열역학적 관점에서 몬테 카를로 방법의 전기화학적 리튬 인터칼레이션에로의 응용에 대하여 다루었다. 우선 통계 열역학의 앙상블, Ising 및 lattice gas 모델의 기본 개념을 간단히 소개하였고, lattice gas 모델에 근거한 몬테카를로 방법을 사용하여 전이금속 산화물내로의 리튬 인터칼레이션의 열역학을 해석하였다. 특히 $LiMn_2O_4$전극에 대해 전극 포텐셜 곡선과 리튬 이온의 부분 몰 내부에너지와 엔트로피와 같은 열역학적 특성을 다루었고, 이로부터 리튬 인터칼레이션의 전기화학분야에서 몬테 카를로 방법의 유용성을 확인하였다
속도론적 관점에서 키네틱 몬테 카를로 방법의 전기화학적 리튬 인터칼레이션에로의 응용에 대하여 다루었다. 우선 키네틱 몬테 카를로 방법과 전이상태이론의 기본 개념을 소개하였고, 확산거동을 평가하기 위한 시뮬레이션 과정을 설명하였다. 마지막으로 인터칼레이션 화합물중 $LiMn_2O_4$전극에 대해 전류 추이곡선과 선형 포텐셜 전류곡선을 해석하기 위해서 전이상태이론에 근거한 키네틱 몬테 카를로 방법을 셀-저항 제어조건하에서 사용하였다. 이로부터 키네틱 몬테 카를로 방법이 전기화학분야에서 리튬 인터칼레이션의 속도론적 연구에 매우 유용함을 알 수 있었다.
Three-dimensionally ordered macroporous (3DOM) structures of the $LiCoO_2$ electrode materials for Li secondary batteries were fabricated by using the close-packed arrays of PMMA spheres served as templates. In order to successfully fabricate the cathode materials with highly ordered array form, the metal citrates were applied to new precursors. The precursor/template composites were prepared by the infiltration with metal citrate precursors into the voids of template. By removing the PMMA templates, then, the inverse opal structures with the uniform pores of narrow size distribution were resulted. It was confirmed that the 3DOM $LiCoO_2$ material is to take a single phase of rocksalt (R3m) structure. In addition, 3DOM $LiNiO_2$ and $LiMn_{2}O_4$ cathode materials were fabricated using an identical preparation procedure. Also, the morphology of the 3DOM cathode materials calcined at $500^{\circ}C\;to\;700^{\circ}C$ was observed by scanning electron microscope.
스피넬 구조의 LiMn2O4 (LMO) 및 층상구조의 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 (NCM)는 리튬이온 이차전지의 양극 활물질로 널리 사용되어 왔다. 가격이 저렴하고 안전성이 우수한 LMO와 용량이 크고 고온 수명이 유리한 NCM 양극 물질은 상호 보완적인 특성을 가지고 있어, 두 활물질을 혼합하여 특히 hybrid electric vehicle (HEV)를 포함한 중대형 전지 등에서 양극으로 채택되어 사용되고 있다. 본 연구에서는 LMO와 NCM으로 구성된 복합전극을 제조할 때, 이를 단순히 혼합하여 제조한 blend 전극과 두 전극을 겹층구조로 제조한 전극의 수명특성을 비교하였다. 두 활물질의 비율을 모두 1:1로 구성하여 제조한 겹층전극은 blend 전극과 유사한 용량 및 동등한 사이클 수명을 지니고 있었다. 그리고, 완전지의 고온 사이클에서는 LMO를 먼저 코팅하고 나서 NCM을 코팅한 LN 전극이 가장 우수하였으며, NCM을 먼저 코팅하고 LMO를 다음에 코팅한 NL 전극은 표면에 LMO가 주로 위치하면서 blend 전극보다 오히려 용량퇴화가 더 빠르게 진행되었다. 또한, LSTA (linear sweep thermmametry) 분석결과에서도 LMO가 주로 전극내부에 위치한 LN 겹층전극의 열적 안정성이 보다 우수하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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