서울 근교의 민물 습지(FW), 해수습지(SW), 산림 토양(FS) 그리고 매립지 복토(LS)의 메탄산화세균 군집을 clone library/sequencing 기법을 이용하여 분석하였다. 메탄산화세균인 Methylocaldum, Methlyococcus과 Methylosinus는 FS와 SW에서 풍부하였으며, Methylobacter와 Methylomonas는 FW에서 풍부하였고, Methylocystis와 Methylomicrobium은 LS에서 우점하였다. 메탄 산화가 관찰되기 전까지 필요한 lag phase는 각 토양별로 유의적으로 차이가 있었고, 메탄 산화속도는 $FW{\geq}LS{\geq}SW>FS$순이었다. 이러한 결과들은 토양의 환경조건은 메탄산화세균의 군집과 메탄산화능에 영향을 미치는 중요한 인자임을 시사한다.
쓰레기매립장에서 복토층을 통하여 대기중에 유출하는 가스를 현장에서 단시간내에 측정이 가능한 밀폐형 chamber법을 제시하였다. 또한, 최종복토층에서의 유출가스 실측치를 모델해석으로 모사하여 다음의 결과를 얻었다. 1) 시간변화에 따른 chamber내(H=10-30 cm)의 농도 변화는 30분이내로, G.C의 분석시간을 고려하여 5분단위로 분석한다. 2)메탄산화 반응의 영향으로 $CH_4$/$CO_2$비가 복토층 표면근처에서 급격히 변화한다. 3)매립지 표면의 flux가 F =$10^{-5}$mol/($m^2$.s)일 경우에는 메탄산화반응에 의해 가스조성에의 영향이 있으나, F =$10^{-6}$moll($\textrm{m}^2$.s)의 경우에는 복토층내의 메탄가스 농도가 상대적으로 적으므로 메탄산화반응에의 영향이 적다.
메탄의 부분 산화반응을 위해 규칙적인 메조기공을 갖는 실리카를 지지체로 한 니켈 촉매를 제조하였다. 니켈 플레이팅(Nickel plating) 방법을 이용하여 촉매 제조 시 기존 함침 촉매 제조법과 달리 니켈이 실리카 표면에 도포된다. 이때 니켈이 고분산 되어 안정적인 니켈입자를 형성하게 된다. 니켈 플레이팅 촉매의 경우, TEM-EDS 분석에서 니켈이 매우 고분산 된 것을 확인할 수 있었다. 이러한 고분산된 촉매로 메탄 부분산화 반응 시 기존 함침촉매와는 달리 니켈의 소결과 탄소침적이 상대적으로 적어 촉매의 비활성화가 매우 낮았다. 팔라듐은 환원 조촉매로서의 역할을 하여, 메탄 전환율과 생성된 합성가스의 H2/CO 비 관점에서 우수한 반응 성능을 보이는 것을 확인 할 수 있었다.
During the rhizoremediation of diesel-contaminated soil, methane (CH4), a representative greenhouse gas, is emitted as a result of anaerobic metabolism of diesel. The application of methantrophs is one of solutions for the mitigation CH4 emissions during the rhizoremediation of diesel-contaminated soil. In this study, CH4-oxidizing rhizobacteria, Methylocystis sp. JHTF4 and Methyloversatilis sp. JHM8, were isolated from rhizosphere soils of tall fescue and maize, respectively. The maximum CH4 oxidation rates for the strains JHTF4 and JHM8 were 65.8 and 33.8 mmol·g-DCW-1·h-1, respectively. The isolates JHTF4 and JHM8 couldn't degrade diesel. The inoculation of the isolate JHTF4 or JHM8 significantly enhanced diesel removal during rhizoremediation of diesel-contaminated soil planted with maize for 63 days. Diesel removal in the tall fescue-planting soil was enhanced by inoculating the isolates until 50 days, while there was no significant difference in removal efficiency regardless of inoculation at day 63. In both the maize and tall fescue planting soils, the CH4 oxidation potentials of the inoculated soils were significantly higher than the potentials of the non-inoculated soils. In addition, the gene copy numbers of pmoA, responsible for CH4 oxidation, in the inoculated soils were significantly higher than those in the non-inoculated soils. The gene copy numbers ratio of pmoA to 16S rDNA (the ratio of methanotrophs to total bacteria) in soil increased during rhizoremediation. These results indicate that the inoculation of Methylocystis sp. JHTF4 and Methyloversatilis sp. JHM8, is a promising strategy to minimize CH4 emissions during the rhizoremediation of diesel-contaminated soil using maize or tall fescue.
