In this study, we investigated that the effect of alkali metals [Na(Sodium) and K(Potassium)], known as representative deactivating substances among exhaust gases of various industrial processes, on the NH3-SCR (selective catalytic reduction) reaction of V/W/TiO2 catalysts. NO, NH3-TPD (temperature programmed desorption), DRIFT (diffuse reflectance infrared fourier transform spectroscopy analysis), and H2-TPR analysis were performed to determine the cause of the decrease in activity. As a result, each alkali metal acts as a catalyst poisoning, reducing the amount of NH3 adsorption, and Na and K reduce the SCR reaction by reducing the L and B acid points that contribute to the reaction activity of the catalyst. Through the H2-TPR analysis, the alkali metal is considered to be the cause of the decrease in activity because the reduction temperature rises to a high temperature by affecting the reduction temperature of V-O-V (bridge oxygen bond) and V=O (terminal bond).
Selective catalytic reduction of $NO_x$ by $NH_3$ ($NH_3$-SCR) over $V_2O_5/TiO_2$-based catalysts is recently reported to be an anthropogenic emitter of $N_2O$ that is a global warming gas with a global warming potential of 310. Therefore, this review will get a touch on significance of some parameters regarding $N_2O$ formation in the $deNO_xing$ reaction for fossil fuels-fired power plants applications. The $N_2O$ production in $NH_3$-SCR reaction with such catalysts occurs via side reactions between $NO_x$ and $NH_3$ in addition to $NH_3$ oxidation, and the extent of these undesired reactions depends strongly on the loadings of $V_2O_5$ as a primary active component and the promoter as a secondary one ($WO_3$ and $MoO_3$) in the SCR catalysts, the feed and operating variables such as reaction temperature, $NO_2/NO_x$ ratio, oxygen concentration, gas hourly space velocity, water content and thermal excursion, and the physical and chemical histories of the catalysts on site. Although all these parameters are associated with the $N_2O$ formation in $deNO_xing$ reaction, details of some of them have been discussed and a better way of suppressing the $N_2O$ production in commercial SCR plants has been proposed.
In this study, an experiment was performed by adding Sb during NH3-selective catalytic reduction (NH3-SCR) while varying calcination temperatures from 400 to 700 ℃ to improve the low temperature denitrification efficiency of VWTi catalyst. As a result, VWSbTi(500) and VWSbTi(600) catalysts corresponding to Sb calcination temperatures of 500~600 ℃ showed the best denitrification performance at low temperatures below 300 ℃. BET, XRD, Raman, XPS, H2-TPR, and NH3-TPD analyses were performed In order to confirm physicochemical properties according to the calcination temperature. In the case of VWSbTi(500) and VWSbTi(600), an acid site increased with the generation of W=O species, and superb activity at low temperatures was exhibited due to the excellent redox characteristics and increase in electron density of tungsten. Furthermore, in the case of VWSbTi(700), as the crystalline V2O5 structure was formed, the denitrification efficiency decreased. Thus the optimum calcination temperature during Sb addition process was confirmed.
Jung, Min Gie;Shin, Jung Hun;Lee, Yeon Jin;Hong, Sung Chang
Applied Chemistry for Engineering
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v.32
no.5
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pp.516-523
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2021
A study using selective catalytic reduction (SCR) was conducted in conjunction with ammonia as a reducing agent for controlling nitrogen oxides, a typical secondary inducer of fine dust in the atmosphere. For NH3-SCR experiments, a commercial catalyst of V/W/TiO2 only and also V/W-Sb/TiO2 catalyst with Sb were used, and phosphorous durability was confirmed. As a result of NH3-SCR experiments, it was confirmed that the addition of Sb to V/W/TiO2 had durability against phosphorous. In addition, the physical and chemical properties were comparatively analyzed through BET, XPS, H2-TPR, NH3-TPD, and FT-IR analysis. From the anaylsis results, when Sb was added to V/W/TiO2 catalyst, P was also added resulting in the formation of SbPO4 and the generation of VOPO4 was suppressed. The phosphorous durability was confirmed by maintaining the redox characteristics of the catalyst before P was added.
