Development of carbon-neutral fuel production technologies to solve climate change issues is progressing worldwide. Among them, methane can be produced through the synthesis of hydrogen produced by renewable energy and carbon dioxide captured through a CO2 methanation reaction, and the fuel produced in this way is called synthetic methane or e-methane. The CO2 methanation reaction can be conducted via biological or thermochemical methods. In this study, a 30 Nm3/h thermochemical CO2 methanation process consisting of an isothermal reactor and an adiabatic reactor was used. The CO2 conversion rate and methane concentration according to the temperature measurement results at the center and outside of the adiabatic reactor were analyzed. The gas flow into the adiabatic reactor was found to reach equilibrium after about 1.10 seconds or more by evaluating the residence time. Furthermore, experimental and analysis results were compared to evaluate performance of the reactor.
본 연구의 목적은 메탄을 최대로 발생시킬 수 있는 최적조건을 탐색하는데 있다. 탐색한 최적조건 인자로는 온도, pH, 탄소원, 그리고 질소원이며, 메탄 발생에 영향을 주는 저해제에 대해서도 조사하였다. 결과적으로, 온도는 3$0^{\circ}C$, pH는 중성영역, 탄소원은 methanol, 질소원은 NH$_4$Cl에서 최대의 메탄을 얻을 수 있었으며, 메탄 생성에 대한 저해재의 영향을 조사한 결과 10 mM 미만의 극소량이라도 2-bromoethanesulfonic acid가 존재할 경우 메탄 발생량이 감소하는 결과를 보였다. 메탄 발생에 대한 pH 변화를 조사해 본 결과, pH가 7.5에서 6.5로 내려가는 동안에는 메탄 발생량이 증가하였으나, 6.5에서 6.0으로 변화되면서는 메탄 발생량이 감소하였다. 따라서 pH 변화를 실시간으로 측정하여 상분리 발효를 적용하면 최적 메탄 생성 조건을 유지할 수 있을 것으로 사료된다. 또한 메탄 발생 시 배지 내에 생성되는 유기산을 측정해 본 결과 생성된 유기산 중 formic acid가 0.1M로 최대량을 보였다.
Anaerobic digestion sludge was cultivated in an electrochemical bioreactor (ECB) to enrich the hydrogenotrophic methanogens. A modified graphite felt cathode with neutral red (NR-cathode) was charged with electrochemical reducing power generated from a solar cell. The methane and carbon dioxide collected in a Teflon bag from the ECB were more than 80 ml/l of reactant/day and less than 20 ml/l of reactant/day, respectively, whereas the methane and carbon dioxide collected from a conventional bioreactor (CB) was around 40 ml/l of reactant/day, respectively. Moreover, the maximal volume ratios of methane to carbon dioxide (M/C ratio) collected in the Teflon bag from the ECB and CB were 7 and 1, respectively. The most predominant methanogens isolated from the CB on the $20^{th}$, $80^{th}$, and $150^{th}$ days of incubation were hydrogenotrophs. The methanogenic diversity analyzed by temperature gradient gel electrophoresis (TGGE) of the 16S rDNA variable region was higher in the ECB than in the CB. The DNA extracted from the TGGE bands was more than 95% homologous with hydrogenotrophic methanogens in the ECB, but was an aceticlastic methanogen in the CB. In conclusion, the ECB was demonstrated as a useful system for enriching hydrogenotrophic methanogens and increasing the M/C ratio of the gas product.
본 연구는 메탄을 최대로 발생시킬 수 있는 최적조건을 탐색하는데 있다. 메탄을 많이 발생 시킬 수 있는 최적 온도와 pH를 결정한 다음, 여러 가지 탄소원에 대해 조사하였다. 온또는 $25^{\circ}C$. $30^{\circ}C$. $55^{\circ}C$에서, pH 는 pH 2, 4, 6, 8. 10 에서 , 그리고 탄소원은 methanol. formic acid. sodium acetate. succinic acid, glucose 에서 조사하였다. 결과적으로 볼 띠 1. 온도는 $55^{\circ}C$. pH 는 중성부근. 탄소원은 methanol 인 조건에서 가장 많은 메탄을 얻을 수 있었다.
