Hydrogen separation from multi-component mixture gases by the four-bed PSA process was studied experimentally and theoretically using layered bed of activated carbon and zeolited 5A. Effects of the adsorption time, the linear velocity on the process performance were investigated. The adsorption time and linear velocity affected the purity and recovery of the product $H_2$ purity is increases according as the adsorption time and linear velocity decrease; however, $H_2$ recovery shows an opposite phenomena to the purity. PSA process simulation studied to find optimum operation condition. In the results, 50sec adsorption time, 3cm/s linear velocity might be optimal values to obtain more than 99.999% purity and 65% recovery hydrogen.
Hydrogen is evaluated as one of new energy sources that can overcome the limitations and pollution problems of conventional fossil fuels. Although hydrogen is free from CO2, attention is required in NOx emission and flame stability in order to use hydrogen in existing gas fuel system. This study investigates the differences in operating characteristics and its problems to be modified when the hydrogen is used as fuel for existing domestic boilers and new heat recover boilers with water spray. When the hydrogen is used in domestic boilers, the efficiency is about 6-7% lower than methane due to higher partial vapor pressure in the exhaust gas at usual operating conditions above 60℃ in combustion chamber outlet temperature. On the other hand, the heat recovery boiler with water spray (HR-B/WS-X) is expected to achieve up to 95% efficiency, which is 12% more efficient than conventional boilers. It can also significantly reduce NOx emission by lowering the flame temperature.
The four-bed PSA process using a layered bed of activated carbon and zeolite 5A was studied to produce a high purity hydrogen product from SMR off-gas. At a desired product purity (99.999%+), the recovery increased with decreasing the linear velocity. However, the difference of the increasing of the recovery became smaller with the decreasing of the linear velocity and then was similar from below the linear velocity 3.9 cm/s. When the adsorbents, the feed gas composition, and the operating conditions are given, the residence time is mainly a function for design of the PSA bed size. The minimum residence time exists to obtain the maximum recovery at desired product purity.
본 연구는 주입 기질 농도에 따른 미생물전기분해전지 (Microbial electrolysis cell, MEC)의 운전성능을 조사하였다. 주입 기질 농도에 따른 MEC의 운전 성능을 비교하기 위해 6 개의 실험실 규모 MEC를 2, 4, 6 g/L Sodium acetate 조건으로 순서대로 주입 농도를 증가시켜 운전하였다. 전류밀도, 수소 생산량, SCOD 제거율을 분석하였고, 에너지 효율, cathodic hydrogen recovery를 계산하여 주입 기질 농도 별 MEC의 운전성능을 비교하였다. 체적 전류밀도는 4 g/L 조건에서 76.3 A/m3였고, 6 g/L로 주입 농도를 증가시켰을 때 19.0 A/m3로 4 g/L 주입 조건에 비해 75% 감소하였다. 수소 생산량은 4 g/L 주입 조건이 47.3 ± 16.8 mL로 가장 높았으나 수소 수율은 2 g/L 주입 조건이 1.1 L H2/g CODin로 가장 높았다. 에너지 효율 역시 2 g/L 조건에서 가장 높았고, 6 g/L 조건에서 가장 낮은 결과를 보여주었다. 최대 전기에너지 효율은 76.4%였으며, 2 g/L 조건에서 최대 전체에너지 효율은 39.7%였다. 그러나 기질 농도가 6 g/L로 증가하였을 때, 성능이 급격히 감소하였다. Cathodic hydrogen recovery 역시 에너지 효율과 유사한 경향을 보였으며, 가장 낮은 농도 조건에서 가장 높은 성능을 보여주었다. 따라서 MEC 운전에 있어서 SCOD 제거율뿐만 아니라 에너지 효율 등을 고려한 최적 운전을 위해서는 낮은 주입 농도 조건에서 운전하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
We investigate the reduction of $SnO_2$ and the generation of syngas($H_2$, CO) using methane($CH_4$) and hydrogen($H_2$) or a mixed gas of methane and hydrogen as a reducing gas. When methane is used as a reducing gas, carbon is formed by the decomposition of methane on the reduced Sn surface, and the amount of generated carbon increases as the amount and time of the supply of methane increases. However, when hydrogen is used as a reducing gas, carbon is not generated. High purity Sn of 99.8 % and a high recovery rate of Sn of 93 % are obtained under all conditions. The effects of reducing gas species and the gas mixing ratio on the purity and recovery of Sn are not significantly different, but hydrogen is somewhat more effective in increasing the purity and recovery rate of Sn than methane. When 1 mole of methane and 1 mole of hydrogen are mixed, a product gas with an $H_2/CO$ value of 2, which is known to be most useful as syngas, is obtained.
