용융탄산염형 연료전지 시스템의 성능 향상을 위해 핵심 부분인 스택을 수치적으로 모사할 필요성이 대두되고 있다. 스택은 다양한 재질, 즉 금속, 세라믹, 폴리머 등으로 이루어져 있고 또한 단위전지 수백 장이 적층되어 제작되기 때문에 이를 전부 세세히 모델링하여 고려하는 것은 거의 불가능하다. 이에 따라 스택 전체를 하나의 균질한 물질로 대체할 수 있는 균질 물성치 도출이 요구되고 있다. 본 논문에서는 단위전지 압축률을 도입하고 모든 압축 변형이 분리판과 매트릭스에서만 일어난다는 등의 몇 가지 기본 가정 하에서 스택의 두 가지 영역, 즉 활성 영역과 매니폴드 영역에서 각각 균질 물성치를 추정하였다. 추정된 물성치를 실제 문제에 적용하여 성공적인 결과를 얻을 수 있었다.
Kim, Dohyeong;Kim, Hyung Tae;Song, Shin Ae;Kim, Kiyoung;Lim, Sung Nam;Woo, Ju Young;Han, Haksoo
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제13권1호
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pp.112-119
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2022
Molten carbonate fuel cells (MCFCs) are environmentally friendly, large-capacity power generation devices operated at approximately 650℃. If MCFCs are to be commercialized by improving their competitiveness, their cell life should be increased by operating them at lower temperatures. However, a decrease in the operating temperature causes a reduction in the cell performance because of the reduction in the electrochemical reaction rate. The cell performance can be improved by introducing a coating on the cathode of the cell. A coating with a high surface area expands the triple phase boundaries (TPBs) where the gas and electrolyte meet on the electrode surface. And the expansion of TPBs enhances the oxygen reduction reaction of the cathode. Therefore, the cell performance can be improved by increasing the reaction area, which can be achieved by coating nanosized LiCoO2 particles on the cathode. However, although a coating improves the cell performance, a thick coating makes gas difficult to diffuse into the pore of the coating and thus reduces the cell performance. In addition, LiCoO2-coated cathode cell exhibits stable cell performance because the coating layer maintains a uniform thickness under MCFC operating conditions. Therefore, the performance and stability of MCFCs can be improved by applying a LiCoO2 coating with an appropriate thickness on the cathode.
기존의 용융탄산염 연료전지용 연료극인 Ni-Cr전극은 제조과정이 복잡하며, 운전조건에서 전극의 소결과 creep현상으로 인하여 전극의 기공률과 두께가 감소하는 문제점이 있어 상용화에 걸림돌이 되고 있다. 이에 본 연구에서는 Ni-Cr계 전극보다 creep저항성이 우수하다고 알려져 있는 Ni-Al계 합금을 사용하였다. 또한 공정의 단순화로 비용을 절감시키기 위해, 소성과정을 제외하고 tape casting과 건조과정을 거친 green sheet를 단위전지에 장착하여 전처리 과정 중에 소결시키는 in-situ 소결법에 대해 연구하였다. 그러나 기존의 전처리 방법을 이용한 단위전지 평가에서 Ni-Al 합금의 상분리 현상으로 인해 기대하였던 creep저항성 향상을 확인하지 못했고, 운전중 Ni-Al합금 연료극에 단위전지의 구성요소인 matrix 기공크기보다 작은 기공(${\leq}0.4{\mu}m$)이 다량 생성되어 전해질 재분배를 일으켜 성능이 하락하는 문제점이 나타났다. 따라서 이러한 문제점을 해결하고자 전처리 조건을 변화시키며 실험을 수행하였다. 그 결과, 비활성 기체인 질소를 일정한 구간에 사용함으로써 기존 전처리에서 발생하였던 Ni-Al 합금의 상분리 현상을 억제할 수 있었으며 이로 인해 creep저항성 또한 향상시킬 수 있었다. 그러나 운전 중 생성되는 matrix기공크기보다 작은 기공(${\leq}0.4{\mu}m$) 형성비율은 억제할 수 없었다. 위의 전처리 조건을 가지고 단위전지 운전실험을 하였고, 전해질 함침비율을 조절함에 따라 성능을 향상시킬 수 있었으며 2000시간 동안 일정하게 유지함을 확인하였다. 이로부터 기존의 소성전극과 비교하여 많은 장점을 가지고 있는 in-situ 소결법의 가능성을 확인할 수 있었다.
