본 연구는 생체 모방 폴리아민 복합체를 통해 아민 그룹(amine group)이 기능화 되고 크기 조절이 간편한 실리카 나노입자의 합성 방법에 관한 것이다. 먼저, 실리카 나노입자를 합성하기 위한 촉매로써 polyallylamine hydrochloride(PAH)와 인산 이온(phosphate ion)으로 구성된 폴리아민 나노 복합체를 형성하였다. 복합체의 크기는 pH 조건에 따라 가역적인 조절이 가능하다. 나노 복합체에 존재하는 PAH 주쇄의 다량의 아민 그룹들은 silicic acid의 축합(condensation) 반응을 촉매 하며, 결과적으로 실리카 나노입자를 매우 빠른 시간 내에 합성할 수 있다. 최종적으로 pH 조건에 따라 다양한 크기를 갖는 실리카 나노 입자를 합성하였다. 실리카 나노입자의 합성 과정에서 촉매 역할을 하는 PAH는 나노입자의 내부 및 표면에 함입되고 합성된 실리카 나노입자의 표면에 아민 그룹이 노출된다. 본 방법은 실리카 나노입자의 합성과 표면개질이 동시에 이루어지며, 아민 그룹이 도입된 실리카 나노입자를 다양한 크기로 조절하여 손쉽게 합성할 수 있다. 최종적으로, 본 연구에서 제시한 방법은 기존의 합성법 보다 온화한 조건 하에서 단시간 내에 실리카 나노입자를 합성할 수 있으며, 생체 공학 및 재료 분야에서 적용되어 넓게 활용될 수 있다.
본 연구는 수소 경제 사회에서 누출·농축 수소에 대한 안전성 확보를 위해 Pd/TiO2 촉매를 허니컴 형태로 코팅하여 그 성능을 평가하였다. 열원에 노출되지 않는 액상환원법을 기반으로 촉매를 제조하였으며, 2~4 nm의 매우 작은 활성입자로 존재함을 H2-chemisorption 분석을 통해 확인하였다. 또한 환원반응온도가 증가할수록 metal dispersion 감소 및 활성입자 크기가 증가함을 확인하였으며, 활성금속 입자 크기와 수소 산화 성능은 비례관계에 있음에 따라 수소 산화 성능 감소결과와 일치함을 확인하였다. 제조된 촉매를 실 공정에 적용할 수 있도록 허니컴 형태의 지지체에 코팅하였을 때, AS-40 바인더를 20 wt%이상 코팅하였을 때 저농도 수소 조건에서 90% 이상의 산화 성능을 관찰하였다. 이는 촉매의 부착강도를 증진시키고 촉매 탈리를 방지하여 장기적인 촉매 활성을 기대할 수 있음을 SEM 분석을 통해 확인하였다. 본 연구를 통해 가스화 등과 같은 유기물 자원화를 통해 수소 생산 및 수소 인프라 구축 사회에서 안전성을 확보할 수 있는 기초연구로, 추후 예측하지 못한 안전사고를 대응할 수 있는 시스템으로써 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
알루미늄 (Al) 금속을 전구체 및 구조체로 이용, 수열 반응을 통하여 Al@Al2O3와 Al@Ni-Al LDH (LDH = layered double hydroxide) 코어-쉘 복합 구조체를 합성하였다. 제조된 구조체의 형상, 조성, 결정 구조는 수용액에 존재하는 이온들에 의하여 크게 영향을 받았으며, 이를 활용하여 다양한 특성의 촉매 구조체 유도가 가능하였다. Al@Ni-Al LDH 코어-쉘 구조체의 환원을 통하여 Ni 나노 입자가 고정화된 Ni/Al@Al2O3 촉매를 제조하였고, CO2 메탄화 반응에 적용하여 촉매의 특성을 평가하였다. Ni/Al@Al2O3 촉매는 전통적 incipient wetness impregnation 방법에 의하여 제조된 Ni/Al2O3 촉매에 비교하여 Ni 입자의 분산도와 균일성이 매우 높았으며 약 2 배 이상의 CO2 전환율로 높은 촉매적 활성과 더불어 구조의 안정성을 보여 주었다. 이러한 Ni/Al@Al2O3 구조체 촉매의 우수한 특성은 Al 금속을 기반으로 한 새로운 개념의 촉매 구조체 설계와 합성 방법의 타당성을 보여준다.
