Zinc Oxide (ZnO) films have attracted considerable attention for transparent conducting films, because of their high conductivity, good optical transmittance from UV to near IR as well as a low-cost fabrication. To increase the conductivity of ZnO, doping of group III elements (Al, Ga, In and B) has been carried out. Transparent conducting films have been applied for optoelectric devices, the development of the transparent conducting thin films on flexible light-weight substrates are required. In this research, the transparent conducting ZnO thin films doped with Aluminum (Al) on polymer substrates were deposited by the RF magnetron suputtering method, and the structural, optical and electrical properties were investigated.
We investigated the diffusion behaviors, electrical properties, microstructures, and composition of In-Ga-Zn-O (IGZO) oxide thin films deposited by radio frequency reactive magnetron sputtering with increasing annealing temperatures. The samples were deposited at room temperature and then annealed at 300, 400, 500, 600 and $700^{\circ}C$ in air ambient for 2 h. According to the results of time-of-flight secondary ion mass spectrometry and X-ray photoelectron spectroscopy, no diffusion of In, Ga, and Zn components were observed at 300, 400, 500, $600^{\circ}C$, but there was a diffusion at $700^{\circ}C$. However, for the sample annealed at $700^{\circ}C$, considerable diffusion occurred. Especially, the concentration of In and Ga components were similar at the IGZO thin film but were decreased near the interface between the IGZO and glass substrate, while the concentration of Zn was decreased at the IGZO thin film and some Zn were partially diffused into the glass substrate. The high-resolution transmission electron microscopy results showed that a phase change at the interface between IGZO film and glass substrate began to occur at $500^{\circ}C$ and an unidentified crystalline phase was observed at the interface between IGZO film and glass substrate due to a rapid change in composition of In, Ga and Zn at $700^{\circ}C$. The best values of electron mobility of $15.5cm^2/V{\cdot}s$ and resistivity of $0.21{\Omega}cm$ were obtained from the sample annealed at $600^{\circ}C$.
In this research, we prepared Ga doped zinc oxide(ZnO:Ga, GZO) targets each difference sintering temperature $700^{\circ}C$, $800^{\circ}C$, and doping rate 1 wt.%, 2 wt.%, 3 wt.%. The characteristics of thin film on glass substrates which deposited by facing target sputtering in pure Ar atmosphere are reported. Ga doped zinc oxide film is attracted material through low resistivity, high transmittance, etc. When prepared target powder's structure was investigated by scanning electron microscope, densification and coarsening by driving force was observed. For each ZnO:Ga films with a $Ga_2O_3$ content of 3 wt.% at input power of 45W, the lowest resistivity of $9.967{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$ ($700^{\circ}C$) and $9.846{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$ ($800^{\circ}C$) was obtained. the carrier concentration and mobility were $4.09{\times}10^{20}cm^{-3}$($700^{\circ}C$), $4.12{\times}10^{20}cm^{-3}$($800^{\circ}C$) and $15.31cm^2/V{\cdot}s(700^{\circ}C)$, $12.51cm^2/V{\cdot}s(800^{\circ}C)$, respectively. And except 1 wt.% Ga doped ZnO thin film, average transmittance of these samples in the range 350-800 nm was over 80%.
The effects of electron beam(EB) irradiation on the electrical and optical properties of InGaZnO(IGZO) thin films fabricated using a sol-gel process were investigated. As the EB dose increased, the electrical characteristic of the IGZO TFTs changed from semiconductor to conductor, and the threshold voltage values shifted to the negative direction. X-ray photoelectron spectroscopy analysis of the O 1s core level showed that the relative area of oxygen vacancies increased from 14.68 to 19.08 % as the EB dose increased from 0 to $1.5{\times}10^{16}electrons/cm^2$. In addition, spectroscopic ellipsometer analysis showed that the optical band gap varied from 3.39 to 3.46 eV with increasing EB dose. From the result of band alignment, it was confirmed that the Fermi level($E_F$) of the sample irradiated with $1.5{\times}10^{16}electrons/cm^2$ was located at the closest position to the conduction band minimum(CBM) due to the increase of electron carrier concentration.
