연소 배기가스 중의 수분, 탄화수소 및 CO가 저온 플라즈마 및 $NH_{3}$ SCR (Selective Catalytic Reduction)공정이 복합된 탈질공정에 미치는 영향에 대한 연구가 수행되었다. 실험결과 일반적인 SCR 반응에 비해 매우 빠른 반응속도를 갖는 fast SCR 반응은 $150{\sim}200^{\circ}C$의 저온조건에서 탈질율의 상승을 가져다주지만, 처리가스 중에 탄화수소가 있는 경우 fast SCR 반응의 역할이 상당히 감소되는 것을 확인할 수 있었다. 이는 저온 플라즈마 반응기에서 부분산화반응을 통해 탄화수소 중 일부가 알데히드로 전환되며, 알데히드는 fast SCR 반응에 있어 중요한 변수인 $NO_{2}/NO_{x}$ 비율에 영향을 주기 때문인 것으로 설명되었다. 한편, 수분 및 CO가 fast SCR 반응에 미치는 영향은 탄화수소에 비해 상대적으로 적음을 확인할 수 있었다.
Anatase $TiO_2$에 각기 다른 텅스텐(W) 함유원료와 제조방법을 적용하여 $WO_3$ 촉매가 첨가된 SCR(selective catalytic reduction)용 분말을 합성하였으며, W 촉매 첨가가 합성분말의 상합성 및 SCR 촉매능에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 촉매의 지지체인 $TiO_2$는 침전법으로 anatase 상으로 합성되었으며, anatase에서 고온상인 rutile로의 상전이 온도는 $1200^{\circ}C$였으나, $WO_3$를 10 wt% 첨가할 경우 이 상전이 온도는 $900^{\circ}C$로 낮아졌다. 건식으로 $WO_3$ 분말을 직접 첨가하여 $WO_3(10wt%)/TiO_2$를 제조한 경우 $350^{\circ}C$에서 $NO_X$ 제거 촉매능이 최고점에 이르나 온도증가에 따라 그 효율이 상당히 감소하였다. 암모늄-메타-텅스테이트를 습식으로 첨가하여 제조한 경우, 보다 고온인 $450^{\circ}C$에서 촉매능이 최고점에 이르렀으며 온도에 따른 효율감소 폭도 적었다. 이와 같은 경향은 $WO_3$와 $V_2O_5$를 동시 첨가하여 제조한 $V_2O_5(5wt%)-WO_3(10wt%)/TiO_2$ 촉매에서도 나타났다. 즉, 암모늄-메타-텅스테이트를 습식으로 첨가한 경우, $WO_3$를 직접 첨가한 경우에 비해 넓은 온도범위($300^{\circ}C{\sim}500^{\circ}C$)에 걸쳐 90 %에 이상의 우수한 $NO_X$ 변환효율을 보였다.
The reduction characteristics of $NO_2$ to NO are experimentally studied over a platinum-based catalyst, especially at lower temperatures below about $200^{\circ}C$. In the present work, two types of steady-state experiments, engine bench and synthetic gas bench tests, are carried out in sequence. Steady-state engine bench tests with the DOC mounted on a light duty 4-cylinder 2.0 liter turbocharged diesel engine are performed and prove that CO plays a major role in $NO_2$ abatement at temperatures below the light-off temperature of CO oxidation, about $200^{\circ}C$. Synthetic gas bench tests are then performed using synthetic gas mixtures with CO, $C_3H_6$, NO, $NO_2$, $O_2$, $H_2O$ and $N_2$ in the $140{\sim}450^{\circ}C$ T-range and show that both CO and $C_3H_6$ are capable of reducing $NO_2$. It is noted that the reaction rate of $NO_2$ with $C_3H_6$ is much higher than that with CO. At temperatures below about $200^{\circ}C$, the reduction of $NO_2$ to NO is promoted with increasing CO concentration and $NO_2$/$NO_X$ ratio and with decreasing $O_2$ concentration, as well as with the presence of $H_2O$.
