본 연구에서는 개미산 연료전지의 연료극에서 Pt 촉매의 안정성과 활성을 높이기 위해 Bi를 UPD법을 이용하여 Pt 촉매 위에 증착시켰다. 증착된 Bi의 활용도를 높이기 위해 다층 전극구조를 적용하였으며, 전자탐침미세분석(EPMA) 결과에서 Bi가 장기성능 실험동안 촉매층에 안정적으로 존재하는 것을 확인할 수 있었다. 연료전지 성능실험에서는 Pt black 촉매 위에 Bi를 UPD한 다층 구조의 전극이 PtRu black 촉매보다 전류밀도 $150mA/cm^2$에서 약 200 mV정도 높은 성능을 나타냈다. Pt black을 40% Pt/C로 대체했을 경우 역시 높은 성능과 장기 안정성을 보였다.
연료전지는 수소를 직접 사용하는 것이 가장 효율이 높지만 가정이나 사무실에서는 수소 저장탱크를 사용하기보다는 도시가스(메탄가스)를 연료 source로 하여 수소를 생산하는 것이 유리하다. 연료전지에 사용하는 수소는 천연가스나 바이오가스, 탄화수소계열의 연료를 개질하여 생산하며 개질반응과정에서 필연적으로 여러 성분의 불순물이 포함되어 있다. CO, $CO_2$, $H_2S$, $NH_3$, $CH_4$등의 불순물이 포함된 수소연료가 PEM fuel cell에 공급되면 연료전지 성능에 영향을 준다고 보고되어 있다. 이러한 영향에는 전극 촉매의 피독에 의한 kinetic losses, 전해질막과 촉매이온층의 양이온 전도성 감소에 의한 ohmic losses 그리고 촉매층의 구조나 소수성 감소에 의한 mass transport losses가 있다. 개질기에서 생산된 수소연료는 약 73%의 $H_2$와 20% 이하의 $CO_2$, 5.8% 이하의 $N_2$, 2% 이하의 $CH_4$, 10ppm 이하의 CO로 최종 공급된다. 본 연구에서는 연료 중에 $CO_2$가 고분자전해질 연료전지 anode측 성능에 미치는 영향을 조사하였다. 실험은 연료전지에 공급되는 연료중에 $CO_2$농도를 10%, 20%, 30%로 전류와 전압의 성능곡선과 장시간(10시간)실험 그리고 임피던스를 측정하였다. 또한 가스크로마토그래피를 이용하여 순수한 수소와 $CO_2$가 함유된 수소의 혼합을 통해 나온 연료전지 inlet에서의 불순물의 농도를 검증하였다.
고분자전해질연료전지 (PEMFC) 장기사용과정에서스택요소의부식및공급가스의오염에의해막전극합체 (MEA)의 화학적 열화가 발생한다. 본 연구에서는 화학적으로 열화된 MEA를 산 세척해서 성능을 회복시킬 수 있는지 연구하였다. 철 이온을 오염시키고 황산 수용액으로 세척하여 PEMFC 셀에서 성능을 측정해 비교했다. 0.5 ppm의 철 이온 오염에 의해 약 25%의 성능 감소가 있었고 0.15 M 황산 세척에 의해 97.1% 성능회복이 가능했다. 고분자 막의 철 이온 오염에 의해 막 저항이 증가했고, 저농도 황산 수용액 세척에 의해 전극 촉매의 손실을 최소화하면서 막에서 철 이온을 세척함으로써 이온전도도가 회복되었다. PEMFC MEA의 화학적 오염에 의한 내구성 감소를 산 세척에 의해 해결할 수 있는 가능성을 확인하였다.
Direct methanol fuel cell (DMFC) is considered as a candidate for portable power sources, that could overcome the disadvantages of lithium battery. But in order to attain commercial viability the long term stability of the DMFC should be achieved. Understanding the long-term behavior of membrane-electrode assembly (MEA) is a prerequisite to this purpose and the optimization of the MEA is also needed. In this study we have investigated the changes in performance and electrochemical properties of the MEA during extended operation and the effects of heat treatment of MEA on the long-term performance. The MEAs have been treated in an autoclave with saturated water vapor at 120$^{\circ}C$, vacuum oven at 140$^{\circ}C$ and boiling in organic solvents. The autoclaved MEA was found to be have the best long term performance. The on-off operation mode also increased the performance probably due to effective removal of products from the electrodes. Physical and electrochemical analyses using a scanning electron microscope, impedance analyser and half-cell technique have been done to characterize the MEAs.
본 총설에서는 캐패시터적인 특성을 가지는 다공성 전극의 전기화학특성 분석에 활용되는 임피던스의 복소캐패시턴스 분석법(complex capacitance analysis)의 이론 및 응용에 대해 정리하였다. 이론적으로 캐패시터적인 특성을 갖는 전기화학시스템에 대해 캐패시턴스허수부 도시를 활용하면 효과적인 해석이 가능함이 제시되었다. 또한, 복소캐패시턴스 분석법은 다공성 탄소 재료/전극의 EDLC 특성, 미세기공 내부의 이온전도 특성, 고분자전해질연료전지의 촉매층 이온저항 등의 분석에 효과적으로 적용될 수 있음이 검증되었다.
