Automobile Shredder Residue (ASR) is very appropriate in a gasification melting system. Gasification melting system, because of high reaction temperature over than $1,350^{\circ}C$, can reduce harmful materials. To use the gasification processes for hydrogen production, the high concentration of CO in syngas must be converted into hydrogen gas by using water gas shift reaction. In this study, the characteristics of shift reaction of the high temperature catalyst (KATALCO 71-5M) and the low temperature catalyst (KATALCO 83-3X) in the fixed - bed reactor has been determined by using simulation gas which is equal with the syngas composition of gasification melting process. The carbon monoxide composition has been decreased as the WGS reaction temperature has increased. And the occurrence quantity of the hydrogen and the carbon dioxide increased. When using the high temperature catalyst, the carbon monoxide conversion ratio ($1-CO_{out}/CO_{in}$) rose up to 95.8 from 55.6. Compared with average conversion ratio from the identical synthesis gas composition, the low temperature catalyst was better than the high temperature catalyst.
드레이톤 탄으로부터 제조된 차(char)의 $850^{\circ}C$ 등온조건 가스화 반응에서 반응기체인 이산화탄소-질소 혼합기체의 이산화탄소 농도가 반응속도에 미치는 영향에 대해 알아보았다. 저온 가스화 반응성을 높이기 위해 탄산칼륨을 사용하였다. 이산화탄소의 농도가 증가할수록 차-이산화탄소(char-$CO_2$) 가스화 반응성은 좋으며 전환율 증가 속도는 고농도에서는 일정하게 유지되었다. 가스화 반응성은 증가하였으며, 70% 이상의 고농도 조건에서는 일정하게 유지되었다. 기-고체 반응모델 중에서 shrinking core model (SCM)과 shrinking core model (SCM), modified volumetric reaction model (MVRM)을 비교하였다. 선형 회귀를 통해 얻은 상관계수 값은 저농도에서는 SCM이 VRM보다 높은 반면, 고농도에서는 VRM이 SCM보다 높은 값을 보였다. 모든 농도에서 MVRM의 상관계수 값은 다른 모델들 보다 가장 높은 값을 보였다.
Steam gasification of low rank coals is possible at relatively low temperature and low pressure, and thus shows higher efficiency compared to high rank coals. In this study, the gasification reactivity of four different Indonesian low rank coals (Samhwa, Eco, Roto, Kideco-L) was evaluated in $T=700-800^{\circ}C$. The low rank coals containing $53.8{\pm}3.4$ wt% volatile matter in proximate analysis and $71.6{\pm}1.2$ wt% carbon in ultimate analysis showed comparable gasification reactivity. In addition, $K_2CO_3$ catalyst rapidly accelerated the reaction rate at $700^{\circ}C$, and all of the coals were converted over 90% within 1 hour. The XRD analysis showed no significant difference in carbonization between the coals, and the FT-IR spectrum showed similar functional groups except for differences due to moisture and minerals. TGA results in pyrolysis ($N_2$) and $CO_2$ gasification atmosphere showed very similar behavior up to $800^{\circ}C$ regardless of the coal species, which is consistent with the steam gasification results. This confirms that the indirect evaluation of the reactivity can be made by the above instrumental analyses.
Production and application of biodiesel are expected to grow steadily in the coming years and thus output of its by-product, crude glycerin, will accordingly increase as well. In the present study, gasification of biodiesel by-product as a renewable energy was performed in an entrained flow gasifier to investigate the gasification performance with the operating conditions. Crude glycerin shows a high heating value of 6,000 kcal/kg and low ash and sulphur content. Gasification was conducted in a temperature range of $950\;{\sim}\;1500\;^{\circ}C$. The variation of syngas composition with excess air ratio of 0.17 ~ 0.7 for air or oxygen as a gasification agent was investigated. From the results, syngas heating value, carbon conversion and cold gas efficiency of more than $2500\;kcal/Nm^3$, 95% and 65% were achieved, respectively. The temperature dependency of syngas composition, carbon conversion, and cold gas efficiency shows a similar tendency to excess air ratio at the temperature corresponding to the excess air ratio. The $H_2/CO$ ratio of the product gas was varied from 1.25 to 0.7 with the excess air ratio and this gas composition was favorable for DME synthesis. The optimum excess air ratio for gasification of biodiesel by-product was evaluated to be an approximately 0.35 to 0.4. The present results indicate that crude glycerin can be utilized as a feedstock for gasification to make syngas.
