Due to their excellent mechanical durability and high electrical conductivity, carbon and silicon composites are potentially suitable anode materials for Li-ion batteries with high capacity and long lifespan. Nevertheless, the limitations of the composites include their poor ionic diffusion at high current densities during cycling, which leads to low ultrafast performance. In the present study, seeking to improve the ionic diffusion using hydrothermal method, electrospinning, and carbonization, we demonstrate the unique design of excavated carbon and silicon composites (EC/Si). The outstanding energy storage performance of EC/Si electrode provides a discharge specific capacity, impressive rate performance, and ultrafast cycling stability.
최근 친환경 에너지에 대한 관심이 증폭되면서 리튬이차전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히 음극(anode) 물질의 경우 기존의 흑연(graphite)보다 이론적 용량이 약 10배 이상 높은 실리콘(Silicon)에 대한 관심이 매우 높다. 하지만 Si의 경우 리튬 충전거동 시 400% 이상의 부피팽창으로 몇 번의 충전/방전 싸이클(cycle)에 전극이 파괴되는 문제점을 지니고 있다. 이를 극복하기 위해 Si 나노선이 고려되고 있다. 우수한 전극특성을 갖는 Si 소재를 개발하기 위해서는 원자단위에서 Si 나노선의 리튬 충전 메커니즘을 살펴보는 것이 매우 중요하다. 하지만 기존의 시뮬레이션 기법으로는 Si 나노선의 볼륨팽창에 관한 메커니즘과 리튬 충전과정에서의 상변화(결정질에서 비정질) 과정을 설명하기는 기술적으로 매우 힘들다. 고전적인 분자동역학 방법의 경우 실제 나노스케일을 고려할 수 있지만, empirical potential로는 원자들간의 화학반응을 제대로 묘사할 수 없다. 한편 양자역학에 기반을 둔 제일원리방법의 경우 계산의 복잡성으로 현재의 컴퓨터 환경에서는 나노스케일에서 원자들의 동역학적인 거동을 연구하기 매우 힘들다. 우리는 이러한 문제를 해결하기 위해 실제 나노스케일에서 원자간 화학반응을 예측할 수 있는 Si-Li 시스템의 Reactive force field를 개발하였고, 분자동역학 계산방법을 이용하여 Si 나노선의 Li 충전 메커니즘을 규명하였다.
Interfacial compatibility between the Si-Cu electrode and diluted ionic liquid electrolyte containing 50 vol.% of 1M lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI)/1-methyl-1-propylpyrrolidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide (MPP-TFSI) and 50 vol.% dimethyl carbonate (DMC) in a lithium cell and dilution effect on surface chemistry are examined. ex-situ ATR FTIR analysis results reveal that the surface of the Si-Cu electrode cycled in the diluted ionic liquid electrolyte is effectively passivated with the SEI layer mainly composed of carboxylate salts-containing polymeric compounds produced by the decomposition of DMC. Surface species by the decomposition of TFSI anion and MPP cation are found to be relatively in a very low concentration level. Passivation of electrode surface with the SEI species contributes to protect from further interfacial reactions and to preserve the electrode structure over 200 cycles, delivering discharge capacity of > 1670 $mAhg^{-1}$ and capacity retention of 88% of maximum discharge capacity.
한국정보디스플레이학회 2007년도 7th International Meeting on Information Display 제7권1호
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pp.51-54
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2007
Top-emission 3.5 inch qVGA IOD (Inverted AMOLED) was fabricated with inverted EL structure driven by a-Si TFT backplane. In order to get stable driving TFT, we used FCP(Field Control Plate) layer which was connected with the source of the driving TFT. And we developed planarization process to planarize the cathode layer which was the bottom layer of inverted OLED. Our unique IOD structure is “a-Si TFT/ Al(Cathode)/ LiF/ LG-201(ETL)/ EML(RGB)/ HTL/ LG-101(HIL & Buffer layer)/ IZO(Anode)”. LG-201(ETL) layer was studied for more efficient electron injection from cathode to EML, and LG-101(HIL & Buffer layer) covered by IZO anode was also explored for decreasing the EL surface damage.