전 세계적으로 환경문제를 해결하기 위한 방안으로 환경규제를 강화시키며 특히 다양한 대기오염 물질 중 최근 큰 이슈인 초미세먼지 저감을 위해 전구물질로 알려진 질소산화물을 제어하기 위한 다양한 기술개발이 가속화되고 있다. 특히, 다양한 처리기술 중에 기술적·경제적인 이점을 갖춘 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR) 기술을 통하여 질소산화물 제거를 위해 암모니아를 환원제로 반응에 참여시켜 인체에 무해한 H2O, N2로 전환하는 기술이 대표적이다. 최근 전 세계적으로 다양한 산업군에서 질소산화물이 배출되고 있으며, 점오염원뿐만이 아니라 비점오염원(mobile sources)에 대한 규제가 강화되고 있다. 디젤엔진이 장착된 선박 배가스 처리장치 내 SCR 기술이 주목을 받고 있으며, NH3-SCR에 사용되는 촉매는 주로 VOx/TiO2, VOx/W/TiO2 촉매가 대표적이다. 한편 선박 디젤엔진에 사용되는 연료에 따라 연소배가스 특성이 다르다. 이러한 연료가 연소됨에 따라 SO2, SO3가 발생되고 환원제인 NH3와 결합하여 황산암모늄염((NH4)2SO4), ABS (ammonium bisulfate, NH4HSO4)과 같은 염을 형성시켜 탈질촉매의 비활성화 문제가 발생된다. 이러한 비활성화 물질이 침적된 탈질촉매를 재활성화 시키기 위하여 열 산화를 통해 재생시키고 있다. 이처럼 선박용 SCR 촉매는 강화되는 배출규제 및 엔진기술의 발달로 저감되는 운전 온도에 대비하여 저온 활성 재생이 가능한 고활성, 고내구성 촉매기술 개발이 필요하다.
Thermodynamic evaluation indicates that nearly 100% conversion of elemental mercury to oxidized mercury can be attained by HCl of several tens of ppm level at the temperature window of SCR reaction. Cu-, Fe-, Mn-chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts revealed good NO removal activity at the operating temperature window of SCR process. The catalysts with high desorption temperature indicating adsorption strength of $NH_3$ revealed higher NO removal activity. The HCl fed to the reaction gases promoted the oxidation of mercury. However, the activity for the oxidation of elemental mercury to oxidized mercury by HCl was suppressed by $NH_3$ inhibiting the adsorption of HCl to catalyst surface under SCR reaction condition containing $NH_3$ for NO removal. Metal chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts showed much higher activity for mercury oxidation than $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalyst without metal chloride under SCR reaction condition. This is primarily attributed to the participation of chloride in metal chloride on the catalyst surface promoting the oxidation of elemental mercury.
Park, Poong Mo;Lee, Ha Young;Yeo, Sang-Gu;Yoon, Jae-Rang;Dong, Jong In
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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v.33
no.6
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pp.605-615
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2017
Efficient simultaneous reduction conditions for $NO_x$ and $NH_3$-slip was investigated in SCR (Selective Catalytic Reduction) process with load variation by applying dual catalysts (SCR catalyst, $NH_3$ decomposition catalyst) system. $N_2O$ formation characteristics were analyzed to look into possible undesirable reaction pathways. In the experiments of catalyst characteristics, various operational variables were tested for the combined catalytic system, such as $NH_3/NO_x$ ratio, temperature, oxygen concentration and $H_2O$. The reaction characteristics of $NO_x$, $NH_3$ and $N_2O$ were analyzed and optimal conditions could be evaluated for the combustion facility with varied load. In terms of $NO_x/NH_3$ simultaneous reduction and $N_2O$ formation suppression, optimal condition was considered NSR 1.2 and temperature $300^{\circ}C$. At this operational condition, $NO_x$ conversion was 98%, $NH_3$ reduction efficiency was 95%, generated $N_2O$ concentration 9.5 ppm with inlet $NO_x$ concentration of 100 ppm. In $NH_3-SCR$ process with $NH_3$ decomposition catalyst, $NO_x$ and $NH_3$ can be considered to be reduced simultaneously at limited conditions. The results of this study may be utilized as basic data at facilities requiring simultaneous $NO_x$ and $NH_3$ reduction for facilities with load variation.
