본 연구에서는 디젤엔진에서 배출되는 질소산화물의 저감을 위한 후처리장치인 LNT(Lean NOx Trap, 흡장형 De-NOx 촉매)의 특성을 파악하였다. 먼저 희박한 배출가스 상태에서의 질소산화물 중 산화질소에 대한 촉매의 기본적인 흡장성능을 알아본 후, 다양한 환원제를 분사하여 인위적으로 배출가스를 농후한 상태를 만들었다. 농후한 상태에서는 희박한 상태에서 촉매 내에 흡장되어 있던 산화질소가 촉매의 환원반응에 의해서 질소로 전환된 후 촉매후단부에서 산화질소 배출농도를 측정하였다. 본 연구에서 사용된 LNT(Lean NOx Trap)시편은 실제 디젤 차량에서 사용되는 LNT 촉매로부터 Reactor에 장착될 수 있도록 작은 사이즈로 절단 및 가공된 후, SUS304의 stainless 재질로 재가공 처리한 후에 Micro bench-flow reactor에 장착하였다. 분사된 피드가스성분들은 실제 배출가스의 분위기를 만들기 위해서 각각 3가지의 가열성분, 비가열 성분으로 나누어 분사된다. 이러한 조건들에서 다양한 반응온도와 공간속도를 반응변수로 하여 LNT(Lean NOx Trap)의 흡장성능과 환원제종류에 따른 산화질소의 배출특성을 파악하였다.
The behavior of fox adsorption and desorption of the NOx storage catalyst supported on Ba additive were studied by the TPA/TPD experiments and reactivity tests. Applying the transient responses and NOx TPA/TPD test by CLD were effective methods to analyze the characteristics of the NOx storage catalyst. NOx variation of the NOx storage catalyst in the lean air/fuel conditions according to temperature was dominated by NOx adsorption and desorption rather than catalytic reduction. The presence of reductants in the lean mixture promoted the NOx desorption at the $500^{\circ}C$ higher temperature. The temperatures for maximum NOx conversion with CH4 and $C_3H_6$ as a rich spike reductant appear around $500^{\circ}C\;and\; 400^{\circ}C$ respectively.
We evaluated the reduction performance of NOx storage catalyst and TWC for lean-burn natural gas engine by the model gas. The method of unsteady state reaction was used to compare with reduction performances of NOx storage catalyst and TWC. It was found that the effective parameter was rich spike duration, temperature of the model gas. In the presence of $CO_2$ and $H_2O$ in the reaction mixture was decreased the NOx reduction performance.
상용화 되고 있는 Pt/BaO/$Al_2O_3$촉매에 Iron을 첨가량에 따른 흡장량의 증가를 알아내기 위한 실험을 실행하였다. $SO_2$를 포함하고 있는 배기가스중의 NOx를 제거하기 위해 SOx 존재 하에서 Pt/Co/BaO/$Al_2O_3$촉매에 Iron량을 증감하여 흡장량을 비교분석하였으며, 10%에서 높은 흡장 면적을 나타내었다. XRD와 BET 결과 고온 소성시 흡장량 감도는 Pt의 열화 소결이 원인인 것으로 나타난다.
This study investigates the aging characteristics of NOx storage and reduction(NSR) catalyst on the emission conditions of lean burn natural gas vehicles. We designed various NSR catalysts using by the double-layer washcoat technology to increase of a surface area and a thermal durability performance of the catalysts. The experiments were conducted with 3 kinds of the NSR catalysts, which were manufactured using by a honeycomb cordierite substrate. It was found that Ba is weak in the thermal aging because it has lower melting temperature than that of precious metals (PMs). The suitable loading amount of Ba in this study should be about 42 g/L from the results of the NOx adsorption and the NOx reduction efficiency. The major reason in deactivation of the NSR catalyst is the decrease of the adsorption site owing to the agglomeration and sintering of Ba rather than PM aging by hydrothermal aging. It was confirmed by results of BET, SEM and TEM.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 디젤엔진은 이산화탄소 배출량이 적고 강력한 파워와 연료의 경제성을 가지고 있으며, 상용차뿐만 아니라 승용차에서도 시장의 수요가 증가하고 있다. 디젤 연료 특성으로 인하여 질소산화물은 국부적인 고온연소 영역에서 생성되며, 입자상물질은 확산연소 영역에서 생성된다. 희박한 LNT(질소산화물 흡장촉매)와 urea-SCR(선택적인촉매환원장치)는 디젤엔진에서 질소산화물을 저감시키기 위한 후처리장치로 개발되어져왔다. 이 연구는 가혹해지고 있는 배기가스 규제 대응을 위해 선택적인촉매환원장치의 촉매에 포함됨 조촉매의 영향을 파악하는 것이다. 망간-선택적인촉매환원장치의 질소산화물 저감 성능이 가장 우수하였으며, 망간 이온과 Zeolyst의 Al과의 이온교환이 잘 되었고, 활성화 에너지가 낮아 반응 속도가 빨라짐에 따라 질소산화물 저감 성능이 향상되었다. 7Cu-15Ba/78Zeolyst SCR 촉매의 질소산화물 저감 성능은 200도에서 32%, 500도에서 30%를 나타내며 가장 높은 성능을 나타내었고, 조촉매로 첨가된 산화바륨의 질소산화물의 흡장 물질이 Cu-SCR 촉매에 잘 분산되어 있고 Cu-SCR 촉매의 환원 반응과 더불어 산화바륨의 추가적인 질소산화물 저감 성능이 영향을 끼쳤기 때문이다. 7Cu-15Ba/Zeolyst SCR 촉매는 3종 촉매 중 열적 열화에서 내구성이 강하였다. 열적 열화에 따른 동종 성분 산화구리가 이동하여 응집되는데, 산화바륨이 주촉매 산화구리 입자의 응집을 감소시켰기 때문이다.
