Bifurcation behavior of ignition and extinction of catalytic reaction is theoretically investigated in a stagnation-point flow. Considering that reaction takes place only on the catalytic surface, where conductive heat losses are allowed to occur, activation energy asymptotics with a overall one-step Arrhenius-type catalytic reaction is employed. For the cases with and without the limiting reactant consumption, the analysis provides explicit expressions, which indicate the possibility of multiple steady-state solution branches. The difference between the solutions with and without reactant consumption is in the existence of an upper solution branch, and the neglect of reactant consumption is inappropriate for determining extinction conditions. For larger values of reactant consumption, the solution response is all monotone, suggesting that multiple solutions are not possible. It is shown that bifurcation Damkohler numbers increase (decrease) with increasing of conductive heat loss (gain) on the catalytic surface, which means that smaller (larger) values of the strain rate allow the surface reaction to tolerate larger heat losses (gains). Lewis number of the limiting reactant can also significantly affect bifurcation behavior in a similar way to the effect of heat loss.
This paper provides a general overview of surface catalytic recombination in hypersonic flow. The surface catalytic recombination phenomena is elaborated in terms of its general overview and numerical modeling associated with it. The general overview of the surface catalytic recombination phenomena describes the elementary surface reactions for the surface catalytic and the role of the surface catalytic recombination efficiency in the heat transfer determination. In the numerical modeling, the surface catalytic recombination is described based on the stagnation-point boundary layer analysis, and finite-rate surface reaction modeling. Throughout this overview manuscript, a general understanding of this phenomena is obtained and can be used as foundation for deeper application with the numerical computational fluid dynamics (CFD) flow solver to estimate the surface heat transfer in the hypersonic vehicles.
Understanding the mechanistic details of heterogeneous catalytic reactions will provide a way to tune the selectivity between various competing reaction channels. In this regard, catalytic decomposition of alcohols over the rutile $TiO_2$(110) surface as a model oxide catalyst has been studied to understand the reaction mechanism employing the temperature-programmed desorption (TPD) technique. The $TiO_2$(110) model catalyst is found to be active toward alcohol dehydration. We find that the active sites are bridge-bonded oxygen vacancies where RO-H heterolytically dissociates and binds to the vacancy to produce alkoxy (RO-) and hydroxyl (HO-). Two protons adsorbed onto the bridge-bonded oxygen atoms (-OH) readily react with each other to form a water molecule at ~500 K and desorb from the surface. The alkoxy (RO-) undergoes decomposition at higher temperatures into the corresponding alkene. Here, the overall desorption kinetics is limited by a first-order decomposition of intermediate alkoxy (RO-) species bound to the vacancy. We show that detailed analysis on the yield and the desorption temperatures as a function of the alkyl substituents provides valuable insights into the reaction mechanism. After the catalytic role of the oxygen vacancies has been established, we employed x-ray photoelectron spectroscopy to further study the surface electronic structure related to the catalytically active defective sites. The defect-related state in valence band has been related to the chemically reduced $Ti^{3+}$ defects near the surface region and are found to be closely related to the catalytic activity of the $TiO_2$(110) surface.
In this study, the experimental and numerical investigations of the ignition of methane-air mixtures by a electrically heated wire have been carried out. In order to define the initial condition and make the analysis simple, the following control unit was developed; which heats the wire to the setting temperature in a very short time, and maintains the wire temperature constant until ignition. Experiments with the feedback control have been performed using nickel and platinum wires in normal gravity and microgravity. From experimental results, ignition temperatures in normal gravity are higher than those in microgravity, however, the dependences of ignition temperature on equivalence ratio are not affected by natural convection. Numerical calculations, including catalytic reaction for platinum, have been performed to analyze the experimental results in microgravity. Numerical results show that reactants near platinum wire are consumed by catalytic reaction, therefore, the higher temperature is needed to ignite the mixture with platinum wire.
This paper proposed the effective treatment method for organic substances using the barrier discharge plasma process and catalytic chemical reaction followed from ozone decomposition. The decomposition by the plasma process of organic substances such as trichloroethylene, methyl alcohol, acetone, and dichloromethane carried out, and ozone is generated effectively at the same time. By passing through catalysts, ozone easily decomposed and further decomposed organic substances. And, 2-dimensional distribution of ozone using the optical measurement method is performed to identify the catalytic surface chemical reaction. In addition, CO is easily oxidized into $CO_2$ by this chemical reaction, which might be induced oxygen atom radicals formed at the surface of catalyst from ozone decomposition.