Kim, Si Hyung;Kim, Taek-Jin;Kim, Gha-Young;Shim, Jun-Bo;Paek, Seungwoo;Lee, Sung-Jai
한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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한국방사성폐기물학회 2017년도 추계학술논문요약집
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pp.73-73
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2017
Pyroprocessing at KAERI (Korea Atomic Energy Research Institute) consists of pretreatment, electroreduction, electrorefining and electrowinning. SFR (Sodium Fast Reactor) fuel is prepared from the electrowinning process which is composed of LCC (Liquid Cadmium Process) and Cd distillation et al. LCC is an electrochemical process to obtain actinides from spent fuel. In order to recover actinides inert anodes such as carbon material are used, where chlorine gas ($Cl_2$) evolves on the surface of the carbon material. And, stainless steel (SUS) crucible should be installed in large-scale electrowinning system. Therefore, the effect of chlorine on the SUS material needs to be studied. LiCl-KCl-$UCl_3$-$NdCl_3$-$CeCl_3$-$LaCl_3$-$YCl_3$ salt was contained in 2 kinds of electrolytic crucible having an inner diameter of 5cm, made of an insulated alumina and an SUS, respectively. And, three kinds of electrodes such as cathode, anode, reference were used for the electrochemical experiments. Both solid tungsten (W) and LCC were used as cathodes. Cd of 45 g as the cathode material was contained in alumina crucibles for the deposition experiments, where the crucible has an inner diameter of 3 cm. Glassy carbon rod with the diameter of 0.3 cm was employed as an anode, where shroud was not used for the anode. A pyrex tube containing LiCl-KCl-1mol% AgCl and silver (Ag) wire having a diameter of 0.1cm was used as a reference electrode. Electrodeposition experiments were conducted at $500^{\circ}C$ at the current densities of $50{\sim}100mA/cm^2$. In conclusion, Fe ions were produced in the salt during the electrodeposition by the reaction of chlorine evolved from the anode and Fe of the SUS crucible and thereby LCC system using SUS crucible showed very low current efficiencies compared with the system using the insulated alumina crucible. Anode shroud needs to be installed around the glassy carbon not to influence surrounding SUS material.
$Li_4Ti_5O_{12}$ thin film with inverse hemispheric structure was fabricated on a Pt/Ti/$SiO_2$/Si substrate by the sol-gel and dip coating method for use as an anode for 3-dimensional (3D) thin-film batteries. Polystyrene (PS) beads of 400 nm diameter were used to prepare the template for the inverse hemispheric structure. A coating solution prepared using precursor sources was dropped on the template-deposited substrates, which were then calcinated at $400^{\circ}C$. The template was removed by calcination, and the inverse hemispheric structure was successfully formed by an annealing process. The cyclic performance during high-rate charge/discharge processes of the $Li_4Ti_5O_{12}$ film with inverse hemispheric structure was superior to that of the flat $Li_4Ti_5O_{12}$ film.
이 리뷰를 통하여, 휴대폰용 리튬이차전지의 최근 기술동향을 설명하였다. 휴대폰용 이차전지로는 니카드, 니켈-금속수소, 리튬이온 혹은 리튬이온폴리머의 세 가지 형태의 전지가 있으며, 리튬 이차전지가 에너지밀도 측면에서 가장 성능이 우수하다. 즉, 동일한 용량을 갖는 이차전지 가운데 가장 작고 가벼운 것은 리튬이차전지이다. 이러한 리튬이차전지의 시장은 매년 약 15%의 높은 성장을 기록하고 있다. 연구개발은 $LiFePO_4$를 포함하는 새로운 양극, $Li_4Ti_5O_{10}$, Si, 주석 등의 새로운 음극소재, 새로운 전해질과 안정성 확보에 관한 것을 중심으로 진행되고 있다.
