The catalytic behavior of $Ni/Ce_XZr_{(1-X)}O_2$ loaded on the alumina coated honeycomb monolith was studied for the autothermal reforming reaction of methane. Among the catalysts with the different Ce/Zr ratios, the $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ Catalyst showed the highest conversion of methane. By investigating the effect of Ni content on the $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ catalysts, the catalyst loaded with 15wt% Ni had the highest activity. Also, $H_2$ yield was increased as $H_2O/CH_4$ ratio increased. Methane conversion was improved as $O_2/CH_4$ ratio was increased, whereas the yield of $H_2$ was decreased. Among the catalysts tested for 30 hours, $Ni(15wt%)/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ showed the excellent conversion(${\geq}99%$) of methane and the stability at the condition of $GHSV=30,000h^{-1}$, feed ratio S/C/O=2/1/0.5 and reaction temperature $800^{\circ}C$.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.25
no.2
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pp.105-113
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2014
Performance tests on $Ni/Ce-ZrO_2/Al_2O_3$ catalysts with additives (MgO, $La_2O_3$) were investigated in the combined reforming processes (SCR, ATR, TRM) in order to produce hydrogen and carbon monoxide (it is called "syngas".). The catalyst characterization was conducted using the BET surface analyzer, X-ray diffraction (XRD), SEM, TPR and TGA. The combined reforming process was developed to adjust the syngas ratio depending on the synthetic fuel (methanol, DME and GTL) manufacturing processes. Ni-based catalysts supported on alumina has been generally recommended as a combined reforming reaction catalyst. It was found that both free NiO and complexed NiO species were responsible for the catalytic activity in the combined reforming of methane conversion, and the $Ce-ZrO_2$ binary support employed had improved the oxygen storage capacity and thermal stability. The additives, MgO and $La_2O_3$, also seemed to play an important role to prevent the formation of the carbon deposition over the catalysts. The experimental results were compared with the equilibrium data using a commercial simulation tool (PRO/II).
For effective power generation with fuel cells in low-oxygen environments such as submarines and unmanned underwater vehicles, a hydrogen source which has a high hydrogen storage density is required. Diesel fuel is easy to storage and supply due to its liquid phase and it has a high density per unit volume and unit mass of hydrogen that required for driving the fuel cells. In this paper, diesel fuel was selected as a hydrogen source for driving the fuel cell in oxygen lean environments. In addition, the aqueous hydrogen peroxide solution was suggested as an alternative oxidant for hydrogen production through the diesel reforming reaction because of its high oxygen density and liquid phase which makes it easy to storage. In order to determine the characteristics of hydrogen peroxide as an oxidant of diesel reforming, comparative experiments were conducted and it was found that hydrogen peroxide solution has the same characteristics when reformed with oxidants of both steam and oxygen. Moreover, the commercial diesel reforming performances were analyzed according to the reaction temperature and concentration of aqueous hydrogen peroxide solution. Then, through the 49 hours accelerated degradation tests, the possibility of hydrogen production via diesel and aqueous hydrogen peroxide solution was confirmed.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2015.08a