디젤엔진은 높은 열효율과 우수한 연비 성능 등의 장점을 가지고 있으나, 기화된 연료와 주변 공기가 혼합된 후 착화되는 과정을 거치기 때문에 이론 공연비 영역에서는 질소산화물(NOx) 배출이 증가되는 문제점을 가지고 있다. 최근 활발히 연구되고 있는 높은 정화 효율을 가진 LNT 촉매는 희박 분위기 조건에서는 NOx를 흡장하게 되고 과농한 분위기에서는 환원 분위기 형성을 통하여 NOx를 저감시키게 된다. 희박 공연비에서 동작하는 디젤 엔진에서는 이러한 환원 과정을 이루기 위해 주기적으로 과농한 분위기를 형성해주어야만 하는데, 이러한 연구는 NOx 저감을 위해 HC를 포함한 환원제의 농도를 제어하는 기술로서 본 연구에서는 디젤을 연료로 하는 수소농후가스 발생장치를 이용하여 LNT 촉매에 환원제로서 수소농후가스를 직접 공급하는 방식으로 LNT 촉매의 NOx 저감 특성을 파악하였다.
천연 가스는 공기 오염 물질을 거의 배출하지 않는 깨끗한 연료입니다. 이 연구의 목적은 CNG 버스용 NGOC/LNT(천연가스산화촉매/질소산화물흡장)촉매의 메탄과 질소산화물 동시 저감에 관한 연구로 메탄과 질소산화물 저감 성능 개선과 관련하여 조촉매, washcoat 담지량, 교반 시간 및 담체 종류에 대해 주로 초점을 두었다. 더구나, 니켈은 알칼리성의 독성 산화물이고 메탄에 영향을 미치는 효과가 있기 때문에, 3 wt% 니켈이 담지된 천연가스산화촉매는 일반적으로 메탄 전환율을 통해 우수한 메탄 감소 성능을 나타낸다. 담체에 담지량이 적으면 유해 가스의 흡장량이 충분치 않고 워시 코트가 너무 많이 담지되면 담체의 셀이 막히게 되었다. 촉매의 경제적을 고려할 때 촉매에 담지되는 양은 124g/L가 적절하다. 물질마다 5시간 동안 교반된 NGOC/LNT 촉매의 200에서 550도 까지 NOx 전환율은 2시간 동안 교반된 NGOC/LNT 촉매보다 전체 온도 범위에서 10-15% 우수한 성능을 보였다. 세라믹 담체의 NGOC/LNT 촉매는 메탈 담체보다 약 20% 수준의 높은 메탄 저감 성능을 나타냈다.
In this study, we investigated the conversion performance of de-NOx catalyst for lean-burn natural gas engine. As a de-NOx catalyst, NOx storage reduction catalyst was composed of Pt, Pd and Rh with washcoat including Ba and Ni, Ru-ZSM-5. Ni, Ru-ZSM-5, which was regarded as a NOx direct decomposition catalyst, was made up of ion exchanged ZSM-5 by 5wt.% Ni or Ru. The performance of de-NOx catalyst was evaluated by NOx storage capacity and catalytic reduction in air/fuel, $\lambda=1.6$. The catalytic reaction was also observed when the added fuel was supplied to fuel rich atmosphere by fuel spike period of 5 seconds. The NOx conversion of the catalysts with Ni-ZSM-5 or Ru-ZSM-5 was mainly caused by the effect of NOx adsorption of Ba rather than the catalytic reduction of Ni, Ru-ZSM-5. Ni, Ru-ZSM-5 catalysts can not use for the NSR catalyst because they have quick process in thermal deactivation.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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