The concurrent production of methanol and dimethyl ether from carbon dioxide hydrogenation has been studied under various reaction conditions. First, the methanol synthesis was compared with the concurrent production method. For the methanol synthesis, the ternary mixed oxide catalyst (CuO/ZnO/Al2O3) was used and for the coproduction of methanol and dimethyl ether, silica-alumina was mixed with the methanol synthesis catalyst to be a hybrid catalyst. The results show that the co-production provides much higher per-pass yield than methanol synthesis even at very short contact time. The effects of temperature, contact time, pressure and catalyst hybrid ratio on the product yields and selectivities were also determined in the co-production.
Regeneration of carbon-deposited Ni catalyst used for hydrogenation reaction was studied. Deposited carbon was removed by oxidation with various concentrations of oxygen. Activity of the catalysts was tested on aniline hydrogenation as a model reaction. When a carbon-deposited catalyst was treated under oxygen atmosphere, the specific surface area of the catalyst increased and then decreased with the increase of treatment temperature. The treatment temperature which gives maximum specific surface area increased with the decrease of oxygen concentration. Pore size of the support was decreased and sintering of nickel particles was more significant with the increase of oxygen concentration. The catalyst treated under 5 % oxygen concentration recovered its catalytic activity up to 90 % of the initial value, but the treatment under 20 % oxygen concentration gave no significant increase of the catalytic activity. Catalytic activity increased with treatment time when the catalyst was treated under 5 % oxygen concentration, but nearly constant after 1 hour.
Park, Mi Young;Kim, Young Joong;Cho, Ook Jae;Lee, Ik Mo
Journal of the Korean Chemical Society
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v.40
no.6
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pp.445-452
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1996
Catalytic hydrogenation of ketones and aldehydes by RuH(NO)$L_3$ ($L_3$: $PPh_3$, PhP($CH_2CH_2PPh_2$)$_2$(etp)) was investigated to examine the reaction mechanism and the competence of hydridonitrosyl complexes as catalysts for organic synthesis. RuH(NO)$L_3$ showed catalytic activity for the hydrogenation and the activities of catalysts were dependent on the steric and electronic factors. The less the steric demands of the substrates become, the more activity the catalysts show. For the electronic effect, the more the partial positive charge on the carbonyl carbon atom in ketones becomes and the more the double bond character of carbonyl group in aldehydes becomes, the more active the catalysts are. These results reflect the difference of reaction mechanisms of two substrates, ketones and aldehydes. Catalytic activities of RuH(NO)(etp) and RuH(NO)($PPh_3$)$_3$ in the presence of extra $PPh_3$ toward hydrogenation showed the existence of a reaction pathway accompanied with the change of the bonding modes of NO ligand. The roles of excess $PPh_3$ change with increase of the mole ratio of $PPh_3$ to catalysts; prevention of ligand dissociation from comlexes → bases → ligands. The activity of RuH(NO)(etp) was lower than that of RuH(NO)($PPh_3$)$_3$ toward the hydrogenation of the same substrates mainly due to the structural difference. These catalysts showed the selectivity toward olefin hydrogenation over carbonyl groups in the competitive reaction.
Carbon has a large specific area and excellent chemical stability, so research on its use as a catalyst support is actively conducted. When using carbon as a support, the pretreatment process is essential. Through pretreatment of carbon, the growth of metal nanoparticles can be controlled and the bonding strength between the support and metal particles can be improved. In this study, carbon was pretreated for surface modification and 5 wt% Pd/C catalysts were synthesized using it as a support. Catalytic activity was evaluated through phenol hydrogenation. To compare with nitric acid, which is commonly used in carbon pretreatment, carbon pretreatment was performed using organic acid. Pd/C treated with gluconic acid showed the highest activity, with 94.93% phenol conversion and 92.76% cyclohexanone selectivity. Therefore, it is expected that pretreatment of the carbon support using organic acid will not only overcome the disadvantages of inorganic acid treatment but also improve catalyst performance.
Bio-hydrogenation of $C_{18}$-unsaturated fatty acids released from the hydrolysis of dietary lipids in the rumen, in general, occurs rapidly but the range of hydrogenation is quite large, depending on the degree of unsaturation of fatty acids, the configuration of unsaturated fatty acids, microbial type and the experimental condition. Conjugated linoleic acid (CLA) is incompletely hydrogenated products by rumen microorganisms in ruminant animals. It has been shown to have numerous potential benefits for human health and the richest dietary sources of CLA are bovine milk and milk products. The cis-9, trans-11 is the predominant CLA isomer in bovine products and other isomers can be formed with double bonds in positions 8/10, 10/12, or 11/13. The term CLA refers to this whole group of 18 carbon conjugated fatty acids. Alpha-linolenic acid goes through a similar bio-hydrogenation process producing trans-11 $C_{18:1}$ and $C_{18:0}$, but may not appear to produce CLA as an intermediate. Although the CLA has been mostly derived from the dietary $C_{18:2}$ alternative pathway may be existed due to the extreme microbial diversity in the reticulo-rumen. Regardless of the origin of CLA, manipulation of the bio-hydrogenation process remains the key to increasing CLA in milk and beef by dietary means, by increasing rumen production of CLA. Although the effect of oil supplementation on changes in fatty acid composition in milk seems to be clear its effect on beef is still controversial. Thus further studies are required to enrich the CLA in beef under various dietary and feeding conditions.
