This research studied the effect of factors that are able to form disinfection by-products (DBPs) of chlorination, including natural organic matter (NOM) with sewage, bromide ions, pH and contact time. Trihalomethane (THMs) yield of $0.95{\mu}mol/mg$ was higher than other DBPs yield for the chlorinated humic acid samples. THMs yield of sewage sample was $0.14{\mu}mol/mg$ and haloacetonitriles (HANs) yield in the sewage samples were $0.13{\mu}mol/mg$ but only $0.02{\mu}mol/mg$ for the humic acid samples. As the concentration of bromide ions increased, brominated DBPs increased while chlorinated DBPs decreased, because bromide ions produce brominated DBPs. THMs were highest $(55.55{\mu}g/L)$ at a pH of 7.9 and haloacetic acids (HAAs) were highest $(34.98{\mu}g/L)$ at a pH of 5. Also THMs increased with increasing pH while HAAs decreased with increasing pH. After chlorination, the rate of THMs and HAA formation are faster at initial contact time and then reaches a nearly constant value after 24 hours. This study considers ways to reduce DBP formation by chlorination.
수돗물 공급과정에서의 소독부산물 발생현황과 이와 관련된 수질 인자와의 상관성을 조사하여 소독부산물 발생특성을 규명하고자 K-water에서 관리하는 정수장의 수돗물 공급과정 5개 계통에 대하여 조사를 실시하였다. 수돗물 공급과정에서의 공급계통별 Water age 및 노후관 공급계통을 구분하여 조사대상을 선정하였으며, 소독부산물인 트리할로메탄 (THMs) 및 할로아세틱에시드 (HAAs), 유기물 항목으로서 BDOC 및 DOC를 포함하여 7개 항목에 대해 월 1회 조사하였다. 조사결과 노후관계통 및 Water age가 길수록 공급과정 내 유기물 농도가 높아지는 경향성을 확인할 수 있었다. 소독부산물과 관련 영향인자들의 상관관계를 분석한 결과 계통별 잔류염소 감소와 Water age간 상관관계가 매우 높은 것으로 나타났다. 또한 Water age와 THMs 생성간의 결정계수값이 매우 높아 THMs 생성에 Water age가 중요한 인자임을 알 수 있었다. 잔류염소 감소율이 THMs 증가에 미치는 영향 또한 매우 높게 나타났으며, Water age가 길어질수록 수온과 THMs 생성에 미치는 영향은 증가하는 것으로 나타났다. 이와 반면 HAAs는 THMs와는 달리 Water age, 잔류염소, 수온과의 상관관계 조사결과 결정계수 값이 낮게 나타났다.
한강에서 채취한 원수에 염소소독제인 hypochlorite를 $10{\mu}g/m{\ell}$의 농도로 투여한 후 1시간~14일까지 TOC (total organic carbon), 잔류염소량 및 탁도 등을 측정하고 THMs (trihalomethanes), HANs (haloacetonitriles), HKs (haloketones), chloral hydrate 및 HAAs (haloacetic acids) 등의 염소소독 부산물의 생성율을 조사하였다. 그 결과 잔류염소량은 투여후 1시간 경과 시 $6{\mu}g/m{\ell}$ 이상에서 14일째에 $1.23{\mu}g/m{\ell}$으로 감소하였으며 TOC 및 탁도는 큰 차이가 없었다. 7일 후 발생한 총 소독부산 물의 농도는 $101.3ng/m{\ell}$ (789.6 nM)이며 이 중 THMs이 69%로 가장 큰 비중을 차지하였다. 그 외에 HAAs가 19%, chloral hydrate가 10% 정도 검출되었으며, HANs와 HKs 및 chloropicrin 등은 미량 검출되었다. THMs 중에서는 chloroform이 $61.5ng/m{\ell}$로 총 THMs 중 약 89% 정도를 차지하였으며 HANs 중에서는 DCAN이 95%인 $0.72ng/m{\ell}$, HAAs 중에서는 TCAA가 50% 등으로 가장 높은 비율로 검출되었다. 각 부산물의 발생량의 상관관계를 조사한 결과 THMs과 HANs의 경우 THMs의 농도가 $40ng/m{\ell}$인 지점을 경계로 HANs과 경쟁적 발생관계가 있음이 나타났다. HAAs의 경우는 특별한 경향성을 나타내지 않았으나 전체적으로 초기에 산화상태가 큰 화합물에서 산화상태가 작은 화합물로 점차 변화하는 것으로 관찰되었다.
