폐기물 인도규정에서 요구하는 수준의 핵종분석을 수행할 것이다. 그리고 드럼포장을 위해, 방사성폐기물 처리시설에서 개발된 폐필터 처리장치를 이용하여 직육면체 형의 폐필터를 원주형 성형을 함으로서 드럼에 넣은 후, 최종적으로 수직 압축함으로써 폐필터를 처리하고자 한다.
본 연구는 nPr-BTP/nitrobenzene 추출 계에 의한 악티나이드(III)의 선택적 분리로, 우선 자연친화적 CHN 형 의 nPr-BTP (2.6-Bis-(5.6-n-propyl-1.2.4-triazin-3-yl)-pyridine)를 합성하고, 이의 희석제에 대한 용해성 및 질산에 대한 안정성 등을 평가하였다. 악티나이드(III)의 대표원소로는 Am을 선정하였으며, 0.1M nPr-BTP/nitrobenzene-1M $HNO_3$, O/A=2의 조건에서 Am은 약 85%, RE 원소는 Eu가 8%, 기타 Nd, Ce, Y 등은 3% 이하가 추출되어 (이때 Am/Eu의 상호분리 계수 약 60정도) 악티나이드(III)의 선택적 추출에는 별 문제가 없을 것으로 판단되었다. 그러나 Am의 역추출의 경우 0.05M 질산용액으로 O/A=1 에서 약43%가 역추출 되었으며, O/A=0.3에서도 65% 정도만이 역추출 되어 질산 이외의 다른 역추출제의 개발이 요구되고 있다.
논의 $^{99}Tc$ 오염 시 소석회와 유기질 비료의 토양 첨가가 쌀알 내 $^{99}Tc$ 농도 저감 대책으로서 유용한지 알아보기 위하여 온실 내에서 두 가지 논토양에 대해 포트실험을 수행하였다. 모내기 15 일 전에 약 20 cm 깊이에 해당하는 상부 토양을 상기 농용 물질과 $^{99}Tc$로 처리하였다. 처리 효과는 토양 중 농도에 대한 작물체 내 농도의 비로 정의되는 전이계수(TF)로 비교하였다. 대조 작물체의 경우 두 토양에서 현미 TF 값은 $4.1{\times}10^{-4}$ 및 $4.3{\times}10^{-4}$였다. 각종 유형의 첨가 중에서 한 토양에 대해 60%정도의 TF 값 감소를 나타낸 소석회 저수준 첨가(약 0.6 kg $m^{-2}$)만이 대책으로서 이용 가능성이 있을 것으로 판단되었다. 다른 한 토양에서는 동 첨가의 효과가 거의 없었으므로 다수의 토양에 대한 평균적인 효과를 알아내는 것이 중요하다. 두 가지 다른 수준의 유기질 비료의 첨가는 모두 TF 값을 증가시켰다. 위보다 더 낮은 수준의 소석회 첨가에 대해 실험을 수행할 필요가 있을 것으로 사료되었다.
본 연구에서는 산화 공정이 Zircaloy-4 (Zry-4) 피복관의 염소화 반응 속도에 미치는 영향을 연구하기 위하여 Zry-4 피복관의 염소화 반응 실험을 수행하였다. 2시간 마다 반응 생성물을 회수하며 총 6 시간 동안 염소화 반응 실험을 수행하였고, 이를 통해 500도에서 10 시간 동안 산화된 Zry-4의 경우 초기 0-2 시간 구간에서 반응 속도가 현저히 저하되는 것을 확인하였다. 반응 잔류물은 fresh Zry-4와 산화된 Zry-4에서 각각 초기무게의 0.95, 1.65wt%로 확인되었다. 회수된 Zr의 순도는 두 경우 모두 99.61wt%로 동일하였다. 반응 속도의 정량적 분석을 위해 피복관의 반응 시간을 0.5, 1, 2, 4 시간인 경우에 대해 실험을 수행하였다. 실험 결과 분석을 통해 fresh Zry-4의 경우 전 영역에 걸쳐 23.35wt%/h의 단위 시간당 무게감소를 확인할 수 있었고, 산화된 Zry-4의 경우 반응 속도가 두 영역으로 나뉘는 것을 확인하였다. 산화된 Zry-4의 무게 감소 속도는 0-20wt% 영역에서는 17.12wt%/h, 20-100wt% 영역에서는 27.16wt%/h으로 나타났다.