본 연구는 핵융합 배기가스에서 수소동위원소를 회수하기 위한 공정에 관한 것이다. 이 공정은 불순물을 제거하고 수소동위원소만을 최대로 회수하는 것이 목표이다. 수소와 중수소를 이용한 실험을 통해 수소동위원소의 회수가능성을 확인하고자 하였다. 수소가 포함된 배기가스는 주로 분리막 공정에서 불순물을 제거하여 순수한 수소만을 회수하고, 헬륨-글로우 방전 세척 공정의 배기가스는 초저온 흡착 공정을 이용해서 수소를 회수하였다. 또한 정성적 위험성 평가를 위해 HAZOP 분석을 실시하였다. 시나리오 분석을 위해서 피해 예측 ALOHA 프로그램을 사용하여 영향 범위를 산출하고, 안전성 방안을 모색하였다.
불활성기체용해-열전도도검출법에 의한 수소분석시 매질효과를 조사하기 위해 티타늄 및 지르코늄-2.5니오븀 매질의 수소 표준물질 및 수소기체 주입에 의한 교정계수를 측정하였다. 또한 주석 조연제를 사용하지 않고 티타늄 및 지르코늄-2.5니오븀 매질 수소 표준물질의 수소 추출효율을 조사하였다. 수소기체 주입에 의한 수소분석기의 보정에 대해 지르코늄-2.5니오븀 매질 수소표준물질의 그것은 2~3% 높았으며, 티타늄 매질의 수소 표준물질은 약 14% 높은 값을 주었다. 교정계수 측정결과에 의하면 티타늄 매질 시료의 수소추출 효율이 지르코늄-2.5니오븀 매질 시료에 비해 약 12% 낮을 것으로 예상된다. 주석을 사용하지 않았을 때 티타늄 및 지르코늄-2.5니오븀매질 수소 표준물질의 수소 회수율은 약 70% 이었으며, 티타늄의 수소 회수율이 지르코늄-2.5니오븀 보다 낮았다.
The selective separation of hydrogen from gas mixture containing hydrogen was experimentally studied using $LaNi_5$. The capacity and the rate of hydrogen separation, the purity of recovered hydrogen and the optimum condition of the regeneration of deactivated $LaNi_5$ were investigated. The separation rate and the recovery ratio of hydrogen were slowly decreased with the increase of the number of hydrogen absorption cycle. It was found that this result comes from the deactivation of $LaNi_5$ partly because of the blocking of hydrocarbon compounds in the $LaNi_5$ lattice and partly because of the poisoning of $LaNi_5$ surface by carbon monoxide contained in the gas mixture. The optimum condition for the regeneration of deactivated $LaNi_5$ was obtained by heating in a vacuum to about 637 K. The recovery ratio of hydrogen at the optimum condition was observed to be about 80%. The rates of hydrogen separation were measured in the ${\alpha}$-phase and two phase regions. The rate equations could be expressed as follows ; ${\alpha}$ - phase : $$-\frac{dP{_{H_2}}}{dt}=9.836{\times}10^{-3}(P{_{H_2}}_{-P_{eq}})$$ two phase region : $$-\frac{dP_{H{_2}}}{dt}=1.6909{\times}10^2\exp(-17560/RT)(P{_{H_2}}_{-P_{eq}})$$.