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pp.97-97
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2015
전 세계적으로 화석연료의 고갈 및 환경오염 문제를 해결하기 위해 신재생에너지에 대한 관심이 급증하고 있다. 이러한 신재생에너지에는 수소 에너지, 자연 에너지(태양열, 지열 등), 바이오 매스 에너지 등이 포함된다. 이 중 수소 에너지는 지구상에 풍부하게 존재하고 있는 물과 탄화수소로부터 얻어지며, 연소 시에도 다시 물을 형성하여 오염 물질을 배출하지 않는 차세대 무공해 에너지원으로써 주목을 받고 있다. 수소 제조를 위한 공정에는 수증기 개질 공정(steam reforming), 부분 산화(partial oxidation) 및 자열개질(autothermal reforming) 등이 있으며 실제로 생산되는 대부분의 수소는 탄소/수소비(1:4)가 높은 메탄($CH_4$) 가스를 이용한 메탄 수증기 개질 공정(steam methane reforming)을 통하여 제조된다. 이 때 수소 제조의 고효율화 및 저비용화를 위해서는 반응물에 대한 높은 선택도, 고활성도 및 높은 안정성을 갖는 촉매가 반드시 필요하며, 대표적으로 Ni, Pt, Ru 등이 보고되고 있다. 이러한 촉매들은 대부분 세라믹 pellet 형태로 제작되어 왔으나 열전도도가 낮고 물리적 충격에 취약하다는 단점이 존재한다. 따라서 우리는 이러한 단점을 극복하고, 촉매의 활성을 높이기 위하여 다공성 금속 합금 폼을 촉매 지지체로 도입하였다. 또한, 다공성 금속 합금 폼 표면에 촉매의 분산 및 안정성을 향상시키기 위해 지지체와 촉매 사이에 원자층 증착법을 이용하여 inter-layer를 도입하였다. 이들의 구조, 형태, 및 표면의 화학적 상태는 주사전자현미경, EDS (energy dispersive spectroscopy)가 탑재된 주사전자현미경, X-선 회절, 및 X-선 광전자 분광법을 이용하여 규명하였다. 더하여 정전압-전류 측정법 및 유도 결합 플라즈마 분광 분석기을 이용하여 전기 화학 반응을 유도하고, 반응 후 전해질의 성분분석을 통해 촉매와 지지체 간의 안정성을 평가하였다. 따라서 본 결과들은 한국진공학회 하계정기학술대회를 통해 좀 더 자세히 논의될 것이다.
This study introduces the system layout and control strategy necessary to start and operate a fuel processor in a wide range of temperatures where a gasoline was selected as the fuel of fuel processor considering logistic support of Korea Army. The autothermal reformig(ATR) catalyst is heated to light-off temperature by combustion method in the initial stage. In order to ignite the gasoline and air mixture stably, the glow plug is installed after ATR catalyst. When the catalyst is increased to light-off temperature, the reformer is operated from initiation to steady state conditions as follows: Partial oxidation(POX) mode, partial ATR mode, full ATR mode. Finally the start-up and control strategy is validated by the operational test of gasoline fuel processor at low and room temperature. As a result the gasoline fuel processor is able to start-up within 40 min and to produce the reformate gas which has 37 ~ 42 vol.%(dry basis) of $H_2$ and 0.3 vol.% of CO.
This study amis to investigate the functional analysis of anode and cathode materials in Anode supported Solid Oxide Fuel Cell. The concentration polarization of single cell was investigated with CFD (Computational Fluid Dynamics) method for the case of the different morphology by using four types of unit cell and discussed to reduce the concentration polarization. The concentration polarization at anode side effected the voltage loss in Anode supported Solid Oxide Fuel Cell and increased contact areas between fuel gas and anode side could reduce the concentration polarization. For intermediate temperature operation, Anode-supported single cells with thin electrolyte layer of YSZ (Yttria-Stabilized Zirconia) were fabricated and short stacks were built and evaluated. We also developed diesel and methane autothermal reforming (ATR) reactors in order to provide fuels to SOFC stacks. Influences of the $H_2O/C$ (steam to carbon ratio), $O_2/C$ (oxygen to carbon ratio) and GHSV (Gas Hourly Space Velocity) on performances of stacks have been investigated. Performance of the stack operated with a diesel reformer was lower than with using hydrogen as a fuel due to lower Nernst voltage and carbon formation at anode side. The stack operated with a natural gas reformer showed similar performances as with using hydrogen. Effects of various reformer parameters such as $H_2O/C$ and $O_2/C$ were carefully investigated. It is found that $O_2/C$ is a sensitive parameter to control stack performance.