2004년 Nature지에 일본 동경공업대학의 호소노 교수팀이 상온에서도 이동도 10cm2/Vs 이상의 우수한 InGaZnO 박막트랜지스터 소자 제작을 보고한 이후, 전 세계적으로 산학연을 총망라하여 산화물 반도체 재료 및 TFT 소자에 대한 연구 및 개발이 매우 활발하다. 특히 HDTV용 대형 TFT 기판기술이 절실한 디스플레이 업계에서 차세대 TFT 기판으로 산화물 소자를 적용하기 위해 집중적인 개발이 진행 중인데, 본 발표에서는 산화물 TFT 관련 최신 연구동향과 기술적 이슈사항을 검토하고 이를 바탕으로 향후 재료공학적 관점에서의 연구방향에 대해 논의하고자 한다.
Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 박막 태양 전지에서 buffer layer는 CIGS 흡수층과 TCO 사이의 밴드갭 차이에 대한 문제점과 lattice mismatch를 해결하기 위해 필수적이다. 흔히 buffer layer 물질로는 CdS가 가장 많이 사용되고 있으나 Cd의 독성에 관한 문제가 야기되고 있다. 따라서 ZnS(O, OH) buffer layer가 친환경 물질로 기존의 CdS 버퍼 층의 대체 물질로 각광 받고 있으며, 단파장 범위에서 높은 투과율로 인해 wide band gap의 Chalcopyrite 태양 전지에 응용되는 buffer layer로 많은 연구가 이루어지고 있다. 또한 buffer layer를 최적화 하여 carrier lifetime과 양자 효율이 증가시킬 수 있는 특성을 가지고 있다. 이 연구에서는 Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 박막에 화학습식공정 (CBD) 방법을 이용하여 최적화된 ZnS(O, OH)의 증착 조건을 찾고, 고품질의 buffer layer를 제조하기 위한 실험에 초점을 맞췄다. 또한, buffer layer의 막질을 개선하고 균일한 막을 제조하기 위해 processing parameters인 시약의 농도, 제조 시간 및 온도 등의 다양한 변화를 통해 실험을 진행하였다. 그 후 최적화된 ZnS(O, OH) buffer layer의 특성 분석을 위해 X-ray diffraction(XRD), photoluminescence (PL), scanning electron microscope (SEM) and GD-OES을 이용하였고, 이를 통해 제조된 CIGS 박막 태양전지는 light induced current-voltage (LIV) and external quantum efficiency (EQE)를 통해 특성 분석을 실시 하였다. 결과적으로, 제조된 ZnS(O, OH) buffer layer의 $ZnSO4{\cdot}7H2O$의 농도는 0.16 M, Thiourea는 0.5 M, NH4OH는 7.5 M, 그리고 반응 온도는 77.5 oC의 조건 하에 CIGS 기판 위에 균일하고 균열이 없는 ZnS(O, OH) 박막을 제조하였으며 이때 제조된 태양전지의 소자 특성은 Voc = 0.478 V, Jsc = 35.79 mA/cm2, FF = 47.77%, ${\eta}=8,18 %$이다.