Perlite와 tobermolite 담체를 각각 상 하단(바이오필터 A) 또는 하 상단(바이오필터 B)으로 충전한 상향식 바이오필터에서 상하단의 메탄산화 특성을 비교하였다. 각 바이오필터에서 상단과 하단 담체를 채취하여 메탄산화속도를 측정하고, 정량적 real time PCR 방법을 이용하여 메탄산화세균수를 정량분석 하였다. 혼합담체의 층적배열 차이에 따른 각 담체의 순수 메탄산화속도를 조사한 결과, biofilter A perlite 상단이 $845.16{\pm}64.78{\mu}mol{\cdot}VS^{-1}{\cdot}h^{-1}$로 tobermolite 하단 $381.85{\pm}42.00{\mu}mol{\cdot}VS^{-1}{\cdot}h^{-1}$에 비하여 상대적으로 높았다(p < 0.005). 또한, biofilter B tobermolite의 상단($601.25{\pm}37.78{\mu}mol{\cdot}VS^{-1}{\cdot}h^{-1}$)이 perlite 하단($411.07{\pm}53.02{\mu}mol{\cdot}VS^{-1}{\cdot}h^{-1}$)에 비하여 메탄산화속도가 높았다(p < 0.005). 바이오필터 A는 상단(1.27E+13 pmoA gene copy number/mg-VSS)보다는 하단(3.33E+13 pmoA gene copy number/mg-VSS) (p < 0.05)에 더 많은 메탄 산화 세균이 존재하였다. 그러나, 바이오필터 B는 상단과 하단간의 메탄 산화 세균수의 차이는 유의하지 않은 것으로 나타났다(p > 0.05). Perlite와 tobermolite로 충진된 각 담체의 순수 메탄산화속도는 상단부에 위치한 담체들이 높았음에도 불구하고 바이오필터내에서 메탄농도 감소폭이 컸던 하단부에서 메탄산화세균이 많이 존재하였다.
Thermochemical 2-step methane reforming, involving the reduction of metal oxide with methane to produce syn-gas and the oxidation of the reduced metal oxide with water to produce pure hydrogen, was investigated on ferrite-based metal oxide mediums and $WO_{3}/ZrO_{2}$. Thermochemical 2-step methane reforming were accomplished at 900 $^{\circ}C$(syn-gas production step) and 800 $^{\circ}C$(water-splitting step). In syn-gas production step, it appeared carbon deposition on metal oxides with increasing react ion time. Various mediums showed the different starting point of carbon deposition each other. To minimize the carbon deposition, the reaction time was controlled before the starting point of carbon deposition. As a result, $CO_{x}$ were not evolved in water-splitting step, Among the various metal oxides, $Mn-ferrite/ZrO_{2}$ showed high reactivity, proper $H_{2}/CO$ ratio, high selectivity of undesired $CO_{2}$ and high evolution of $H_{2}$.