현재 고준위 방사성 폐기물 심층 처분 시스템에서 기본 완충재 물질로서 건조밀도 1.6 g/$cm^3$의 경주산 칼슘 벤토나이트를 사용하고 있으나, 열전도도가 낮은 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 기준 완충재의 열전도율을 0.8 W/mK에서 1.0 W/mK로 향상시키기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 다양한 혼합 방법을 통해 배합하고 열전도도를 측정하였다. 첨가제는 CNT(Cabon Nano Tube), Graphite, Alumina, CuO 및 $Fe_2O_3$ 등을 사용하였다. 혼합 방법의 경우, 핸드 믹서기를 통한 건식혼합, 습식 Milling 혼합, 건식 Ball Mill 혼합 등을 실시하였다. Ball Mill 혼합의 경우가 가장 균일하게 혼합되었기 때문에, 값의 편차가 가장 적었고 열전도도 증가율이 가장 좋았다. 지금까지 수행된 시험에서 소량의 고열전도 물질의 첨가로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 1.0 W/mK 수준으로 용이하게 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다. 결론적으로, 본 연구에서 제시된 열전도 향상 방법은, 첨가제 혼합이 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향까지 제시된다면, 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
방사성폐기물 처분 안전성 평가를 위하여 방사성 핵종의 수착특성에 대한 정보제공이 필요하다. 그러나 우리나라는 최근까지 핵종 수착 데이터베이스에 대한 접근성이 취약하여 이용에 제한이 있었다. 사용자들에게 효율적인 방법으로 핵종 수착관련 정보를 제공하기 위해 웹을 기반으로 하는 핵종 수착 데이터베이스(KAERI-SDB)를 개발하였다. KAERI-SDB를 개발하기 위하여 1998년에 개발된 수착 데이터베이스 프로그램인 SDB-21C을 분석하고 사용자 요구사항을 반영하였으며, 사용자가 웹 브라우저를 통하여 실시간으로 수정 및 보완된 핵종 수착 자료에 실시간으로 접근이 가능하도록 구성하였다. KAERI-SDB는 로그인/회원가입, 자료 검색 및 저장 그리고 검색결과에 대한 차트 구현 등의 기능들이 포함되도록 고안되었다. KAERI-SDB는 수착 자료를 이용하고자 하는 이용자들의 접근성을 향상함으로써 방사성폐기물 처분 안전성 평가에 폭넓게 활용될 것으로 예상된다. 나아가, 핵종 수착관련 자료들을 일반인에게 공개함으로써 방사성폐기물 처분 프로그램에 대한 신뢰도와 대중 수용성을 증진시킬 수 있을 것으로 기대된다.
경제적이고 우수한 핵확산저항성을 갖는 파이로공정의 핵심 단위공정인 전해제련 공정에서 U와 TRU를 동시에 회수하기 위해 환원전극으로써 LCC가 사용된다. 한가지 원소만을 회수하는 금속음극과는 달리 LCC는 전기화학적으로 U와 TRU의 선택적 분리가 어려워 핵확산저항성을 높이는 기술의 핵심이라고 할 수 있다. LCC를 담아놓는 LCC 도가니는 U나 TRU로만 전착되어야하기 때문에 도가니는 전기적으로 절연되어야 한다. LCC와의 안정성과 회수된 TRU 및 용융염과의 화학적 안전성은 물론 공정 중 전착될 수 있는 금속 Li과의 반응성도 고려되어야하므로 LCC 도가니의 소재 특성은 매우 중요하다. 본 연구에서는 $Al_2O_3$, MgO, $Y_2O_3$, BeO 네 가지 대체 세라믹 소재의 화학적 안정성을 $500^{\circ}C$에서 모의 LCC로 열역학적 및 실험적으로 평가하였다. 세라믹 기판 위의 LCC 접촉각은 화학적 반응성을 예측하기 위해 시간에 따라 측정하였다. $Al_2O_3$는 가장 낮은 화학적 안정성 갖고 BeO는 재료 내에 존재하는 기공은 접촉각감소에 영향을 주었다. MgO, $Y_2O_3$는 우수한 화학적 안정성을 나타내었다.
파이로그린공정의 염폐기물처리과정에서 발생되는 주요 산화물 형태의 폐기물에는 희토류폐기물이 있으며 주요 구성 핵종은 Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd 등 8종이다. 최종적인 희토류폐기물의 형태는 산화물 형태로 발생된다. 본 연구에서는 붕규산 유리계 내에서 희토류 산화물의 유리화 타당성을 평가 하기 위하여 6종의 유리조성을 개발하였다. 희토류 8핵종 혼합에 대한 solubility는 $1,200^{\circ}C$에서 25wt% 미만, $1,300^{\circ}C$에서 30wt% 미만 waste loading으로 온도 상승에 따라 증가하는 것으로 나타났으며 liquidus temperature는 균질한 유리가 형성된 20wt% waste loading에서 $950^{\circ}C$ 이하로 평가되었다. 희토류 산화물의 유리매질 내 solubility 이상에서는 희토류-oxide-silicate 결정이 생성된 유리세라믹을 이차상으로 형성하였으며 20~25wt% waste loading의 표면균질성이 양호한 유리는 용융온도 $1,200{\sim}1,300^{\circ}C$ 범위에서 점도 100 poise 이하, 전기전도도 1 S/cm 이상으로 유도가열식 저온용융로설비에서의 운전 용이성이 매우 양호한 것으로 평가되었다. 개발된 유리조성에 대한 기타 물리 화학적 특성 평가를 위한 실험들이 향후 수행될 예정이다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 지하수에 존재하는 천연 유기물질과 6가 우라늄(U(VI))화학종의 상호작용을 레이저 분광학 기술을 이용하여 조사하였다. 지하수 시료에 266 nm 파장의 레이저 빛을 입사시켜 자외선 및 파란색 파장 영역에서 방출되는 천연 유기물질의 발광 스펙트럼을 관측하였다. $0.034-0.788mg{\cdot}L^{-1}$ 농도 범위의 우라늄이 함유된 지하수에서는 녹색 파장 영역에서 방출되는 U(VI) 화학종의 발광 스펙트럼을 측정하였다. 지하수에 함유된 U(VI) 화학종의 발광 특성(피크 파장 및 발광 수명)이 실험실에서 제조한 표준용액에 함유된 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광 특성과 매우 유사하다는 것을 확인하였다. 지하수에 존재하는 U(VI) 화학종의 발광 세기는 표준용액에 함유된 같은 농도의 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광세기에 비해 약하다. 표준용액의 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$를 천연 유기물질이 함유된 지하수에 섞었을 때에도 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광 세기가 감소한다. 이러한 현상의 원인을 지하수의 천연 유기물질과 Ca-U(VI)-탄산염 화학종의 상호작용으로 인해 비발광성 U(VI) 착물이 형성되기 때문인 것으로 설명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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