유입폐수의 $BOD_5$가 1차연못에서 88%가 제거되고 있어 Pit의 $BOD_5$ 제거효율이 60%에 달할 것으로 예측된다. 메탄발효 Pit의 환경조건으로 용존산소가 없고, 혐기성 및 중성 pH가 유지되어야 하며, 충분한 체류시간이 확보되어야 하고, 온도변화가 적어야 한다. 분석결과 실험 메탄발효 Pit는 이런 조건들을 만족시키고 있어 Pit설계가 적절함을 알 수 있다. 실험결과 메탄발효 Pit의 설계인자로 폐수체류 기간이 2day, 월류유속은 $1.5m^3m^{-2}day^{-1}$가 적합하며, Pit바닥의 수심은 슬러지층의 온도와 밀접한 관계가 있어 3-3.5m 정도가 적합한 것으로 사료된다. Pit 바닥의 슬러지층 온도가 $16^{\circ}C$ 이상으로 유지되어야 메탈발효가 원활히 일어난다. 우리나라 중부지방과 기후조건이 유사한 지역에 위치한 연못시스템 연구에 의하면, 연못바닥의 온도가 메탄박테리아 활동이 거의 정지하는 $14^{\circ}C$ 이하로 내려가는 기간이 약 7개월이 된다. 온대권의 연못시스템은 연간 슬러지 침전량이 분해량보다 많아 어느 정도 슬러지가 쌓이게 된다. 따라서 여분의 30㎝ 수심을 두어 10-20년에 한번 슬러지를 제거하도록 설계한다. 실험 연못시스템이 설치된 장소는 중부지방보다 평균기온이 약 $3-4^{\circ}C$ 높은 지역으로 연못바닥 지하 1.5m에 위치한 Pit의 수온이 14℃이하가 되는 기간이 Fig.5에서 약 6개월이 된다. 실험 메탄발효 Pit는 좁은 면적의 연못에 설치하기 위해 콘크리트구조로 만들었으나, 1차연못의 규모가 크면 토공만으로 Pit설치가 가능하며 비용이 적게 든다. Pit에서 발생한 가스가 연못상층으로 이용하면서 $CO_2$가 해리되어 정제된 메탄을 회수할 수 있다. 메탄발생이 왕성한 기간에 연못상층에서 포집한 가스는 거의 메탄으로만 구성되어 있어 축산폐수를 처리하면서 메탄가스를 회수하여 연료로 사용하는 것이 가능하다. 메탄발효 Pit가 생태적으로 적응하면 초기보다 처리효율이 증가할 것으로 기대되어 지속적인 실험을 수행할 예정이다.
The target for the reduction of $CO_2$ emissions, as specified in the Kyoto Protocol, can only be achieved by an extended use of renewable fuels and the increasing of the energy efficiency. The energy generation from waste gases with a reasonable content of methane like biogas can significantly contribute to reach this target. A further reduction of greenhouse gas emissions is possible by increasing the electrical efficiency using progressive technologies. Fuel cells can be highly energy conversion devices. Utilizing biogas as the fuel for fuel cell systems offers an option that is technically feasible, potentially economically attractive and greenhouse gas neutral. High temperature fuel cells that are able to operate with carbon monoxide in the feed are well suited to these applications. Furthermore, because they do not require noble metal catalysts, the cost of high-temperature fuel cells has the greatest potential to become competitive in the near future compared to other types of fuel cells.
