본 연구에서는 CBM의 1차 생산뿐 아니라 $CO_2$나 $N_2$ 주입을 통한 ECBM, 혹은 지중저장을 목적으로 석탄층에 $CO_2$를 주입할 때 발생할 수 있는 암체의 부피변화 영향을 고려하여 기존의 Langmuir 흡착 관계식을 개선하였다. 본 모델의 검증을 위해 $CO_2$나 $CH_4$, $N_2$의 단일성분 흡착실험 데이터에 기존 Langmuir 모델값과 본 모델의 결과값을 비교하였다. 그 결과, 기존 모델에서는 흡착용량이 큰 석탄일수록, 흡착친화도가 큰 가스일수록 실험값과 모델값 사이의 오차가 커지는 경향이 나타났지만 본 모델에서는 모든 조건에서 실험결과를 잘 묘사하였고 본 모델을 통해 예측한 부피변형률 역시 실험값과 유사함을 확인하였다. 이렇게 개선된 단일성분 흡착모델을 혼합가스의 흡착모델인 IAS 모델에 적용하여 부피변화가 고려된 IAS모델로 개선하였다. 그 결과 혼합가스에 대한 흡착거동 역시 기존 모델에 비해 정확도를 높였고 이는 Hall 등(1994)이 수행한 혼합가스의 흡착실험결과와의 매칭을 통해 확인하였다.
수중에서 일어나는 흡착반응에 대해 고전적 Langmuir 등온흡착식에서 고려되고 있지 않은 흡착제 표면에서의 흡착질과 물분자간의 치환과정을 고려한 수정된 Langmuir 등온흡착식을 제시하였다. 활성탄 표면에 대한 $Cd^{2+}$의 흡착을 대상으로 도출된 수정 등온흡착식을 적용한 결과, 흡착특성의 검토 및 반응양상의 해석에 있어 고전적 Langmuir 등온흡착식에 비해 그 적용성이 향상되는 것으로 파악되었다. 이에 의거하여 Langmuir 모델을 따르는 흡착계에 있어 제시된 수정 등온흡착식을 적용할 경우, 공정의 설계 및 운영과정에서 보다 정밀하고 향상된 결과를 얻을 수 있을 것으로 사료되었다.
수용액으로부터 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착 평형, 동역학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 아닐린 블루의 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 통해 해석하였다. Langmuir 모델이 다른 모델들 보다 등온 데이터에 더 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L=0.036{\sim}0.068$)는 활성탄에 의한 아닐린 블루의 흡착 공정이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 나타냈다. 흡착속도상수는 유사일차속도 모델, 유사이차속도 모델 및 입자내 확산 모델에 적용하여 구하였다. 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 따랐다. 흡착 메카니즘은 입자내 확산 모델에 의해 경막 확산과 입자내 확산의 두 단계로 평가되었다. 흡착공정에 대한 깁스 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피 변화와 같은 열역학 파라미터들이 평가되었다. 엔탈피 변화(48.49 kJ/mol)은 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알려주었다. 깁스 자유 에너지는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아졌다. 등량흡착열은 흡착제 표면의 에너지 불균일성 때문에 흡착제와 흡착질 사이에 상호작용이 있음을 나타내었다.
본 연구에서는 해안가에서 자생하는 두 종의 해조류(Laminaria japonica와 Kjellmaniella crassifolia)를 생체흡착제로 사용하여 용액중의 중금속(납) 제거 실험을 통해 생체흡착제의 납의 흡착속도와 흡착평형 특성을 연구하였다. 두 종의 해조류을 사용한 납의 생체흡착은 흡착초기 2시간 이내에 평형에 도달하였다. 흡착속도는 유사 2차 흡착속도식에 의해 거의 정확한 모사가 가능하였으며, 여기에서 산출된 속도상수, $k_{2,ad.}$는 각각 $0.883{\times}10^{-3}$와 $0.628{\times}10^{-3}\;g/mg/min$이었다. 흡착평형은 Langmuir, Redlich-Peterson 및 Koble-Corrigan (Langmuir-Freundlich) 모델식에 의해 잘 모사되었다. 또한, L. japonica와 K. crassifolia의 4가지 중금속에 대한 선택성은 Pb>Cd>Cr>Cu와 Pb>Cu>Cd>Cr순으로 나타났다. 본 실험에 사용된 L. japonica는 pH의 증가에 따라 납의 흡착량도 증가되었다.