최근 산화물 반도체에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 비정질 산화물 반도체인 In-Ga-Zn-O(IGZO)는 기존의 비정질 실리콘에 비해 공정 단가가 낮으며 넓은 밴드 갭으로 인한 투명성을 가지고 있고, 저온 공정이 가능하여 다양한 기판에 적용이 가능하다. 반도체의 공정 과정에서 열처리는 소자의 특성 개선을 위해 필요하다. 일반적인 열처리 방법으로 furnace 열처리 방식이 주로 이용된다. 그러나 furnace 열처리는 시간이 오래 걸리며 일반적으로 고온에서 이루어지기 때문에 최근 연구되고 있는 유리나 플라스틱, 종이 기판을 이용한 소자의 경우 기판이 손상을 받는 단점이 있다. 이러한 단점들을 극복하기 위하여 저온 공정인 마이크로웨이브를 이용한 열처리 방식이 제안되었다. 마이크로웨이브 열처리 기술은 소자에 에너지를 직접적으로 전달하기 때문에 기존의 다른 열처리 방식들과 비교하여 에너지 전달 효율이 높다. 또한 짧은 공정 시간으로 공정 단가를 절감하고 대량생산이 가능한 장점을 가지고 있으며, 저온의 열처리로 기판의 손상이 없기 때문에 기판의 종류에 국한되지 않은 공정이 가능할 수 있을 것으로 기대된다. 따라서 본 연구에서는 마이크로웨이브 열처리가 소자의 전기적 특성 개선에 미치는 영향을 확인하였다. 제작된 IGZO 박막 트렌지스터는 p-type bulk silicon 위에 thermal SiO2 산화막이 100 nm 형성된 기판을 사용하였다. RCA 클리닝을 진행한 후 RF sputter를 사용하여 In-Ga-Zn-O (1:1:1) 을 70 nm 증착하였다. 이후에 Photo-lithography 공정을 통하여 active 영역을 형성하였고, 전기적 특성 평가가 용이한 junctionless 트랜지스터 구조로 제작하였다. 후속 열처리 방식으로 마이크로웨이브 열처리를 1000 W에서 2분간 실시하였다. 그리고 기존 열처리 방식과의 비교를 위해 furnace를 이용하여 N2 가스 분위기에서 $600^{\circ}C$의 온도로 30분 동안 열처리를 실시하였다. 그 결과, 마이크로웨이브 열처리를 한 소자의 경우 기존의 furnace 열처리 소자와 비교하여 우수한 전기적 특성을 나타내는 것을 확인하였다. 따라서 마이크로웨이브를 이용한 열처리 공정은 향후 저온 공정을 요구하는 소자 공정에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
최근 산화물 반도체에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 비정질 산화물 반도체인 In-Ga-Zn-O (IGZO)는 기존의 비정질 실리콘에 비해 공정 단가가 낮으며 넓은 밴드 갭으로 인한 투명성을 가지고 있고, 저온 공정이 가능하여 다양한 기판에 적용이 가능하다. 반도체의 공정 과정에서 열처리는 소자의 특성 개선을 위해 필요하다. 일반적인 열처리 방법으로 furnace 열처리 방식이 주로 이용된다. 그러나 furnace 열처리는 시간이 오래 걸리며 일반적으로 고온에서 이루어지기 때문에 최근 연구되고 있는 유리나 플라스틱, 종이 기판을 이용한 소자의 경우 기판이 손상을 받는 단점이 있다. 이러한 단점들을 극복하기 위하여 저온 공정인 마이크로웨이브를 이용한 열처리 방식이 제안되었다. 마이크로웨이브 열처리 기술은 소자에 에너지를 직접적으로 전달하기 때문에 기존의 다른 열처리 방식들과 비교하여 에너지 전달 효율이 높다. 또한 짧은 공정 시간으로 공정 단가를 절감하고 대량생산이 가능한 장점을 가지고 있으며, 저온의 열처리로 기판의 손상이 없기 때문에 기판의 종류에 국한되지 않은 공정이 가능할 수 있을 것으로 기대된다. 따라서 본 연구에서는 마이크로웨이브 열처리가 소자의 전기적 특성 개선에 미치는 영향을 확인하였다. 제작된 IGZO 박막트렌지스터는 p-type bulk silicon 위에 thermal SiO2 산화막이 100 nm 형성된 기판을 사용하였다. RCA 클리닝을 진행한 후 RF sputter를 사용하여 In-Ga-Zn-O (1:1:1)을 70 nm 증착하였다. 이후에 Photo-lithography 공정을 통하여 active 영역을 형성하였고, 전기적 특성 평가가 용이한 junctionless 트랜지스터 구조로 제작하였다. 후속 열처리 방식으로 마이크로웨이브 열처리를 1000 W에서 2분간 실시하였다. 그리고 기존 열처리 방식과의 비교를 위해 furnace를 이용하여 N2 가스 분위기에서 $600^{\circ}C$의 온도로 30분 동안 열처리를 실시하였다. 그 결과, 마이크로웨이브 열처리를 한 소자의 경우 기존의 furnace 열처리 소자와 비교하여 우수한 전기적 특성을 나타내는 것을 확인하였다. 따라서, 마이크로웨이브를 이용한 열처리 공정은 향후 저온 공정을 요구하는 소자 공정에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