상추식물에서 저온 처리를 하였을 때 저온 적응성 획득 메카니즘과 관련된 APX와 DHAR의 활성도와 mRNA 발현 수준 등과의 관련성을 조사한 결과는 다음과 같다. 잎 조직내 과산화수소의 함량은 일정하게 증가하다가 $20^{\circ}C$에서 저온처리를 회복시키면 그 함량이 정상상태로 회복하는 경향을 보였으나 단백질의 함량은 반대의 경향을 나타내었다. 엽록소의 함량은 저온스트레스를 처리할 경우 엽록소 a와 b 및 총 엽록소의 함량이 점차 감소하는 경향을 보였으며 저온스트레스 회복 시 다시 증가하는 경향을 보였으나 카로티노이드 함량의 변화는 거의 일어나지 않고 일정한 수준을 유지하는 것으로 나타났다. 총 엽록소에 대한 엽록소a의 비율은 저온처리 12시간까지는 증가하다가 24시간 이후 급격하게 감소하게 되고 저온스트레스를 회복시켰을 때 정상 수준으로 회복되는 경향을 나타내었다. APX와 DHAR의 활성도는 저온 처리가 진행됨에 따라 상추의 잎 조직 내에서 급격하게 증가하는 경향을 보이고 있으나 적온으로 회복시키면 정상 수준으로 유지되었다. 저온처리 시간이 경과함에 따라 APX와 DHAR의 mRNA의 발현 수준이 크게 증가하는 경향을 보였다가 원래 수준으로 회복되었다. APX의 활성도와 과산화수소의 함량과의 상관관계는 상추의 잎 조직 내 과산화수소의 함량이 증가하면 APX의 활성도가 증가하는 경향 ($R^2$=0.8715)을 보였으며, DHAR의 활성도와 과산화수소의 함량도 동일한 경향으로 증가($R^2$=0.8643)하였다. 그러나 과산화수소의 생성량이 증가함에 따라 엽록소의 함량과 단백질의 함량은 저온 스트레스처리로 과산화수소의 생성량이 증가하면 엽록소의 함량($R^2$=0.5021)과 수용성단백질의 함량과는 감소하는 경향($R^2$=0.8915)을 보였다.
고분자전해질 연료전지(PEMFC: polymer electrolyte membrane fuel cell)는 일산화탄소(CO)나 황화수소($H_2S$)가 포함된 연료가 주입될 경우 성능이 저하된다. 일반적으로 멀캅탄 계열의 부취제가 첨가된 탄화수소를 개질하여 생성된 수소에는 미량의 황화수소가 포함되어 있다. 본 연구에서는 황화수소를 수소에 첨가하여 anode에 주입하였을 경우에 연료전지 성능에 미치는 영향을 파악하고, 3가지 다른 회복방법인 순수 수소 주입법, 전위 순환법과 물 순환법을 적용한 경우의 회복률을 비교하여 보았다. PEMFC의 성능은 전기화학적 방법인 polarization curve, electrochemical impedance spectroscopy (EIS)와 cyclic voltammetry (CV)를 사용하여 분석하였다. 피독에 대한 회복방법인 순수 수소 주입법과 전위 순환법을 사용한 경우에는 회복률이 적었고, 물 순환법을 사용한 경우에는 초기에 대비하여 약 95% 이상 성능이 회복된 것을 확인하였다. 직접적으로 피독에 노출된 anode에 물을 흘린 경우의 성능회복률이 높았으며, cathode에 흘린 경우에도 물의 crossover에 의한 효과로 전위 순환법보다 우수한 회복률을 보였다. 이러한 연구결과로부터 황화수소 피독에 대한 회복기법을 구축함으로서 연료전지의 내구성을 향상시킬 수 있고, 불순물이 미량 함유된 저가 수소의 사용을 가능하게 함으로서 연료전지 보급에도 기여할 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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