차세대의 새로운 발전방식인 용융탄산염형 연료전지 시스템개발 사업중 실용 스택개발을 위하여 전극유효연적이 $100cm^2$ 인 단위전지를 10단 적층한 Cross Flow형 MCFC스택을 제작하고 2성능측정설비를 구성하여 장기운전시험을 실시하였다 연료로는 $H_2/CO_2/H_2O$의 비율을 72%/18%/10% 로 조성한 가스를 이용하고 산화제가스로는 $O_2/CO_2$ 및 $Air/CO_2$ 비율이 33%/67%, 70%/30%가 되는 가스를 이용하여 운전할때의 초기성능 및 15A($150mA/cm^2$) 정부하 상태에서의 장기운전시험시의 전압 강하율을 조사하였다. 운전시간 310시간이 경과된 후의 스택전압은 8.39V이었고 이때의 출력은 125.8W를 보여주었다. 한편 1845시간이 경과한후 공기를 산화제로 이용하는 경우 전압은 6.95V로서 출력 104W를 나타내고 있다. 초기성능치에 의한 에너지 변환효율은 이용율이 40%인 경우 29.65%이었고 80%로 증가하는 경우 약 51.5%가 된다. 1840시간의 경과한때 까지의 전압 강하율은 약 52.4mV/1000hr로서 이전의 스택보다는 전압강하율이 감소되고 있으며 스택의 성능 저하의 주요한 요인은 개회로 전압의 저하로 내부단락동에서 기인하는 것으로 여겨진다. 또한 장기운전사 스택내부에서의 단위전지 전압분포가 균일하지 않음을 알 수 있어 이에 대한 개선을 필요로 한다.
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
상용 CFD 프로그램인 FLUENT v5.3을 이용하여 용융탄산염 연료전지 스택의 수치 모사를 행하였다. FLUENT에 포함되어 있는 보존식들을 이용하면서, 사용자 정의함수를 이용하여 포함시킨 코드를 통해 전기화학적 반응과 부반응인 수성가스전이반응에 의한 질량과 가스 조성 변화 및 열이동을 고려하여 정확한 계산 결과를 얻고자 하였다. 모사에 사용된 스택은 6kW급과 25kW급 스택으로 각각 20개와 40개의 단위전지를 수직으로 적층한 형태이며 스택내로 주입되는 가스는 coflow형태로 각각의 채널을 흘러가게 설계되어 있다. 모사를 통해 알아본 스택 내 압력분포는 가스 흐름방향으로 압력강하가 일어나며 anode 채널보다 cathode 채널에서의 압력차가 더 크게 나타났다. 채널 내 속도분포는 전극 반응에 의한 질량 및 부피변화로 인해 anode 채널에서는 가스흐름 방향으로 속도가 증가하는 반면 cathode 채널에서는 속도가 감소하는 경향을 보였다. 스택 내 온도분포는 가스 흐름방향으로 증가하는 경향을 보였고, 계산결과와 실험결과가 대체로 일치함을 확인할 수 있었다. 수성가스전이반응을 포함한 모델과 그렇지 않은 모델을 비교한 결과 가스의 주입구 부분에서는 수성가스전이반응에 의해 흡열 반응이, 출구 부분에서는 발열반응이 일어나고, 이로 인해 입구와 출구의 온도차가 더 커짐을 확인하였다. 따라서 상용화 스택인 수백 kW급 이상의 대형 스택을 모사하기 위해서는 수성가스전이반응을 고려해야할 것으로 생각된다.