활성탄 흡착제(Calgon co.)에 대하여 수소, 메탄 그리고 에틸렌의 단일성분 흡착평형과 이들의 혼합가스의 흡착평형을 정적부피법으로 293.15 K, 303.15 K 그리고 313.15 K의 온도와 18 atm의 압력 이하에서 측정하였다. 순수 기체의 흡착등온선을 이용하여 혼합성분의 흡착평형을 예측하였고 실험데이터와 비교하였다. 사용한 모델식은 확대 Langmuir 모델, 확대 Langmuir-Freundlich 모델, 이상 흡착 용액 이론 그리고 빈자리 용액 모델이다. 모델식들은 비교적 정확한 예측치를 보였으며, 이 중 확대 L-F 모델이 혼합 기체의 흡착평형을 다른 모델식보다 좋은 예측결과를 보여줬다.
본 연구는 흡착제의 흡착특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 상용의 음이온교환수지(PA-308)를 이용하여 $NO_3^-$에 대한 흡착특성을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 흡착등온과 흡착속도 실험결과는 일반적으로 널리 이용되고 있는 다양한 흡착등온식과 반응속도식을 통해 모델화하였다. 흡착평형실험은 흡착등온식을 적용하는데 있어 실험조건이 미치는 영향을 확인하기 위해 흡착제의 투여량을 일정한 값으로 고정하고 흡착질의 농도변화에 따른 조건과 흡착질의 농도를 일정한 값으로 고정하고 흡착제의 투여량 변화에 따른 조건으로 나누어 수행하였다. 흡착질의 농도를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식을 결합한 형태의 Sips 흡착등온식과 Redlich-Perterson 흡착등온식에 의해 수식화가 가능하였다. 한편, 흡착제의 무게를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 단층 흡착, 균일표면을 가정하는 Langmuir 흡착등온식과 잘 일치하는 경향을 보였다. 이상의 결과는 $NO_3^-$에 대한 음이온교환수지의 흡착 메커니즘이 흡착실험 조건에 의해 달라질 수 있음을 시사한다.
본 연구는 활성탄이 충진된 고정 흡착층에서 흡착특성에 영향을 줄 수 있는 다양한 변수들, 흡착온도, 흐름속도, 흡착질의 종류와 농도, 형상비(L/D)에 따른 영향이 조사되었다. 고정층내의 파과시간은 흡착온도, 흐름속도와 흡착질의 농도가 증가함에 따라 감소하였다. 또한 고정 흡착층의 파과곡선으로부터 얻어지는 물질전달영역(mass transfer zone)과 미사용길이(length of unused bed)는 흡착가스 유속, 흡착가스의 농도 및 흡착온도에 영향을 많이 받는 반면 고정 흡착층의 형상비에 대한 영향은 상대적으로 작았으며, 이 중에서 흡착가스의 농도에 대한 영향이 가장 큰 것으로 나타났다. 단일성분에 대한 흡착평형실험 데이터를 가장 잘 예측할 수 있는 모델식을 구하기 위해 Langmuir, Freundlich 및 Langmuir-Freundlich 모델식을 적용하여 실험결과와 비교해 보았을 때 세가지 이론식 모두 benzene과 toluene의 흡착평형을 잘 표현하는 것을 알 수 있었다.
Sphagnum 피트모스에서의 Cd(II), Cu(II) Pb(II)의 흡착에 대한 회분식 실험을 수행하였다. 실험결과 10-50 mg/L의 Cd(II), Cu(II), Pb(II)이 1.0 g/L의 sphagnum 피트모스에 1시간 내에 흡착되어 효과적으로 제거되었다. 초기농도에 따라 sphagnum 피트모스에 홉착된 Cd(II), Cu(II), Pb(II)의 반응속도는 유사이차 반응모델을 적용하여 설명하였다. 또한 Langmuir 등온흡착으로부터 Cd(II), Cu(II), Pb(II)에 대한 최대흡착량을 계산하여, 각각 33.90, 29.15, 91.74 mg/g가 sphagnum 피트모스에 흡착될 수 있음을 알아내었다. Sphagnum 피트모스가 Cd(II), Cu(II), Pb(II)를 흡착하는데 매우 효과적인 흡착제임을 실험결과를 통해 나타내었다.