We have investigated the kinetics and activity of waste catalysts for steam-lignite gasification. Waste catalysts I, II, III and reference $K_2CO_3$ were used and physical mixed with a coal. The gasification experiments were carried out with the low rank coal loaded with 1 wt% and 5 wt% catalyst at the temperature range from 700 to $900^{\circ}C$ using thermobalance reactor. It was observed that the carbon conversion reached almost 100% regardless of the kinds of catalysts at $900^{\circ}C$. The shortest time to reach the designated conversion was obtained for 1 wt% waste catalyst II and 5 wt% $K_2CO_3$ at $900^{\circ}C$. The gasification reaction rate constant increased with increasing the temperature. Highest rate constant was obtained with $K_2CO_3$ at $900^{\circ}C$. The lowest activation energy was 69.42 kJ/mol for 5 wt% waste catalyst II. The waste catalyst had an influence on the reduction of activation energy.
촉매를 이용한 $CO_2$-석탄 가스화의 kinetic 및 촉매 활성에 대해 조사하였다. 석탄에 촉매로 $K_2CO_3$와 $Mn(NO_3)_2$, $Ce(NO_3)_3$를 진공증발기를 이용하여 담지하였다. 가스화 실험은 5 wt%의 촉매를 담지한 저급석탄을 TGA를 사용하여 온도 $700{\sim}900^{\circ}C$범위에서 $N_2$와 $CO_2$ 반응가스로 진행하였다. TGA 실험 결과 $900^{\circ}C$에서 모든 촉매의 종류에 관계없이 저급석탄은 탄소 전환율 100%에 도달하였으며 촉매 가스화속도는 5 wt% $K_2CO_3$ > 5 wt% $Mn(NO_3)_2$ > 5 wt% $Ce(NO_3)_3$ > Non-catalyst 순으로 나타났다. 가스화 속도는 온도가 증가함에 따라 증가하는 것을 관찰하였으며 5 wt% $K_2CO_3$의 경우 가스화반응 활성화 에너지가 119.0 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
석탄의 가스화는 촉매 도입 시 온순 조건에서 가능하나, 석탄 내 회분에 의한 비활성화에 의해 반복적인 촉매 활용이 힘들다. 이에 본 연구에서는 삼화 원탄에서 회분을 제거하여 삼화 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조한 후 가스화 반응성을 원탄과 비교하여 알아보았다. 우선 원탄을 대상으로 고정층 반응기에서 수증기 공급량, 공간 속도(space velocity), 온도 및 촉매를 변수로서 가스화 조건을 결정하였다. 고체상 혼합법으로 다양한 촉매 도입 시, 유동성을 갖는 $K_2CO_3$가 가장 높은 활성을 보였다. 무회분탄은 원탄보다 낮은 반응성을 보였으며, 이는 용매(1-methylnaphthalene, 1-MN)를 이용한 고온 추출 및 건조 공정 중에 소모된 산소 기능기 함량과 증가된 탄화도(carbonization)에 기인한다. $K_2CO_3$ 가 혼합된 무회분탄의 반응성은 급격히 증가하여 낮은 온도 ($700^{\circ}C$)에서도 높은 전환율을 보였다. 이때 $H_2/CO$와 $CO_2/CO$ 비율도 증가하는데, 이는 촉매에 의해 수성가스전환(water-gas shift) 반응이 활성화됨에 기인한다. 본 연구에서는 무회분탄의 저온 촉매 가스화 반응을 통해 석탄 가스화 공정의 경제성이 개선될 수 있음을 확인하였다.