The objective of this study is to prepare bead-type and pellet-type Pt (1 wt%)/Kieselguhr catalysts as hydrogenation catalysts for the polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) included in pyrolysis fuel oil (PFO). The optimal reaction temperature to maximize the yield of saturated cyclic hydrocarbons during the PFO-cut hydrogenation reaction in a trickle bed reactor was determined to be 250 ℃. A hydrogen/PFO-cut flow rate ratio of 1800 was found to maximize 1-ring saturated cyclic compounds. The yield of saturated cyclic compound increased as the space velocity (LHSV) of PFO-cut decreased. The difference in hydrogenation reaction performance between the pellet catalyst and the bead catalyst was negligible. However, the catalyst impregnated by Pt after molding the Kieselguhr support (AI catalyst) showed higher hydrogenation activity than the catalyst molded after Pt impregnation on the Kieselguhr powder (BI catalyst), which was a common phenomenon in both the pellet catalysts and bead catalysts. This may be due to a higher number of active sites over the AI catalyst compared to the BI catalyst. It was confirmed that the pellet catalyst prepared by the AI method had the best reaction activity of the prepared catalysts in this study. The majority of the PFO-cut hydrogenation products were cyclic hydrocarbons ranging from C8 to C15, and C11 cyclic hydrocarbons had the highest distribution. It was confirmed that both a cracking reaction and hydrogenation occurred, which shifted the carbon number distribution towards light hydrocarbons.
Fosfazinomycin A(1), methyl valylarginylmethylhydrazinohydroxyphosphonohydro xyacetate, has been synthesized. N-Carbobenzyloxyvalylnitroarginine(6) was reacted with methyl methylhydrazinobenzyloxyphosphonobenzyloxyacet ate(10) which has carbon-phosphorus bond, to give a coupled product of methyl N-Carbobenzyloxyvalylnitroarginylmethylhydrazinob enzyloxyphosphonobenzyloxyacetate(11). The deprotection of (11) by hydrogenation yielded Fosfazinomycin A(1).
Journal of the Korean Institute of Illuminating and Electrical Installation Engineers
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v.20
no.2
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pp.45-49
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2006
Electrochemical hydrogenation/dehydrogenation properties were studied for a single particle of a Mm-based(Mm : minh metal) hydrogen storage alloy($MmNi_{3.55}Co_{0.75}Mn_{0.4}Al_{0.3}$) for fuel cell and Ni-MH batteries. A carbon fiber microelectrode was manipulated to make electrical contact with an alloy particle, and the potential-step experiment was carried out to determine the apparent chemical diffusion coefficient of hydrogen atom($D_{app}$) in the alloy. Since the alloy particle we used here was a dense, conductive sphere, the spherical diffusion model was employed for data analysis. $D_{app}$ was found to vary the order between $10^{-9}\;and\;10^{-10}[cm^2/s]$ over the course of hydrogenation and dehydrogenation process. Compared with the conventional composite film electrodes, the single particle measurements using the microelectrode gave more detailed, true information about the hydrogen storage alloy.
Palladium particles were synthesized with 1-buthyl-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate ([Bmim][$CF_3SO_3$]) as an effective solvent during the synthesis. The morphology of the particles was affected by the concentration of [Bmim][$CF_3SO_3$]. Furthermore, the palladium on carbon powder was prepared with various [Bmim][$CF_3SO_3$] concentrations and calcinations temperatures as a catalyst for hexafluoropropylene hydrogenation. Catalytic activity was varied by both conditions significantly. Under the identical condition, the catalyst prepared by the same mole ratio of [Bmim][$CF_3SO_3$] and palladium, and calcined at $500^{\circ}C$ was the most active in this reaction.
Palladium on carbon catalysts for hexafluoropropylene hydrogenation were prepared using imidazolium hexafluorophosphate with various cation parts. The morphology of palladium was relatively affected by the cation parts of the ionic liquid. With increasing alkyl chains of the ionic liquid cation, the shape of palladium particle changed from spherical to cylindrical due to the effect of steric stabilization. After calcination at $500^{\circ}C$, all catalysts possessed the comparable crystal structure. Under the identical reaction conditions, the catalyst prepared using the ionic liquid with hexyl chain in cation parts showed the most effective reactivity.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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