Selective catalytic reduction(SCR) is known as one of promising methods for reducing $NO_x$ emissions in diesel exhaust gases. $NO_x$ emissions react with ammonia in the catalyst surface of SCR system at working temperature of catalyst. In this study, to raise the reacting temperature when the exhaust gas temperature is too low, a heater is located at the bottom of SCR reactor. At an ambient temperature, ammonia is radially injected perpendicular to the exhaust gas flow at inlet pipe and uniformly mixed in the mixing area after being impinged against the wall. To predict the turbulent model inside the mixing area of SCR system, the standard ${\kappa}\;-\;{\varepsilon}$ model is applied. This work investigates numerically the effects of induced heat on the gaseous flow. The results show that the Taylor-$G{\ddot{o}}rtler$ type vortex is generated after the gaseous flow impinges the wall in which these vortices influence the temperature distribution. The addition of heat disturbs the flow structure in bottom area and then stretching flow occurs. Vorticity strand is also formed when heat is continuously increased. Constriction process takes place, however, when a further heat input over a critical temperature is increased and finally forms shed vortex which is disconnected from the vorticity strand. The strong vortex restricts the heat transport in the gaseous flow.
선박용 디젤엔진의 NOx 환원제로 액체 우레아를 사용하는 SCR 기술이 널리 사용되고 있다. 하지만 액체 우레아 대신에 고체상의 암모늄 카바메이트를 NOx 환원제로 사용하면 저온 NOx 저감율 및 암모니아 저장용량 측면 등에서 다양한 장점이 있다. 이에 따라 본 연구에서는 암모늄 카바메이트를 EA, FTIR, XRD 방법으로 분석하여 순도를 관리하는 방법을 제시하고자 하였으며, 다양한 온도와 압력 조건에 암모늄 카바메이트가 노출되었을 때의 물질 변화 특성을 고찰하고자 하였다. 본 연구를 통하여 암모늄 카바메이트의 순도를 EA 분석을 통해 효과적으로 관리 할 수 있음을 알 수 있었으며, 선박용 디젤엔진의 SCR 시스템에 적용될 것으로 예상되는 열분해 온도 조건에서 가열과 냉각을 반복한 암모늄 카바메이트에 대한 FTIR 분석결과, 물질 특성은 변화하지 않는 것을 확인하였다. 또한, 대기 중에 장기간 노출된 암모늄 카바메이트는 암모늄 카보네이트로 물질 변화함을 알 수 있었다.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
A dense mixed ionic and electronic conducting ceramic membrane is one of the most promising materials because it can be used for separation of oxygen from the mixture gas. The $ABO_3$ perovskite structure shows high chemical stability at high temperatures under reduction and oxidation atmospheres. $BaCo_{1-x-y}Fe_xZr_yO_{3-{\delta}}$ (BCFZ) was well-known material as high mechanical strength, low thermal conductivity and stability in the high valence state. Glycine Nitrate Process (GNP) is rapid and effective method for powder synthesis using glycine as a fuel and show higher product crystallinity compared to solid state reaction and citrate-EDTA method. BCFZ was fabricated by modified glycine nitrate process. In order to control the burn-up reaction, $NH_4NO_3$ was used as extra nitrate. According to X-Ray Diffraction (XRD) results, BCFZ was single phase regardless of Zr dopants from y=0.1 to 0.3 on B sites. The green compacts were sintered at $1200^{\circ}C$ for 2 hours. Oxygen permeability, methane partial oxidation rate and hydrogen production ability of the membranes were characterized by using Micro Gas Chromatography (Micro GC) under various condition. The high oxygen permeation flux of BCFZ 1-451 was about $1ml{\cdot}cm^{-2}s^{-1}$. Using the humidified Argon gas, BCFZ 1-433 produced hydrogen about $1ml{\cdot}cm^{-2}s^{-1}$.