이산화탄소 농도가 증가할 때에 북구 이탄 습지에서 나타나는 생지화학적 변화과정을 살펴보았다. 표면 식생을 포함한 온전한 코어를 북웨일스의 이탄습지로부터 채취하여, 높은 이산화탄소농도(700ppm)와 자연상태 (350ppm)환경에서 4개월간 배양하였다. 배양 후, 화학적인 저해제를 이용하여 습지 토양에서 미량기체의 생성과 소비를 측정하였다. 메탄의 경우, 불화메탄($CH_3F$)를 이용하여 메탄 산화율을 결정하였고, 질산화와 탈질작용을 측정하기위해 아세틸렌($C_2H_2$)저해 방법을 적용하였다. 이를 위해, 먼저 각 측정 방법을 습지 시료에 적합하도록 최적화 시켰고, 둘째로 두 수준의 이산화탄소에서 배양한 시료에 이 방법들을 적용하였다. 높은 이산화탄소 농도는 메탄의 생성량을 증가 시켰으나(210대 $100\;ng\;CH_4 g^{-1}\;hr^{-1}$), 메탄 산화의 양도 증가시켜서 (128대 $15\;ng\;CH_4 g^{-1}\;hr^{-1}$) 결국에는 순메탄 방출량에는 변화가 없었다. 아산화질소의 경우에는 증가된 발생량이 탈질 보다는 질산화 과정에서 생성된 것으로 사료된다. 이러한 변화들은 높은 이산화탄소 하에서 조류의 성장이 증가되어 야기된 것으로 추측된다.
수도권에 위치한 S매립장 내 3개의 매립장을 대상으로 매립가스 배출 및 주요 경로별 표면발산과 관련된 분석을 하였다. 전체 매립가스 발생비율 10.9%인 LS1이 총 표면발산 비중은 49.4%를 차지하고 있었다. 3개 매립장에서의 메탄의 총 표면발산은 13.6 Nm3/min로서, LS1 8.4 Nm3/min (61.7%), LS2 4.0 Nm3/min(29.4%), LS3 1.2 Nm3/min(8.9%)이고, 발산경로별로는 상부 7.3 Nm3/min (53.2%), 사면 6.4 Nm3/min(46.7%), 다이크 0.02 Nm3/min(0.1%)이었다. 3개 매립장의 주요 배출경로별 산화율은 다이크가 87.5%로 가장 크고, 상부 72.3%, 사면 71.8% 순이었다. 메탄을 기준으로 표면발산 기여율은 매립장 별로 LS1이 전체의 61.7%로 가장 컸다. 주요 배출경로별로는 LS1의 사면이 전체의 41.7%, LS2의 상부 24.4%, LS1의 상부 20.0%로서 S매립장의 전체 메탄 표면발산량의 86.1%를 차지함에 따라 향후 집중적인 관리가 필요할 것으로 판단되었다.
실리카에 담지된 헤테로폴리산 촉매에서 아산화질소에 의한 메탄의 부분산화반응을 연구하였다. 여러 가지의 반응조건, 즉 반응온도, 반응물의 분압, 접촉시간, 촉매의 담지량 및 전처리온도 등이 전환율이나 생성물의 선택도 및 속도론에 미치는 영향이 연구되었다. 20 wt%로 담지된 촉매가 전환율과 포름알데히드의 수율에 있어서 가장 높은 값을 보여 주었다. 메탄은 전환반응에서의 속도식을 구한 결과, 메탄에 대해서는 1차식을 보여 주었고, 아산화질소에 대한 반응차수는 약 0.4였다. 또한 전체반응의 겉보기 활성화에너지는 30.78 kcal/mole 이었다. 반응물 중에 첨가된 소량의 사염화탄소는 메탄의 산화반응에서 실리카 담지 HPMo 촉매의 활성을 증가시키는 반면에, 반응물에 첨가된 물은 오히려 활성을 감소시키는 것을 볼 수 있었다.
메탄-산소를 아르곤으로 희석한 혼합기체의 점화 과정을 1516-1937K 온도 범위에서 반사 충격파를 이용하여 고찰하였다. 메탄 기체의 점화 지연 시간은 충격관 끝에서 5.0 cm 떨어진 곳에서의 압력 변화 및 광 방출을 측정하여 구하였으며, 각 혼합기체의 농도 의존도 및 온도 의존도에 관한 실험식을 구할 수 있었다. 메탄 산화 과정에 관한 실험 결과를 설명하기 위해 GRI 1.2 메카니즘을 이용한 컴퓨터 모의 실험을 수행하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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