실내마스크 착용 해제 및 거리 두기 완화에도 불구하고 비대면 서비스가 계속되어 이루어지고 있다. 특히 음·식료품을 비롯한 농·축·수산물의 배송 수요는 증가하고 있어 이에 부가되는 플라스틱 포장 폐기물의 양이 꾸준히 증가하는 추세이다. 이에 따라 EU에서는 포장재 플라스틱의 사용을 규제하려는 방향으로 움직임을 보였다. 이러한 국제 트렌드의 흐름에 대응하여 국내 패키징 업계에서는 PLA, PBAT와 같은 생분해성 물질을 이용한 친환경 포장재 개발 연구를 활발히 진행하고 있다. 본 연구에서는 이러한 이슈에 대응하여 국내 가로수 중 상당 비중을 차지하여 식재된 은행나무의 은행잎을 lactic acid 생산에 관한 새로운 원료로 활용하고자 하였다. 은행잎은 cellulose, mannan, xylan 등의 다당류를 함유하고 있으며 대량의 원료를 얻을 수 있다는 유용한 특징이 있다. 본 연구를 통해 전처리한 은행추출부산물의 glucan은 단일 분획 공정으로는 높은 수율을 기대하기 어렵다고 판단되어지며, 낮은 수욜 문제를 해결하기 위해서는 전처리 가수분해액, 효소당화액을 모두 활용하는 통합 공정이 필수적으로 적용되어야 한다.
온실효과를 발생시킬 수 있는 $SF_6$는 고체 산 촉매상에서 물과 산소에 의해 가수분해 및 산화반응에서 황 및 불소화합물로 분해될 수 있다. 본 연구에서는 $SF_6$ 제거를 위한 고체 산 촉매로 ${\gamma}-Al_2O_3$가 사용되었으며, 반응온도와 공간속도에 따른 촉매활성이 조사되었다. 가수분해에 의한 촉매환성은 $20,000\;ml/g_{-cat}{\cdot}h$의 공간속도와 973 K이상의 반응온도 조건에서 $SF_6$ 전화율이 거의 100% 달하는 최대 값에 도달하였다. 공간속도가 $45,000\;ml/g_{-cat}{\cdot}h$이하에서 $SF_6$ 전화율은 최대값이 유지되었다. 한편, 동일한 반응조건에서 산화반응에 의한 $SF_6$ 전화율은 약 20%정도였다. ${\gamma}-Al_2O_3$는 가수분해과정 에서 ${\alpha}-Al_2O_3$, 산화반응과정에서 $AlF_3$로 각각 변화됨을 SEM과 XRD분석에 의해 확인되었다. 산화반응 후 $AlF_3$는 $20\;{\mu}m$이상 성장되었고, 이들의 촉매활성은 낮은 표면적 때문에 매우 낮아졌다. 그러므로 $SF_6$의 분해를 위한 촉매반응은 산화반응보다는 가수분해가 유리하다고 판단된다.
온실가스로 알려진 $N_2O$의 촉매 분해는 최소한 670 K 이상의 온도가 요구되는 난해한 공정으로 알려져 있다. 본 연구는 CO 환원제와 더불어 473 K의 저온에서도 $N_2O$를 전량 분해될 정도로 높은 활성을 나타내는 혼합금속산화물(mixed metal oxide: MMO) 촉매에 Ce을 첨가함으로서 나타나는 $N_2O$ 분해활성에의 영향을 검토하기 위하여 수행되었다. MMO 촉매는 Co 및 Al 외에 Rh과 Pd을 사용하고, 여기에 Ce을 미량 첨가하여 공침전법으로 제조하였으며, 결과적으로 Ce 함량이 증가함에 따라 촉매 표면적은 감소하고 $N_2O$의 직접분해 활성이 감소하는 현상이 나타났다. 그러나 CO 환원제의 분위기 하에서는 이러한 활성 감소를 상쇄하고도 남을 정도의 높은 $N_2O$ 분해활성을 나타냈으며 Ce 첨가비율에 따른 활성저하도 줄일 수 있어서 MMO 촉매의 물리적 안정성 증대를 위해 Ce을 첨가할 경우 CO 환원제에 의한 $N_2O$ 환원 반응계의 활성 안정성도 유지될 수 있는 것으로 확인되었다.
본 연구는 겔 타입의 음이온교환 수지를 이용하여 바나듐과 텅스텐 이온의 흡·탈착 거동과 분리조건을 규명하였다. 용액의 초기산도에 따른 흡착실험에서 바나듐은 강산성 및 강염기성에서 흡착률이 현저히 낮아지며, 텅스텐은 강염기성에서 흡착률이 낮게 나타났다. 반응온도의 상승은 흡착반응속도 및 최대흡착량의 증가에 영향을 주었으며, 텅스텐은 최대흡착량에 미치는 영향이 미미하였다. 이온교환 수지에 대한 바나듐과 텅스텐의 흡착등온실험은 두 이온 모두 Langmuir 흡착등온식에 적합하였으며, 텅스텐의 경우 폴리옥소메탈레이트화 되어 이온 간의 결합이 이루어져 다분자층 흡착의 형태가 나타나 Freundlich 흡착등온식에도 적합한 것으로 나타났다. 두 이온교환 수지 모두 유사 2차 반응속도모델에서 잘 모사되었으며, 탈착용액의 종류에 따른 바나듐과 텅스텐의 탈착특성에서 바나듐은 HCl 수용액 및 NaOH 수용액 모두 탈착이 이루어 졌으며, 텅스텐은 HCl 수용액에서 탈착이 전혀 이루어지지 않아 탈착공정을 통한 두 이온의 분리가 가능하였다. 탈착반응은 반응 개시 후 30분 이내에 평형에 도달하였으며, 90% 이상 회수가 가능하였다.