본 실험에서는 리튬이차전지의 고용량 음극활물질로 주목받는 Si 합금의 부피팽창을 억제하기 위한 방법의 하나인 비활성-matrix상을 이용하고, 상태도를 이용하여 동일한 용량을 발현하는 Si계 이원계 합금 (Cr-Si, Ni-Si) 조성에서의 미세구조 및 전기화학적 특성을 비교/분석하였다. 급속응고공정(Rapid Solidification Process, Melt-spinning법)를 이용하여 동일조건하에서 리본 모양의 합금을 제작하였고, 제작된 리본합금은 동일조건에서 분쇄하여 X-선회절 (X-Ray Diffraction) 분석을 실시하였다. XRD 분석 결과, 상태도에서 예측된 것과 같이, 두 합금 모두 Si 상 및 비활성-matrix상($CrSi_2$ 및 $NiSi_2$)이 관찰되었으며, 이외의 제3의 상은 관찰되지 않았다. 또한, 주사전자현미경(SEM, Scanning Electron Microscope) 및 투과전자현미경-에너지분산분광법(TEM-EDS, Transmission Electron Microscopy - Energy Dispersive X-ray Spectroscopy)으로 미세구조를 살펴본 결과 Cr-Si 합금의 미세구조가 Ni-Si 합금보다 fine한 것을 알 수 있었고 이것은 상태도로부터 예측 가능하였다. 두 합금 조성에서 미세구조에 따른 전기화학적 특성을 비교 평가하기 위해 코인형 하프셀과 풀셀로 충방전 실험을 진행하였고 이와 별도로, 전극의 두께변화 측정이 가능하게 설계된 시험셀을 이용하여 반응 중 Si의 수축팽창을 측정하였다. coarse한 미세구조를 가진 Ni-Si 합금보다 fine한 미세구조를 갖는 Cr-Si 합금의 전극팽창이 비교적 잘 억제됨을 확인하였고, 충방전에 따른 수명 내구성도 우수함을 확인하였다. 이런 결과들로부터 합금의 조성에 따른 미세구조, 체적변화 및 전기화학적 열화와의 연관성을 유추할 수 있었다.
이차전지 음극소재인 실리콘의 부피팽창을 개선하기 위하여 hollow silicon/carbon (H-Si/C) 복합체의 특성을 조사하였다. $St{\ddot{o}}ber$법을 통해 합성한 $SiO_2$에 $NaBH_4$를 첨가해 hollow 형태의 $SiO_2\;(H-SiO_2)$를 제조한 후, 마그네슘 열 환원 반응과 phenolic 수지(resin)를 첨가한 후 탄화과정을 거쳐서 H-Si/C 복합체를 합성하였다. 제조된 H-Si/C 합성물은 XRD, SEM, BET, EDX, TGA를 통해 특성을 분석하였다. 음극소재의 용량과 사이클 안정성을 향상시키기 위해서, $NaBH_4$ 첨가량에 따라 합성된 H-Si/C 복합체의 전기화학적 특성을 충방전, 사이클, 순환전압전류, 임피던스 테스트를 통해 조사하였다. H-Si/C 음극활물질과 $LiPF_6$ (EC : DMC : EMC = 1 : 1 : 1 vol%) 전해액을 사용하여 제조한 코인셀은 $SiO_2:NaBH_4=1:1$일 때 1459 mAh/g의 향상된 용량을 나타내었으며, 사이클 성능 또한 두 번째 사이클 이후 40번째 사이클까지 매우 우수한 안정성을 나타냄을 확인하였다.
Choi, Sung Il;Lee, Ye Min;Jeong, Hui Cheol;Jung, Eun-Jin;Lee, Mi Sun;Kim, Jinyoung;Kim, Yong Ha;Won, Yong Sun
Korean Chemical Engineering Research
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제56권1호
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pp.139-142
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2018
Silicon (Si) is a promising anode material for next-generation lithium ion batteries (LIBs) because of its high capacity of 4,200 mAh/g ($Li_{4.4}Si$ phase). However, the large volume expansion of Si during lithiation leads to electrical failure of electrode and rapid capacity decrease. Generally, a binder is homogeneously mixed with active materials to maintain electrical contact, so that Si needs a particular binding system due to its large volume expansion. Polyvinyl alcohol (PVA) is known to form a hydrogen bond with partially hydrolyzed silicon oxide layer on Si nanoparticles. However, the decrease of its cohesiveness followed by the repeated volume change of Si still remains unsolved. To overcome this problem, we have introduced the electrospinning method to weave active materials in a stable nanofibrous PVA structure, where stresses from the large volume change of Si can be contained. We have confirmed that the capacity retention of Si-based LIBs using electrospun PVA matrix is higher compared to the conservative method (only dissolving in the slurry); the $25^{th}$ cycle capacity retention ratio based on the $2^{nd}$ cycle was 37% for the electrode with electrospun PVA matrix, compared to 27% and 8% for the electrodes with PVdF and PVA binders.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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