수성가스 전환 반응은 가스화로 생성된 합성 가스에 수소 생산 증가와 H2/CO 비율 제어를 위해 수증기를 첨가하는 가스화 후속 공정이다. 본 연구에서는 RPF(Refuse plastic fuel) 가스화 시스템의 합성가스를 대상으로 수성가스 전환 반응을 연구하였다. 수성가스 전환 반응은 촉매를 이용하여 high temperature shift(HTS) 와 low temperature shift(LTS) 반응에 대하여 lab scale 관형 반응기를 이용하여 반응 온도, steam/carbon ratio, 유량의 변화가 H2 생성과 CO 전환율에 미치는 영향을 조사하였다. 운전 온도는 HTS 시스템이 250-400℃, LTS 시스템이 190-220℃이며 steam/carbon ratio는 1.5-3.5로 변화시켰다. 반응 모의 가스의 농도는 RPF 합성가스의 농도를 기준으로 CO, 40vol%, H2, 25vol%, CO2, 25vol%이다. 반응 온도와 steam/carbon ratio가 증가함에 따라 CO 전환율 및 H2 생성량이 증가하고, 유량이 증가하면 촉매층의 체류시간 단축으로 CO 전환율과 H2 생성량이 감소하였다.
저등급탄인 내몽골 갈탄의 촉매가스화반응을 수행하였다. 가스화반응은 열중량분석기(TGA)에서 반응온도 $600{\sim}900^{\circ}C$ 범위에서 이산화탄소를 반응가스로 하여 실행하였다. 공정설계에 필수적인 반응 인자들을 도출하기 위하여 세가지의 기-고체 반응모델을 사용하였으며 그 모델들이 가스화반응의 거동을 예측하는 능력을 비교하였다. 사용된 모델 중에서 modified volumetric reaction model이 촉매, 비촉매 가스화반응의 거동을 가장 잘 묘사하였다. 이론적 모델인 homogeneous model과 shrinking-core model은 비촉매반응과 $FeSO_4$를 촉매로 한 반응을 비교적 잘 표현하였다. 알칼리금속 촉매를 사용할 경우, 촉매의 활성은 $600^{\circ}C$ 낮은 온도에서 가장 크게 나타났으며 온도가 $700^{\circ}C$로 증가하면 촉매활성이 약 50% 감소하는 것이 관찰되었다. 온도가 더 증가하여 $800^{\circ}C$ 이상에서는 촉매활성은 일정해졌다. 본 연구에서 촉매의 활성 순서는 다음과 같이 얻어졌다: $K_2CO_3$ > $Na_2CO_3$ > $K_2SO_4$ > $FeSO_4$.
석탄 및 pet coke (petroleum coke)는 그 이용이 제한적이지만 공급이 풍부한 에너지원이므로, 가스화공정에 적용하여 고급연료인 수소나 액체연료를 생산할 수 있다. 본 연구에서는 열천칭반응기와 실험실규모의 유동층반응기(내경 0.02 m, 높이 0.6 m)에서 갈탄, 무연탄, pet coke의 수증기 가스화 반응특성을 조사하였다. 가스화 온도 $600{\sim}900^{\circ}C$, 수증기 분압 0.15~0.95 atm 및 수증기/연료 비의 조업변수가 가스화반응속도 및 생성가스의 발열량에 미치는 영향을 조사하였다. 기체-고체 반응모델로서 modified volumetric reaction model을 적용하여 가스화반응의 거동을 묘사하고 kinetic 인자들을 도출하였다. 가스화 반응온도가 높을수록 생성가스 중의 수소농도와 가스의 발열량은 증가하였다. 생성가스 발열량은 무연탄 > 갈탄 > pet coke의 순으로 높게 나타났는데, 반응온도 $900^{\circ}C$, 수증기분압 95%의 조건에서 10.0 > 6.9 > 5.7 $MJ/m^3$로 각각 얻어졌다. 본 연구를 통하여 갈탄과 pet coke에 대해 가스화공정의 잠재적인 연료로서의 가능성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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