This study is to manufacture a titanium dioxide (TiO2) photocatalyst by recycling sludge generated using titanium tetrachloride (TiCl4) as a coagulant. Compared to general sewage, a TiCl4 coagulant was applied to dyeing wastewater containing a large amount of non-degradable organic compounds to evaluate its performance. Then the generated sludge was dried and fired to prepare a photocatalyst (TFS). Scanning electron microscope-energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX), X-ray diffraction (XRD), and nitrogen oxide reduction experiments were conducted to analyze the surface properties and evaluate the photoactive ability of the prepared TFS. After using titanium tetrachloride (TiCl4) as a coagulant in the dyeing wastewater, the water quality characteristics were measured at 84 mg/L of chemical oxygen demand (COD), 10 mg/L of T-N, and 0.9 mg/L of T-P to satisfy the discharge water quality standards. The surface properties of the TFS were investigated and the anatase crystal structure was observed. It was confirmed that the ratio of Ti and O, the main components of TiO2, accounted for more than 90 %. As a result of the nitric oxide (NO) reduction experiment, 1.56 uMol of NO was reduced to confirm a removal rate of 20.60 %. This is judged to be a photocatalytic performance similar to that of the existing P-25. Therefore, by applying TiCl4 to the dyeing wastewater, it is possible to solve the problems of the existing coagulant and to reduce the amount of carbon dioxide generated, using an eco-friendly sludge treatment method. In addition, it is believed that environmental and economic advantages can be obtained by manufacturing TiO2 at an eco-friendly and lower cost than before.
Fullerene oxide[$C_{60}(O)_n$, ($n{\geq}1$)] was synthesized by dissolving fullerene[$C_{60}$] and 3-chloroperoxybenzoic acid in toluene under refluxing condition for 5 h. Hybrid fullerene oxide-silver nanoparticle composites were synthesized by dissolving fullerene oxide and silver nitrate[$AgNO_3$] in diethylene glycol under ultrasonic irradiation for 3 h. The synthesized hybrid nanocomposites were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, and ultraviolet-visible[UV-vis] spectroscopy. The catalytic activity for the reduction of various nitroanilines[NAs] was identified by UV-vis spectrophotometer. The efficiency of the catalytic reduction by the synthesized hybrid nanocomposites has an order of 4-NA > 2-NA > 3-NA.
플라즈마와 선택적 촉매환원법이 결합된 복합공정을 이용하여 저온에서의 질소산화물($NO_x$) 저감에 대해 조사하였다. 플라즈마와 촉매가 직접 상호작용을 할 수 있도록 촉매 충진층에서 플라즈마가 생성되도록 하였다. 반응온도, 촉매의 형태, 환원제인 n-헵테인의 농도, 산소함량, 수분함량 및 에너지밀도의 변화가 $NO_x$ 전환효율에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. 반응온도 $250^{\circ}C$, 에너지밀도 $42J\;L^{-1}$ 조건에서, 복합공정의 $NO_x$ 전환효율은 선형의 Ag 촉매($Ag\;(nanowire)/{\gamma}-Al_2O_3$)와 구형의 Ag 촉매($Ag\;(sphere)/{\gamma}-Al_2O_3$)를 사용한 경우에 각각 83%와 69%로 나타났으며, 플라즈마를 결합하지 않았을 때는 같은 조건에서 선형의 Ag 촉매를 사용해도 약 30%의 낮은 $NO_x$ 전환효율을 보였다. 플라즈마에 의한 촉매의 성능 향상은 플라즈마의 산화작용에 의해 NO가 반응성이 우수한 $NO_2$로 전환되고, n-헵테인이 부분 산화되어 환원력이 우수한 중간생성물을 발생시켜 선택적 환원반응을 촉진시켰기 때문이다. 에너지밀도의 증가에 따라 $NO_x$ 전환효율이 증가하는 경향을 보였으며, n-헵테인의 농도를 증가시킬수록 $NO_x$ 전환효율이 높아졌으나 $C_1/NO_x$ 비가 5 이상이 되면 더 이상 $NO_x$ 전환효율이 증가되지는 않았다. 수분은 $NO_x$와 경쟁흡착 관계에 있으므로 $NO_x$ 전환효율에 큰 영향을 미치며, 수분함량이 높을 경우 $NO_x$ 전환효율이 감소하는 현상을 보였다. 산소농도가 3~15%로 증가할수록 $NO_2$ 및 부분 산화 탄화수소의 생성 촉진으로 $NO_x$ 전환효율이 향상되었으며, 특히 낮은 에너지 밀도에서 $NO_x$ 전환효율 차이가 큰 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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