In this paper, we characterized bimetallic Pt-Ru/C alloy catalysts having four different compositions and compared the catalytic activities of the prepared alloys for CO oxidation. ICP-AES, EDS, XRD, TEM, and XAS were used to investigate the composition, degree of alloying, particle size, and electronic structure of the prepared Pt-Ru/C catalysts. Those results indicated the synthesis of the alloy catalysts with intended composition and uniform size. The electrochemical study of the characterized alloys showed higher catalytic activity for CO oxidation than that of the commercial Pt/C (E-TEK, Inc., 20 wt %) catalyst. Especially, it was shown that the alloy catalyst with Ru composition of 50 atomic % gave the highest catalytic activity for CO oxidation.
[ $La_{0.5}Ce_{0.5}Co_{1-x}Cu_xO_{3-{\alpha}}$ ](X=0, 0.1, 0.3, 0.5) perovskites were prepared by coprecipitation method at pH 7 or pH 11 and its catalytic activity of selective CO oxidation was investigated. The characteristics of these catalysts were analyzed by $N_2$ adsorption, X-ray diffraction(XRD), SEM, $O_2$-temperature programmed desorption(TPD). The pH value at a preparation step made effect on particle morphology. The smaller particle was obtained with a condition of pH 7. The better catalytic activity was observed using catalysts prepared at pH 7 than pH 11. The maximum CO conversion of 98% was observed over $La_{0.5}Ce_{0.5}Co_{0.7}Cu_{0.3}O_{3-{\alpha}}$ at $320^{\circ}C$. Below $200^{\circ}C$, the most active catalyst was $La_{0.5}Ce_{0.5}Co_{0.9}Cu_{0.1}O_{3-{\alpha}}$, of which conversion was 92% at $200^{\circ}C$. By the substitution of Cu, the evolution of ${\alpha}$-oxygen was remarkably enhanced regardless of pH value at preparation step according to $O_2$-TPD. Among the different ${\alpha}$-oxygen species, the oxygen species evolved between $400^{\circ}C$ and $500^{\circ}C$, gave the better catalytic performance for selective CO oxidation including $La_{0.5}Ce_{0.5}CoO_3$ in which Cu was absent.
The cobalt silicides were investigated for employment as a catalytic layer for a DSSC. Using an E-gun evaporation process, we prepared a sample of 100 nm-thick cobalt on a p-type Si (100) wafer. To form cobalt silicides, the samples were annealed at temperatures of $300^{\circ}C$, $500^{\circ}C$, and $700^{\circ}C$ for 30 minutes in a vacuum. Four-point probe, XRD, FE-SEM, and CV analyses were used to determine the sheet resistance, phase, microstructure, and catalytic activity of the cobalt silicides. To confirm the corrosion stability, we also checked the microstructure change of the cobalt silicides after dipping into iodide electrolyte. Through the sheet resistance and XRD results, we determined that $Co_2Si$, CoSi, and $CoSi_2$ were formed successfully by annealing at $300^{\circ}C$, $500^{\circ}C$, and $700^{\circ}C$, respectively. The microstructure analysis results showed that all the cobalt silicides were formed uniformly, and CoSi and $CoSi_2$ layers were very stable even after dipping in the iodide electrolyte. The CV result showed that CoSi and $CoSi_2$ exhibit catalytic activities 67 % and 54 % that of Pt. Our results for $Co_2Si$, CoSi, and $CoSi_2$ revealed that CoSi and $CoSi_2$ could be employed as catalyst for a DSSC.
Smart catalyst design though novel catalyst preparation methods can improve catalytic activity of transition metals on reducible oxide supports such as titania by enhancement of metal oxide interface effects. In this work, we investigated Pt nanoparticles/titania catalysts under CO oxidation reaction by using novel preparation methods in order to enhance its catalytic activity by optimizing metal oxide interface. Arc plasma deposition (APD) and metal impregnation techniques are employed to achieve Pt metal deposition on titania supports which are prepared by multi-target sputtering and Sol-gel techniques. In order to tailor metal-support interface for catalytic CO oxidation reaction, Pt nanoparticles and thin films are deposited in varying surface coverages on sputtered titania films using APD. To assess the role of oxide support at the interface, APD-Pt is deposited on sputtered and Sol-gel prepared titania films. Lastly, characteristics of APD-Pt process are compared with Pt impregnation technique. Our results show that activity of Pt nanoparticles is improved when supported over Sol-Gel prepared titania than sputtered titania film. It is suggested that this enhanced activity can be partly ascribed to a very rough titania surface with the higher free metal surface area and higher number of sites at the interface between the metal and the support. Also, APD-Pt shows superior catalytic activity under CO oxidation as compared to Pt impregnation on sputtered titania support. XPS results show that bulk oxide is formed on Pt when deposited through impregnation and has higher proportion of oxidized Pt in the form of $Pt^{2+/4+}$ oxidation states than Pt metal. APD-Pt shows, however, mild oxidation with large proportion of active Pt metal. APD-Pt also shows trend of increasing CO oxidation activity with number of shots. The activity continues to increase with surface coverage beyond 100%, thus suggesting a very rough and porous Pt films with higher active surface metal sites due to an increased surface area available for the reactant CO and $O_2$ molecules. The results suggest a novel approach for systematic investigation into metal oxide interface by rational catalysts design which can be extended to other metal-support systems in the future.