The formation characteristics of trihalomethanes (THMs) and haloacetic acids (HAAs) were investigated in chlorination of raw water of different organic mallet characteristics. The samples used in this study were hydrophobic (N-HPO) and hydrophilic fraction (N-HPI) (which were concentrated and separated from Nakdong river water), and humic acid (HA) (which is known as a strong hydrophobic acid) as a reference organic matter, the specific UV absorbance (SUVA) of which was 2.19, 1.15 and 7.92, respectively. With increasing chlorine contact time, THMFP and HAAFP (the formation potential of THMs and HAAs) increased, but their increase was different depending on the organic mallet characteristics (i.e., for N-HPI, THMFP was higher than HAAFP, but the inverse result was obtained for N-HPO and HA and the ratio between them was greater for HA), and the mainly formed chemical species were CHCI$_3$ in case of THMs and dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) in case of HAAs for N-HPO and HA (and the ratios of CHCI$_3$ to total THMs and DCAA and TCAA to total HAAs for HA were higher than those for N-HPO), but for N-HPI, the ratio of brominated THMs was a little higher than that of CHCI$_3$ and the ratio of DCAA and TCAA to total HAAs was lower than that of N-HPO, although they are main chemical species in case of HAAs. Comparing THMFP and HAAFP with the increase in bromide concentration added with those in not adding it, the former increased greatly and its increase was higher for the organic mallet with stronger hydrophobicity, but the latter was lower for N-HPO and N-HPI and was similar for HA. The main chemical species with increasing bromide concentration were CHBt$_3$ in case of THMs regardless of organic matter characteristics, and dibromoacetic acid (DBAA) for N-HPO and N-HPI, DBAA and tribromoacetic acid (TBAA) for HA in case of HAAs. With increasing reaction temperature and pH, THMFP and HAAFP increased for the former, but for the latter, THMFP increased and HAAFP decreased, although the rate of increase or decrease was different with organic mallet characteristics.
본 연구는 경상북도 지역에서 호소수를 원수로 사용하는 한 정수장의 원수 및 공정별 처리수의 자연유기물질(NOM) 및 소독부산물(DBPs) 생성특성을 조사하고 정수공정내 DBPs 제어방안을 제시하였다. Fluorescence excitation-emission matrix (FEEM) 분석결과 원수의 NOM은 토양과 미생물의 복합기원에 의한 것으로 밝혀졌다. NOM의 분자량크기 및 분획제거 특성은 liquid chromatography-organic carbon detector (LC-OCD)를 이용하여 분석하였다. 대체로 휴믹물질과 저분자량 유기물질 분획이 많았고, 고분자량물질은 저분자량물질보다 응집 침전공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다. 전염소주입 후 정수공정별로 진행될수록 반응시간이 길어져 DBPs 농도가 증가하였으며 생성된 DBPs는 일반적인 정수처리로 제거되지 않았다. THMs은 chloroform이 74%로 주종을 이루었으며 bromodichloromethane (22%)와 dibromochloromethane (4%)도 발생했다. HAAs는 dichloroacetic acid (50%)와 trichloroacetic acid (48%)가 주종을 이루었고 dibromoacetic acid (2%) 등 브롬계열은 농도가 낮거나 발생되지 않았다. HANs은 dichloroacetonitrile (60%), bromochloroacetonitrile (30%), dibromoacetonitrile (10%)이 발생되었다. 실험기간 동안 해당 정수장에서 DBPs 발생은 용존유기물농도와 수온보다 전염소주입농도에 큰 영향을 받은 것으로 나타났고, 염소주입농도의 조절로 DBPs 생성농도를 이전에 비해 16~44% 감소시킬 수 있었다.
본 연구에서는 두 가지 기원의 표준 휴믹물질 혼합 시료와 Suwannee River fulvic acid (SRFA)을 사용하여 광분해로 인한 용존 유기물질의 스펙트럼 특성 변화와 이에 따른 소독 부산물 생성능의 변화를 조사하였다. 혼합시료의 염소소독부산물 발생잠재력(DBPFP)은 specific UV absorbance (SUVA) 값에 비례하여 증가하였다. 7일간 광분해 후 혼합시료의 SUVA 값은 모두 감소하였다. 그러나 동일 시료에서 DBPFP 값은 SUVA 감소폭보다 적었다. 비록 두 변수 사이에 직선성은 유지되었으나 같은 SUVA 범위 내에서의 DBPFP 값은 오히려 감소하는 경향을 보였다. 이 결과는 광분해로 인해 염소소독부산물 전구체 역할을 하는 비방향족 물질이 생성될 수 있음을 시사하였다. SRFA 시료에 대해 4일과 13일 광분해하여 각각 저분자와 고분자 부분에서의 DBPFP 값을 비교한 결과 광분해 후 유기탄소 당 염소소독부산물 발생량 변화양상은 염소소독부산물 종류에 따라 다르게 나타났다. 유기탄소 당 trihalomethenes (THMs) 발생은 광분해 후 고분자 부분에서 더 높았으나 haloacetic acids(HAAs)의 경우 고분자와 저분자 부분 사이의 유의한 차이가 관찰되지 않았다. 광분해 시간에 따른 유기탄소 당 DBPFP 값 변화 패턴도 용존 유기물 분자량에 따라 다르게 나타났다. THMs의 경우 고분자 부분에서는 광분해 시간에 따라 증가하는 경향을 보였으나 저분자에서는 큰 변화를 보이지 않았다. 반면 HAAs은 고분자에서 지속적인 감소 경향을, 저분자 부분에서는 증가 후 다시 감소하는 경향을 보였다. 본 연구결과 수중 유기물질은 전반적으로 광분해에 따라 소독부산물 생성능이 초기에 오히려 증가할 수 있으며 광분해 시간이 충분히 지속된 후에야 감소함을 보여주었다.