Sulfonated poly(ether sulfone) copolymers (PESs) were synthesized using hydroquinone 2-potassium sulfonate (HPS) with other monomers (bisphenol A and 4-fluorophenyl sulfone). PESs with different $mole\%$ of hydrophilic group were prepared by changing the mole ratio of HPS in the polymerization reaction. The chemical structure and the thermal stability of these polymers were characterized by using $^1H-NMR$, FT-IR and TGA techniques. The PES 60 membrane, which has $60 mole\%$ of HPS unit in the polymer backbone, has a proton conductivity of 0.091 S/cm and good insolubility in boiling water. The TGA showed that PES 60 was stable up to $272^{\circ}C$ with a char yield of about $29\%\;at\;900^{\circ}C\;under\;N_2$ atmosphere. To investigate the single cell performance, the catalyst coated PES 60 membrane was used and a single cell test was carried out using $H_2/O_2$ gases as fuel and oxidant at various temperatures. We observed that the cell performance was enhanced by increasing the cell temperature. A current density of $1400 mA/cm^2$ at 0.60 V was obtained at $70^{\circ}C$.
A proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) operated at $150^{\circ}C$ was evaluated by a controlling different amount of phosphoric acid (PA) to a membrane-electrode assembly (MEA) without humidification of the cells. The effects on MEA performance of the amount of PA in the cathode are investigated. The PA content in the cathodes was optimized for higher catalyst utilization. The highest value of the active electrochemical area is achieved with the optimum amount of PA in the cathode confirmed by in-situ cyclic voltammetry. The current density-voltage experiments (I-V curve) also shows a transient response of cell voltage affected by the amount of PA in the electrodes. Furthermore, this information was compared with the production variables such as hot pressing and vacuum drying to investigate those effect to the electrochemical performances.
개질기에서 생산된 수소를 연료전지용 연료로 사용할 때에는 개질수소가 포함하고 있는 일산화탄소가 막-전극접합체의 촉매를 피독시켜서 연료전지 성능이 크게 감소된다. 본 논문에서는 개질수소에 포함된 일산화탄소가 스퍼터링 공정으로 제조된 박막층에 의하여 개선된 막-전극접합체의 성능에 어떠한 영향을 미치는지 연구하였다. 실험결과 Pt와 Ru박막은 MEA의 단위전지 성능을 개선하였으며, 금속박막은 막-전극접합체의 일산화탄소에 대한 내구성을 증가시켰다. 산화전극으로의 공기주입 운전기법은 막-전극접합체의 일산화탄소에 대한 내구성을 증가시켰다. 게다가 Pt, Ru그리고 PtRu박막은 공기주입 운전에 영향을 주는 것으로 확인되었다.
In this research, we investigate electrical performance and electrochemical properties of graphene supported Pt (Pt/G) and PtM (M = Ni and Y) alloy catalysts (PtM/Gs) that are synthesized by modified polyol method. With the PtM/Gs that are adopted for oxygen reduction reaction (ORR) as cathode of proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs), their catalytic activity and ORR performance and electrical performance are estimated and compared with one another. Their particle size, particle distribution and electrochemically active surface (EAS) area are measured by TEM and cyclic voltammetry (CV), respectively. On the other hand, regarding ORR activity and electrical performance of the catalysts, (i) linear sweeping voltammetry by rotating disk electrode and rotating ring-disk electrode and (ii) PEMFC single cell tests are used. The TEM and CV measurements demonstrate particle size and EAS of PtM/Gs are compatible with those of Pt/G. In case of PtNi/G, its half-wave potential, kinetic current density, transferred electron number per oxygen molecule and $H_2O_2$ production % are excellent. Based on data obtained by half-cell test, when PEMFC singlecell tests are carried out, current density measured at 0.6V and maximum power density of the PEMFC single cell employing PtNi/G are better than those employing Pt/G. Conclusively, PtNi/Gs synthesized by modified polyol shows better ORR catalytic activity and PEMFC performance than other catalysts.
고분자전해질 연료전지는 $60{\sim}80^{\circ}C$ 운전 온도에서 개질 가스에 약간의 일산화탄소만 있어도 백금 표면에 CO가 강하게 흡착하여 촉매기능을 방해한다. 본 연구에서는 일산화탄소를 산화시키기 위해 Ru/C 층(CO 필터)을 Pt/C 층과 가스 확산층(GDL) 사이에 위치 시켰다. Ru/C 필터는 PEMFC anode가 좋은 CO 내성을 갖게 했으나 Ru/C 필터 두께로 인한 물질전달 저항과 전하 전달 저항증가에 의한 단위전지 성능저하가 0.6 V에서 약 10% 있었다. 고분자막의 열화는 PEMFC 수명을 단축시키는 주요 원인이 되고 있다. 막 내구성은 전극의 촉매 종류에 영향을 받을 수 있다. 가속실험결과 Ru/C 촉매가 불소유출 속도를 향상시킴을 보임으로써 Ru/C 촉매 첨가가 PEMFC 수명을 단축시킬 수 있음을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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