Park, Ji Hye;Cho, Gwang Hee;Hwang, Ra Hyun;Baek, Jeong Hun;Yi, Kwang Bok
Clean Technology
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v.26
no.2
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pp.145-150
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2020
Nitrous oxide (N2O) is one of the six greenhouse gases, and it is essential to reduce N2O by showing a global warming potential (GWP) equivalent to 310 times that of carbon dioxide (CO2). Selective catalytic reduction (SCR) is a technology that converts ammonia into harmless N2 and H2O by using ammonia as a reducing agent to remove NOx, one of the air pollutants; the process also produces high denitrification efficiency. In this study, the Fe-BEA catalyst was steam-treated at 100 ℃ for 2 h before Fe ion exchange in the fixed bed reactor in order to investigate the effect of the steam-treated Fe-BEA catalyst on the NH3-SCR reaction. NH3-SCR reaction test of synthesized catalysts was performed at WHSV = 180 h-1, 370 to 400 ℃ in the fixed bed reactor. The Fe-BEA(100) catalyst steam-treated at 100 ℃ showed a somewhat higher activity than the Fe-BEA catalyst at 370 to 390 ℃. The catalysts were characterized by BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, and 27Al MAS NMR in order to determine the cause affecting NH3-SCR activity. The H2-TPR result confirmed that the Fe-BEA(100) catalyst had a higher reduction of isolated Fe3+ than the Fe-BEA catalyst, and that the steam treatment increased the amount of isolated Fe3+ as an active species, thus increasing the activity.
Ji Eun Jeong;Yeon Jeong Jo;Inyoung Lee;Jeongkeun Lee;Chang-Yong Lee
Applied Chemistry for Engineering
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v.34
no.6
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pp.584-589
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2023
The physicochemical properties of VOx/TiO2 catalysts with different TiO2 supports were analyzed, and SCR reactions were performed. VOx/TiO2 catalysts were prepared by impregnation using anatase TiO2, which was manufactured by Sigma Aldrich and prepared from TiOCl2 and titanium isopropoxide (TTIP) as a precursor. They are denoted as VS, VC, and VP. The specific surface area of the VS was 1/10 or less of that of the VC and VP, and the dispersibility of vanadium oxide was relatively low. As a result of XPS analysis, the ratio of adsorbed oxygen was higher in VS and VP with Ti3+ than in VC. In VC and VP, vanadium mainly existed in V4+ and V3+ states in relation to the dispersibility of vanadium oxide. The amount of adsorbed oxygen contributed more to NH3-SCR activity than vanadium oxide dispersibility below 250 ℃, while vanadium oxide dispersibility contributed more to activity beyond 300 ℃. The fast SCR activity in all three samples was the highest at NO2/NOx = 0.5, followed by VS < VC < VP samples. It was determined that the dispersibility of vanadium oxide had a significant effect on fast NH3-SCR activity.
In this study, a vanadium catalyst study was conducted on the various characteristics of the exhaust gas in the Selective-Catalytic-Reduction (SCR) method in which nitrogen oxides emitted from cogeneration using biogas are removed by using ammonia as a reducing agent and a catalyst. V/W/TiO2, a commercial catalyst, was used as the catalyst in this study, and the effect was confirmed according to the tungsten content under various operating conditions. As a result of the NH3-SCR experiment, the denitrification performance was confirmed at 380 ~ 450 ℃ more than 95%, and durability to trace amounts of SO2 was confirmed through the SO2 durability experiment and TGA analysis. As a result of H2-TPR analysis, the higher the tungsten content, the better the redox properties. Accordingly, enhanced oxidizing properties were confirmed in the oxidation test for a trace amount of carbon monoxide emitted from the cogeneration. In NH3-DRIFTs analysis, it was confirmed that the higher the tungsten content, the higher both the Bronsted/Lewis acid sites and the better the thermal durability when tungsten is added to the catalyst. Based on the experiments under various operating conditions, it is considered that a catalyst with a high tungsten content is suitable to be applied to cogeneration using biogas.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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