This study was conducted to evaluate the chlorinated disinfection by-products formation potential (DBPFP) produced from the cell and extracellular product (ECP) of Chlamydomonas pulsatilla after chlorination. Reaction yields of DBPs produced by C. pulsatilla of ECP and the cell were $0.007{\mu}mol/mg{\cdot}C$ and $0.808{\mu}mol/mg{\cdot}C$ respectively, Also, SUVA values of ECP and the cell were measured as $0.313L/mg{\cdot}m$ and $1.052L/mg{\cdot}m$ respectively, The DOC of cell was found to be lower than that of ECP, while the SUVA value and reaction yields for the cell were higher than those of ECP. For ECP, most of the DBPFP was composed of trihalomethanes (THM; 47.3%) and haloacetonitriles (HAN; 38,83%). THM and HAN were the major DBPFP produced by the cell. Chloroform was found to be the major THM compound; 98.3% for ECP and 99.98% for the cell. Dichloroacetic acid (DCAA) and dichloroacetonitrile (DCAN) were identified as the major haloacetic acid (HAA) and HAN compounds formed by ECP and the cell as a precursor, respectively. As the chlorine dose was increased, concentrations of DOC, THMs, and HANs were increased. However, the chlorine dose decreased the concentration of chlorophyll-a.
14종의 합성유기질소 화합물들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 $Br^-$첨가 유무에 관계없이 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline, anthranilic acid 및 4-nitroaniline에서 높게 나타났다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 단위 DOC당 THM 생성능과 유사한 생성특성을 보였으나 특이하게 p-nitrophenol에서 가장 높은 생성능을 나타내었으며, 생성된 HAAFP의 대부분이 TCAAFP로 나타났다. 단위 DOC당 HAN 생성능은 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline 및 anthranilic acid에서 $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었고 다른 합성유기질소 화합물들에 비해 aniline에서 높은 생성능을 보였으며, 반응성이 높은 4종의 합성유기질소 화합물들에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 3-aminobenzoic acid와 2-aminophenol에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, 전체적으로 10 $mg/{\mu}g$ 이하의 비교적 낮은 생성능을 보였다. 염소 소독부산물 생성능이 높은 6종의 합성유기질소 화합물들과 시판 humic acid에서의 $Br^-$ 첨가 유무에 따른 단위 DOC 당 총 DBP 생성능을 조사한 결과에서 $Br^-$를 첨가한 경우는 anilin e> anthranilic acid> 3-aminobenzoic acid> 4-nitroaniline> humic acid> p-nitrophenol> 2-aminophenol 순으로 나타났고, $Br^-$를 첨가하지 않은 경우는 anthranilic acid> aniline> p-nitrophenol> humic acid> 4-nitroaniline> 3-aminobenzoic acid> 2-aminophenol 순으로 조사되었다. 또한, aniline, anthranilic acid, 4-nitroaniline 및 p-nitrophenol의 경우는 염소와의 반응성이 아주 높은 것으로 조사되었다.
하수처리장 방류수의 염소 소독효율과 소독부산물 발생 특성에 대해 고찰하였다. 총대장균군의 소독효율을 조사한 결과 99% 이상의 소독 효율을 얻기 위해서는 0.5 mg/L에서는 30분, 1.0 mg/L에서는 20분, 1.5 mg/L이상의 농도에서는 10분의 접촉시간이 필요한 것으로 나타났다. 염소주입농도 0.5 mg/L에서 10분간 접촉시킬 때 THMs의 최대 농도는 $32.2{\mu}g/L$이었으며, 이중 chloroform은 최대 $28.4{\mu}g/L$가 생성되어 THMs의 88.1%를 차지하였다. HANs의 최대 농도는 $2.97{\mu}g/L$이었으며, HAAs의 최대 농도는 $16.29{\mu}g/L$로 상당히 낮게 나타났다. 연구대상 하수처리장 최종 방류수의 연평균 잔류염소 농도는 0.4 mg/L이었으며, 염소소독부산물 실험 결과 THMs은 최대 $9.21{\mu}g/L$, 평균 $2.79{\mu}g/L$로 나타났으며 HANs과 HAAs는 검출한계 이하로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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