혐기성 소화는 음식물 쓰레기와 같은 폐기물로부터 재생 가능한 에너지원으로 메탄을 생성하는 공정이다. 본 연구에서는 음식물 쓰레기와 폐수를 동시에 처리하는 3단계 메탄생산 공정을 이용한 혐기성 소화공정의 bacteria와 archaea 군집 변화를 조사하였다. 3단계 메탄생산 공정은 음식물 쓰레기 및 폐수를 메탄과 이산화탄소로 전환하는 반혐기성 가수분해/산생성, 혐기성 산생성과 혐기성 메탄생성조로 구성되어있으며, 16 rRNA 유전자 라이브러리의 염기서열 분석과 정량 PCR 등의 분자생물학적 방법으로 주요 미생물 군집을 조사하였다. 메탄생산 공정의 주요 미생물 군집은 VFA-산화 박테리아와 Methanoculleus 속에 속하는 hydrogenotrophic methanogen의 두 종(species)이었다. 또한, 소수의 Picrophilaceae 과(Thermoplasmatales 목)의 archaea도 확인하였다. 음식물을 이용한 3단계 메탄생산 공정은 acetogenesis를 기반으로 하는 고전적 메탄생성 공정과 달리 주로 hydrogenotrophic methanogen의 분해 경로에 의해 이루어 짐을 알 수 있다. 이들 균주의 우점은 중온 소화공정, 중성 pH, 높은 암모니아 농도, 짧은 HRT, Tepidanaerobacter 속 등과 같은 VFA 산화세균과의 상호작용 등에서 기인한 것으로 생각된다.
Limited sources of fossil fuels and also global climate changes caused by $CO_2$ emissions are currently discussed around the world. As a renewable, carbon neutral and widely available energy source, biogas is regarded as a promising alternative to fossil fuels. In this study, a plasma dump reformer was proposed to produce $H_2$-rich synthesis gas by a model biogas. The three-phase gliding arc plasma and dump combustor were combined. Screening studies were carried out with the parameter of a dump injector flow rate, water feeding flow rate, air ratio, biogas component ratio and input power. As the results, methane conversion rate, carbon dioxide conversion rate, hydrogen selectivity, carbon monoxide yield at the optimum conditions were achieved to 98%, 69%, 42%, 24.7%, respectively.
세계는 탄소 중립 사회로의 전환을 추진하고 있으며, 탄화수소계 연료를 수소로 대체함으로써 탄소 중립에 대한 기여를 기대할 수 있다. 하지만 수소 연소에 따른 질소산화물을 제어하기 위한 기술이 필요하며, 무화염 연소 기술이 하나의 대안이 될 수 있다. 본 연구는 수소 함량 및 배가스 재순환율에 따른 메탄-수소 연료의 연소 및 반응 특성을 분석하기 위해 Chemkin 기반의 1차원 대향류 확산화염 모델을 이용하여 해석을 수행하였다. 메탄 연소시 재순환율이 2에서 3으로 증가할 때 열방출의 흡열 구간이 없고 최대 열방출률 영역이 하나로 병합되는 무화염 연소가 달성되었다. 재순환율 3의 수소 전소 시 열방출 측면에서 무화염 연소가 달성되었으나, 화염 구조의 측면에서는 무화염 연소 달성 여부의 판단이 어렵다. 하지만 NO 생성량은 메탄 무화염 연소와 비교하여 유사한 수준으로 예측되었기에 수소 무화염 연소를 규정하기 위해서는 화염 구조, 열방출, NOx 생성에 대한 복합적인 고려가 필요하다.
본 연구에서는 열플라즈마를 이용하여 클로로메탄 즉 사염화탄소($CCl_4$), 삼염화탄소($CCl_3H$), 이염화탄소($CCl_2H_2$)를 분해하는 실험을 수행하였으며 열플라즈마분해공정의 특성에 대한 연구를 진행하였다. Factsage program을 이용하여 열역학적 평형조성을 알아보았으며, 또한 Gas chromatography를 이용하여 농도, 캐리어 가스의 유량 및 quenching 속도등 세가지 변수의 변화에 따른 분해율을 살펴보았다. 실험 결과 92%이상의 높은 분해율을 얻었다. FT-IR을 이용하여 최종 생성물을 확인한 결과 중성 분위기에서는 주로 카본, 염소, 염화수소가 생성되었고 산화 분위기에서는 카본의 생성이 억제되었으며 주로 이산화탄소, 염화수소, 염소가 생성되었다. FT-IR생성물에 대한 분석과 Factsage program에 의한 온도 분포 별 생성된 라디칼 및 기타 입자의 종류와 결부하여 이에 따른 분해 메커니즘에 대해 알아보았다. 분해 경로는 주로 라디칼에 의한 산화반응과 전자 부착에 의한 분해 반응으로 이루어짐을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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