Amorphous oxide semiconductor $InGaZnO_4$(IGZO) is a very promising candidate of channel layer in transparent thin film trasisitor(TTFT) because of its high mobility and high transparency in visible light region. Amorphous IGZO films were deposited at room temperature on a fused silica substrate using pulsed laser deposition method. In-situ post annealing was carried out at 150-450C right after film deposition. The $O_2$ partial pressures during the deposition and the post annealing was fixed to 10mTorr. The electron transport properties of the amorphous IGZO films were improved by thermal annealing. The temperature range in which the improvement of the electrical properties, was 150C~300C.
Cu(In, Ga)Se2 (CIGS) 박막 태양전지는 Soda lime glass/Mo/CIGS/CdS/ZnO/ITO/Al 의 구조를 가지고 있다. CIGS 화합물은 direct bandgap 구조를 하고 있으며, 광흡수율이 다른 어떤 물질들 보다 뛰어나 박막으로도 충분히 태양광을 흡수할 수 있다. 또한 Ga의 도핑 농도에 따른 밴드갭 조절도 가능하다. 이러한 성질들로 인해 현재 박막태양전지로서 20.1%의 최고효율을 가지고 있다.[1] CIGS 박막 태양전지에서 p-CIGS layer와 스퍼터링으로 증착되는 n-ZnO layer사이의 buffer 층으로 chemical bath deposition (CBD)-CdS 박막을 주로 사용한다. CBD-CdS 박막은 n-ZnO 스퍼터로 증착 시킬 때, CIGS 층의 손상을 최소화하고, 이 두 층 사이에서의 격자상수와 밴드갭의 차이를 줄여주어 CIGS 박막태양전지의 효율을 증가 시키는 역할을 한다. 하지만, Cd (카드뮴)의 심각한 독성과 낮은 밴드갭(2.4eV)으로 인해 CIGS 층에서의 광흡수율을 줄여, CdS를 대체할 새로운 buffer 층의 필요성이 대두되었다.[2] 그 대안으로 ZnS, Zn(O, S, OH), (Zn, Mg)O, In2S3 같은 물질이 연구되고 있다. 현재 CBD-ZnS를 buffer 층으로 사용한 CIGS 박막태양전지의 효율은 최고 18.6%로 CBD-CdS의 최고효율보다는 약 1.5% 낮지만, ZnS가 높은 밴드갭(3.7~3.8eV)과 Cd-free 물질이라는 점에서 CdS를 대체할 물질로 각광받고 있다. 본 연구에서는 기존의 CdS 박막을 제조하는 방법과 같은 방법인 CBD를 이용하여 ZnS 박막을 제조하였다. ZnS 박막을 제조하기 위해서는 Zinc sulfate, Thiourea, 암모니아가 사용된다. 암모니아의 mol 농도에 따른 CBD-ZnS/CIGS 박막태양전지의 효율 변화를 관찰하기 위해 암모니아의 mol 농도는 1 mol, 2 mol, 3 mol, 4 mol, 5 mol, 6 mol, 그 이상의 과량을 사용하여 실험하였다. 실험 결과, 암모니아농도 5 mol에서 효율 13.82%를 확인할 수 있었다. 최고효율을 보인 조건인 암모니아 농도가 5 mol 일 때, Voc는 0.602V, Jsc는 33.109mA/cm2, FF는 69.4%를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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