The degradation efficiencies of phenol in aqueous solution were studied by semi-continuous experiments in the processes of ozone alone, ozone/bulky $Co_3O_4$ and ozone/$Co_3O_4$ nanoparticles. Catalyst samples (bulky $Co_3O_4$ and $Co_3O_4$ nanoparticles) were characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy. The Brunauer-Emmett-Teller surface area, $pH_{pzc}$ and the density of surface hydroxyl groups of the two catalyst samples were also measured. The catalytic activity of $Co_3O_4$ nanoparticles was investigated for the removal of phenol in aqueous solutions under different reaction temperatures. Tert-butyl alcohol had little effect on the catalytic ozonation processes. Based on these results, the possible catalytic ozonation mechanism of phenol by $Co_3O_4$ nanoparticles was proposed as a reaction process between ozone molecules and pollutants.
As the single chamber SOFC(SC-SOFC) showed higher prospect on reducing the operation temperature as well as offering higher design flexibility of SOFCs, lots of concerns have been given to investigate the catalytic activity of perovskite-type oxide in mixed fuel and oxidant conditions. Hence we thoroughly investigated the catalytic property of various perovskite-type oxides such as $La_{0.8}Sr_{0.2}MnO_3(LSM),\;La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSC),\;La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3(LSCF),\;Sm_{0.5}Sr_{0.5}CoO_3(SSC),\;and\;Ba_{0.5}Sr_{0.5}Co_{0.8}Fe_{0.2}(BSCF)$ under the partial oxidation condition of methane which used to be given for SC-SOFC operation. In this study, powder form of each perovskite oxides whose surface areas were controlled to be equal, were investigated as functions of methane to oxygen ratios and reactor temperature. XRD, BET and SEM were employed to characterize the crystalline phase, surface area and microstructure of prepared powders before and after the catalytic oxidation. According to the gas phase analysis with flow-through type reactor and gas chromatography system, LSC, SSC, and LSCF showed higher catalytic activity at fairly lower temperature around $400^{\circ}C{\sim}450^{\circ}C$ whereas LSM and BSCF could be activated at much higher temperature above $600^{\circ}C$.
The catalytic performance of silicon carbide supported nickel catalysts modified with or without second metal (Co, Cu and Zn) for the methanation of CO has been investigated in a fixed-bed reactor using a feed consisting of 25% CO and 75% $H_2$ without any diluent gas. It has been found that the introduction of Co species can clearly improve the catalytic activity of Ni/SiC catalyst, whereas the addition of Cu or Zn can result in a significant decrease in the catalytic activity. The characterizations by means of XRD, TEM, XPS, CO-TPD and $H_2$-TPR indicate that the addition of Co could decrease the particle size of active metal, increase active sites on the surface of methanation catalyst, improve the chemisorption of CO and enhance the reducibility of methanation catalysts. Additionally, the special interaction between Co species and Ni species is likely favorable for the dissociation of adsorbed CO on the surface of catalyst, and this may also contribute to the high activity of 5Co-Ni/SiC catalyst for CO methanation reaction. For 5Cu-Ni/SiC catalyst and 5Zn-Ni/SiC catalyst, Cu and Zn species could cover partial nickel particles and decrease the chemisorption amount of CO. These could be responsible for the low methanation activity. In addition, a 150h stability test under 2 MPa and $300^{\circ}C$ showed that 5Co-Ni/SiC catalyst was very stable for CO methanation reaction.
다양한 조촉매가 첨가된 $Pt/TiO_2$ 촉매 및 순수 Pt계 촉매의 RWGS 반응에 대한 특성과 성능에 관한 연구를 수행하였다. 지지체 및 활성금속 종류에 의해 RWGS 반응 성능이 크게 영향 받음을 확인하였고, $Pt/TiO_2$ 촉매가 가장 우수한 성능을 보임을 알 수 있었다. $CO_2$ 주입 농도별 실험 및 열역학적 평형 전환율 평가를 통해 $Pt/TiO_2$ 촉매의 성능을 객관적으로 평가할 수 있었고, 상용촉매 대비 우수한 성능을 보임을 관찰하였다. 조촉매로 첨가한 Ca와 Na는 촉매성능을 증진시킬 수 있었으며, XPS 분석을 통해 표면 활성점의 전자밀도가 성능과 밀접한 관련이 있음을 확인하였다.
The deposition behavior and structural and magnetic properties of electroless Co-B and Co-Fe-B deposits, as well as the amorphous ribbon substrates, were investigated. These Co-based alloy deposits exhibited characteristic polycrystalline structures and surface morphology and magnetic properties that were dependent on the type of amorphous substrates. The catalytic activity sequence of the amorphous ribbon electrodes for anodic oxidation of DMAB was estimated from the current density-potential curve in the anodic partial electrolytic bath that did not contain the metal ions. Both the deposition rate and potential in the initial region were obtained in order of the catalytic activity, depending on the alloy compositions of the substrates. The deposition rate linearly varied against the deposition time. The initial deposition potential may have also determined the structural and magnetic properties of the deposit based on the thickness of ${\mu}m$ order. Furthermore, a basic study of the electroless deposition processes on an amorphous ribbon substrate has been carried out in connection with the structural and magnetic properties of the deposits.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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