옥살산(oxalic acid)은 기존에 질산을 사용한 carbohydrates의 산화 공정에 의해 얻어질 수 있으며 여러 분야에서 사용되고 있다. 하지만 이 반응은 다양한 질소 산화물을 형성하고 많은 증간 생산물의 분리를 필요로 하기에 복잡하고 환경에 유해하다. 한편, 이산화탄소로부터 전기화학적 방법에 의해 옥살산을 높은 효율로 얻을 수 있는 방법이 제안되었다. 아연 전극 산화에 의해 생성된 Zn2+이온과 CO2 환원에 의한 oxalate이온의 반응으로 zinc oxalate(ZnC2O4)가 얻어진다. 이후 산처리에 의해 옥살산이 생성될 수 있으나 강산과 열을 필요로 한다. 본 연구에서는 CO2의 전기화학적 전환으로 형성된 ZnC2O4을 강산을 사용하지 않고, 간단하고 분리가 쉬운 방법을 적용하여 옥살산으로 전환하고자 한다. 또한, 고부가 물질인 글리콜산으로 더 전환시킴으로써 이산화탄소에서 고부가 물질로의 전환 가치를 높이고자 하였다. ZnC2O4를 상온, 상압에서 화학적 방법 및 여과 과정을 통해 효과적으로 Zn(OH)2 입자와 oxalate 용액으로 분리하였으며 얻어진 Zn(OH)2와 oxalate는 전기화학적 방법을 사용하여 각각 Zn, 글리콜산으로 전환되었다.
화석연료를 대체할 수 있는 친환경 미래 에너지로 수소에너지에 대한 전세계적 관심이 높아지고 있다. 이에 따라 미생물, 원자력 등을 이용한 차세대 수소 생산 기술이 개발되고 있으나, 화석연료 기반의 수소 생산 비용을 뛰어 넘기에는 아직 많은 시간과 노력이 필요한 상황이다. 화석연료 기반의 수소 생산 과정에서 온실가스의 배출량을 최소화 할 수 있는 방안으로 메탄 직접분해 반응 기술이 최근 관심을 모으고 있다. 공정의 경제성 향상을 위해서 수소 생산과 동시에 생산된 탄소물질의 고부가화 대한 연구가 필수적이며, 고부가 탄소 물질 중 하나인 탄소나노튜브(Carbon nanotube, CNT)의 품질 및 수율 등과 관련한 촉매반응 연구가 지속되어 왔다. 또한 공정기술 측면에서, 연속적인 생산이 가능하며 기체-고체 접촉 효율이 좋은 유동층 공정을 적용시켜 생산성과 경제성을 확보하고자 하는 연구가 시도되었다. 최근 유동층을 이용한 메탄 직접분해 반응기술은 수소 270 kg/day, 탄소 1000 kg/day의 생산이 가능한 정도의 기술 개발이 진행되었으며, 향후 촉매 재활성화, 분리 및 재순환 기술 등이 개발되면 공정의 효율이 크게 제고될 것이다. 이에 본 총설에서는 메탄 직접 분해에 활용되는 촉매 및 유동층 메탄 열분해 기술의 최근 연구들을 고찰하였다.
본 연구는 수소 경제 사회의 안전 확보를 위해 수소 연료전지 후단 배출된 미반응 수소를 안정적으로 산화하는 방안에 대해 논의하였다. 안전 시스템은 미반응 수소를 에너지원 없이 제거할 수 있는 상온 산화촉매를 충진하였으며, 이때 반응으로 배출되는 산화열은 안정적으로 회수할 수 있는 열 회수 장치를 연계하고자 하였다. 그 결과, 수소 산화 시스템의 충진 조건에 따라 시스템 내 압력 및 유체 흐름이 변화함을 CFD 분석을 통해 확인하였다. 또한 배가스 온도, 열 회수기 내 유량 및 압력조건을 최적화하여 300 ℃ 이상의 배가스 산화 열원을 40 ℃ 이상의 온수를 확보하는 방식으로 폐열을 회수할 수 있음을 확인하였다. 본 연구를 통해 수소 연료전지와 같은 중·소규모 사업장에 적용된 수소 활용 공정을 실증 규모로 평가하여 안전 시스템으로의 가능성을 확인하였다. 추후 실증화 연구를 통해 예측하지 못한 수소 안전사고에 대해 대응할 수 있는 안전 가이드로 활용될 수 있다고 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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