미세플라스틱은 입자크기가 5 mm 이하인 플라스틱으로 정의되며, 수계로 유입된 미세플라스틱은 내분비계 교란물질로 작용하여 생태계에 환경독성을 유발하고 오염물질을 흡착·운반할 수 있는 독성 물질의 매개체로서 미세플라스틱의 위해성에 대한 우려가 증가하고 있다. 본 연구는 수용액에서 다양한 미세플라스틱의 납(Pb) 흡착특성을 평가하고 미세플라스틱의 비표면적에 따른 흡착 효과를 비교하고자 하였다. 플라스틱 종류 중 HDPE (High-density Polyethylene)와 PVC (Polyvinyl Chloride)를 각각 세 가지 크기(Group 1: 2.5 mm - 1.0 mm, Group 2: 1.0 mm - 0.3 mm, Group 3: < 0.3 mm)로 제조하여 분류하였으며, 미세플라스틱 입자크기의 비표면적은 BET(Brunauer, Emmett, Teller)분석을 통하여 측정하였다. 담수환경 조성을 위해 pH 7로 조절한 Pb 용액의 농도(0, 0.5, 1, 5, 10, 30 mg/L)별 흡착실험을 수행하였으며 실험결과를 3가지 흡착등온식(Langmuir, Freundlich, Sips 모델)을 사용하여 미세플라스틱에서 Pb 흡착 거동을 나타내었다. BET 분석 측정결과, PVC의 경우 Group 3 > Group 2 > Group 1 순으로 PVC의 입자크기가 작을수록 비표면적이 크게 나타났으며, HDPE 비표면적 또한 비슷한 경향을 보였다. HDPE와 PVC에서 Pb의 흡착은 Langmuir 모델(R2 > 0.97)과 Freundlich 모델(R2 > 0.82)보다 Sips 모델(R2 > 0.98)이 흡착 거동을 설명하기에 가장 적합하였다. 최대흡착능(Qm) 상수는 입자크기가 작아질수록 흡착능이 높아지는 추세를 보였으며, 흡착세기(KF)와 흡착강도(n-1)는 각 플라스틱의 Group 3(HDPE KF = 0.028, PVC KF = 0.032; HDPE n-1 = 0.225, PVC n-1 = 0.547)에서 가장 높게 나타났다. 본 연구를 통해 HDPE와 PVC에서 Pb의 흡착특성은 Sips모델로 설명이 가능했으며, 이에 따라 Pb 흡착과정에 복수의 흡착메커니즘이 작용하고 있음을 유추해볼 수 있었다. 미세플라스틱의 입자크기와 비표면적이 Pb 흡착량에 영향을 미치는 것을 알 수 있었으며, 미세플라스틱이 중금속을 흡착하여 생물체 내로 전이시킬 수 있는 매개체 역할의 가능성을 확인하였다.
본 연구는 커피찌꺼기의 환경친화적인 재활용 방안을 모색하기 위하여 커피찌꺼기 biochar를 제조하고, 제조된 biochar를 이용하여 구리에 대한 흡착특성을 평가하였다. 커피찌꺼기 biochar에 대한 구리의 흡착은 반응 2시간 이내에 급격하게 일어나는 것을 알 수 있었으며, 2시간 이후부터는 천천히 평형상태에 도달하는 것을 알 수 있었다. 등온흡착 실험의 결과 Langmuir 및 Freundlich 등온흡착식 모두에서 CB600이 CB300에 비해 높은 흡착능을 보였다. 커피찌꺼기 biochar에 대한 구리의 흡착능 예측을 위한 최적모델로는 동적흡착모델의 경우 유사이차속도반응식, 그리고 등온흡착모델의 경우 Langmuir 등온식이 더 적합하였다. 또한 SEM-EDS 분석결과 구리 흡착 후 biochar 표면에 구리가 매우 높은 농도로 흡착되어 있었으며, 이들의 흡착은 biochar 표면의 양이온 교환과 밀접한 관계가 있을 것으로 판단된다. 이상의 결과를 미루어볼 때, 커피찌꺼기는 biochar 제조를 위한 재료로 충분히 활용이 가능하며, 구리 흡착제로 활용이 가능할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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