한 국가의 경쟁력은 여러 가지 생산요소들의 질적·양적 우위에 의해 결정되나, 그 중에서도 특히 기술이 체화된 인적자원이 경쟁력 확보의 핵심요소임은 재론의 여지가 없다. 과거 우리나라 급성장의 주요 원동력이었던 우수하고 풍부한 인력이 이제 더 이상 우리 경쟁력의 원천이 되지 못하고 있다. 무한경쟁시대를 이끌어갈 창의력과 지도력을 갖춘 고급기술인력이 부족하고, 우수한 기술인력이 과학기술계를 회피하고 있으며, 산업현장에서 실제문제를 해결할 수 있는 실천적 전문기술과 숙련된 기능을 제대로 갖춘 인력을 배출하지 못하고 있다. 이러한 기숙인력 양성의 문제들을 해결하기 위한 방안의 하나로서 일반대학과 별도로 기술인력양성을 전문으로 하는 학위과정 설치의 필요성이 대두되었으며, 1996년 교육개혁의 일환으로 단설대학원제도와 전문학위제도가 시행되기 시작하였다. 그동안 여러 분야에서 단설대학원 설립이 추진되었으며, 일부에서 운영이 시작되고 있으나 과학기술분야에서는 극히 일부의 사례만이 있을 뿐이고 아직 본격적으로 설립운영되고 있다고 보기 어렵다. 본고는 외국 공공연구기관에서 시행되는 단설대학원의 사례들을 조사 분석함으로써 우리나라 과학기술계 출연연구기관에서의 바람직한 운영모델을 제시하고자한다. 일본의 총합연구대학원대학과 연계대학원제도, 중국 국가연구소들의 학위수여제도, 프랑스 국가연구소들의 석·박사과정, 독일 연구기관들의 박사과정 등을 소개하며, 이 들의 특징과 장단점들을 비교한다. 이어서 우리나라에서 현재 진행되고 있는 현황을 분석하고, 과학기술계 출연연구기관의 단설대학원 설립의 방향과 활성화를 위한 개선방안 등을 제시한다. 보고하였다2) 이 경우 보호피막으로서 NiO 와 $LiCrO_2$가 작용하는데, $LiCrO_2$가 용융탄산염 중에서 보다 안정한 것으로 부터, Cr의 첨가가 내식성에 기여하는 것으로 판단하였다. 다음 단계 로서 Fe/Cr재료에 용-융탄산염 중에서 안정한 산화물을 형성하는 Al의 첨가효과를 검토하였다. Al의 첨가는 더욱 내식성을 향상시키는 것이 발견되었고, 약 4wt%의 첨가로 충분한 내식성을 가지 는 것을 보고 하였다. 그러나 이러한 안정한 산화물에 의한 내식성 향상은 전기진도도의 희생을 바탕으로 한 것으로서, 다읍 단계로서 Ti산화물의 반도체적인 특성을 이용하고자 제 4의 원소로서 Ti첨가를 시도하였다. 그러나 Fe/Cr/AVTi재료가 뛰어난 내식성을 가지는 것은 관찰되었으나, 전도도 향상에는 기여하지 못하는 것이 보고되었다. 현재 MCFC는 실용화를 위한 고성능화의 하나로서 가압하에서의 운전을 시도하고 있다. 이 러한 가압하에서의 운전은 기전력의 향상 및 전극반응의 촉진 등으로 출력의 향상을 가져오나. 현재 문제로 되고 있는 Cathode극인 NiO의 용해/석출 현상을 가속화하는 결과를 초래해, 이에대 한 대책으로서 Li-K보다 NiO의 용해가 적은 Li-Na탄산염으로의 전환이 진행되고 있다. 이러한 배경으로부터 Uchida그룹에서 개발한 FeiCr/AVTi재료와 현재 분리판 재료로 사용증인 SUS 310, S SUS 316재료에 대해. 산화성 분위기의 5기압까지의 가압하에서, Li-K, Li-Na탄산염에 대하여 부 식거동을 검토한 결과, 가압하에서 내식성이 향상되는 것이
용융탄산염 연료전지의 분리판 재료로 사용되는 스테인레스 스틸은 고온 용융탄산염 분위기에서 부식이 심각하여 일반적으로 표면에 알루미늄 확산막을 코팅함으로써 내식성을 향상시켜 사용하고 있다. 본 연구에서는 기존 방법에 비해 보다 경제적인 슬러리 페인팅 및 열처리에 의한 알루미늄 확산막 형성 방법을 고안하여, 스테인레스 스틸 시편 표면에 알루미늄 확산막을 코팅하고, 산화 분위기의 용융탄산염에서 부식 실험을 수행하였다. $650\~800^{\circ}C$에서 제작된 알루미늄 확산막의 두께는 $25\~80{\mu}m$였으며, 열처리 온도가 높고 열처리 시간이 증가할 수록 알루미늄 확산막의 두께가 증가하였다. 부식 실험 결과 스테인레스 스틸 316L의 용융탄산염에 대한 내식성은 알루미늄 확산막을 표면에 형성시킴으로써 크게 향상되었음을 확인하였다. 또한 분극 실험 결과 슬러리 페인팅 및 열처리 방법에 의하여 알루미늄 확산막이 형성된 시편은 기존의 IVD 및 열처리 방법에 의해 알루미늄 확산막이 제작된 시편과 유사하게 안정한 부동태 피막을 형성함으로써 스테인레스 스틸 316L의 부식을 효과적으로 억제시킴을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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