Present study evaluated the low-temperature destruction of n-hexane and benzene using mesh-type transition-metal platinum(Pt)/stainless steel(SS) catalyst. The parameters tested for the evaluation of catalytic destruction efficiencies of the two volatile organic compounds(VOC) included input concentration, reaction time, reaction temperature, and surface area of catalyst. It was found that the input concentration affected the destruction efficiencies of n-hexane and benzene, but that this input-concentration effect depended upon VOC type. The destruction efficiencies increased as the reaction time increased, but they were similar between two reaction times for benzene(50 and 60 sec), thereby suggesting that high temperatures are not always proper for thermal destruction of VOCs, when considering the destruction efficiency and operation costs of thermal catalytic system together. Similar to the effects of the input concentration on destruction efficiency of VOCs, the reaction temperature influenced the destruction efficiencies of n-hexane and benzene, but this temperature effect depended upon VOC type. As expected, the destruction efficiencies of n-hexane increased as the surface area of catalyst, but for benzene, the increase rate was not significant, thereby suggesting that similar to the effects of the re- action temperature on destruction efficiency of VOCs, high catalyst surface areas are not always proper for economical thermal destruction of VOCs. Depending upon the inlet concentrations and reaction temperatures, almost 100% of both n-hexane and benzene could be destructed, The current results also suggested that when applying the mesh type transition Metal Pt/SS catalyst for the better catalytic pyrolysis of VOC, VOC type should be considered, along with reaction temperature, surface area of catalyst, reaction time and input concentration.
Adsorption and reaction studies were made for the catalytic oxidation in aqueous slurries of activated carbon at room temperature and atmospheric pressure. In order to analyze the reaction rate, the mechanism was assumed by the steps of nonhomogeneous catalytic reaction. The experimental result show that oxidation rate was controlled by the reaction between adsorbed molecular oxygen and sulfur dioxide on the catalyst surface. Ar room temperature, the equat5ion of reaction rate was given as $ro_2 = 2.49 \times 10^{-7} P_O_2^{0.604}$.
In this study, the novel concept catalytic reactor was designed for water-gas shift reaction (WGS) under high pressure. The novel concept catalytic reactor was composed of an autoclave, the catalyst, and liquid water. Cu-ZnO/$Al_2O_3$ as the low temperature shift catalyst was used for WGS reaction. WGS in the novel concept catalytic reactor was carried out at the ranges of 150~$250^{\circ}C$ and 30~50 atm. The liquid water was filled at the bottom of the autoclave catalytic reactor and the catalyst of pellet type was located at the gas-liquid water interface. It was concluded that WGS reaction occurred over the surface of catalysts partially wetted with liquid water. The conversion of CO for WGS was also controlled with changing content of Cu and ZnO used as the catalytic active components. Meanwhile, the catalyst of honey comb type coated with Cu-ZnO/$Al_2O_3$ was used in order to increase the contact area between wet-surface of catalyst and the reactants of gas phase. It was confirmed from these experiments that $H_2$/CO ratio of the simulated coal gas increased from 0.5 to 0.8 by WGS at gas-liquid water interface over the wet surface of honey comb type catalyst at $250^{\circ}C$ and 50 atm.
The butane decomposition over the catalyst is an attractive method for the hydrogen production. The objective of the work was investigated the catalysis of carbon black in butane decomposition reaction. The Butane decomposition was performed over carbon black catalyst in a range of $500-1100^{\circ}C$. The butane conversion of thermal decomposition and catalytic decomposition were increased with increasing the reaction temperature The butane conversion of the thermal decomposition was higher than the butane conversion of the catalytic decomposition. Hydrogen and methane were mostly observed in the butane decomposition over $1000^{\circ}C$. Especially, the hydrogen yield was steadily increased with raising the reaction temperature, It could be known that the hydrogen yield of the catalytic decomposition was higher than one of the thermal cracking because the hydrogen productivity was improved by the catalyst. The deactivation of the catalyst was not observed in the reactivity test. The surface and crystalline of the fresh and used catalysts were characterized by TEM, BET surface area and XRD analysis, respectively. The fresh carbon black particles had mostly smoothly round-shaped surfaces. In the surface of the carbon black after the reaction, the deposited carbon was formed as the protrusion-shaped carbon and the cone-shaped. The proper peaks of carbon black appeared in XRD analysis.
Colloidal synthesis of nanoparticles with well-controlled size, shape, and composition, together with development of in situ surface science characterization tools, such as ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (APXPS), has brought new opportunities to unravel the surface structure of working catalysts. Recent studies suggest that surface oxides on transition metal nanoparticles play an important role in determining the catalytic activity of CO oxidation. In this talk, I will outline the recent studies on the influence of surface oxides on Rh, Pt, Ru and Co nanoparticles on the catalytic activity of CO oxidation [1-3]. Transition metal nanoparticle model catalysts were synthesized in the presence of poly(vinyl pyrrolidone) polymer capping agent and deposited onto a flat Si support as two-dimensional arrays using the Langmuir-Blodgett deposition technique. APXPS studies exhibited the reversible formation of surface oxides during oxidizing, reducing, and CO oxidation reaction [4]. General trend is that the smaller nanoparticles exhibit the thicker surface oxides, while the bigger ones have the thin oxide layers. Combined with the nature of surface oxides, this trend leads to the different size dependences of catalytic activity. Such in situ observations of metal nanoparticles are useful in identifying the active state of the catalysts during use and, hence, may allow for rational catalyst designs for practical applications. I will also show that the surface oxide can be engineered by using the simple surface treatment such as UV-ozone techniques, which results in changing the catalytic activity [5]. The results suggest an intriguing way to tune catalytic activity via engineering of the nanoscale surface oxide.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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