Fuel processing systems which convert fuel into rich gas (such as stream reforming, partial oxidation, autothermal reforming) need high temperature environment ($600{\sim}1,000^{\circ}$). Generally, anode-off gas or mixture of anode-off gas and LNG is used as input gas of fuel reformer. In order to make efficient and low emission burner system for fuel reformer, it is necessary to elucidate the combustion and emission characteristic of fuel reformer burner. The purpose of this study is to develop a porous premixed flat ceramic burner that can be used for 1~5 kW fuel cell reformer. Ceramic burner experiments using natural gas, hydrogen gas, anode off gas, mixture of natural gas & anode off gas were carried out respectively to investigate the flame characteristics by heating capacity and equivalence ratio. Results show that the stable flat flames can be established for natural gas, hydrogen gas, anode off gas and mixture of natural gas & anode off gas as reformer fuel in the porous ceramic burner. For all of fuels, their burning velocities become smaller as the equivalence ratio goes to the lean mixture ratio, and a lift-off occurs at lean limit. Flame length in hydrogen and anode off gas became longer with increasing the heat capacity. In particular, the blue surface flame is found to be very stable at a very lean equivalence ratio at heat capacity and different fuels. The exhausted NOx and CO measurement shows that the blue surface flame represents the lowest NOx and CO emissions since it remains very stable at a lean equivalence ratio.
We have developed a $kW_e$ class liquid fuel based solid oxide fuel cell (SOFC) system. Our final target is to develop the 1 $kW_e$ diesel based SOFC system for residential power generator(RPG). In this study, we present the conceptual design of SOFC system. System is composed of hot-box and cold-box. Planar typed SOFC stack, heat exchanger, combustor for stack tail gas, and fuel processor, such as fuel reformer and desulfurizer, are contained in the hot-box. And several balance of plants(BOP), such as fuel suppliers and controller, are contained in the cold-box. Before the SOFC system fabrication, we have already operated the selfsustaining fuel processor, and heat exchange of all heat-related components is simulated using ASPEN HYSYS, because heat maintenance and management in hot-box are important for stable operation of SOFC system. The self-sustained fuel processor was successfully operated for about 250 hours, and heat exchange is enough to operate the SOFC system.
The increase of greenhouse gases and the concern of global warming instigate the development and spread of renewable energy and hydrogen is considered one of the clean energy sources. Hydrogen is one of the most elements in the earth and exist in the form of fossil fuel, biomass and water. In order to use hydrogen for a clean energy source, the hydrogen production method should be eco-friendly and economic as well. There are two different hydrogen production methods: conventional thermal method using fossil fuel and renewable method using biomass and water. Steam reforming, autothermal reforming, partial oxidation, and gasification (using solid fuel) have been considered for hydrogen production from fossil fuel. When using fossil fuel, carbon dioxide should be separated from hydrogen and captured to be accepted as a clean energy. The amount of hydrogen from biomass is insignificant. In order to occupy noticeable portion in hydrogen industries, biomass conversion, especially, biological method should be sufficiently improved in a process efficiency and a microorganism cultivation. Electrolysis is a mature technology and hydrogen from water is considered the most eco-friendly method in terms of clean energy when the electric power is from renewable sources such as photovoltaic cell, solar heat, and wind power etc.
Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.30
no.9
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pp.961-972
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2008
In 2004, total emissions of Greenhouse Gases(GHGs) in Korea was estimated to be about 590 million metric tons, which is the world's 10th largest emissions. Considering the much amount of nation's GHG emissions and growing nation's position in the world, GHG emissions in Korea should be reduced in near future. The CO$_2$ emissions from two sub-sections of energy sector in Korea, such as thermal power plant and industry section(including manufacturing and construction industries), was about 300 million metric tons in 2004 and this is 53.3% of total GHG emissions in Korea. So, the mitigation of CO$_2$ emissions in these two section is more important and more effective to reduce the nation's total GHGs than any other fields. In addition, these two section have high potential to qualitatively and effectively apply the CCS(Carbon Capture and Storage) technologies due to the nature of their process. There are several CCS technologies applied to these two section. In short term, the chemical absorption technology using amine as a absorbent could be the most effectively used. In middle or long term, pre-combustion technology equipped with ATR(Autothermal reforming), or MSR-$H_2$(Methane steam reformer with hydrogen separation membrane reactor) unit and oxyfuel combustion such as SOFC+GT(Solid oxide fuel cell-Gas turbine) process would be the promising technologies to reduce the CO$_2$ emissions in two areas. It is expected that these advanced CCS technologies can reduce the CO$_2$ avoidance cost to $US 8.5-43.5/tCO$_2$. Using the CCS technologies, if the CO$_2$ emissions from two sub-sections of energy sector could be reduced to even 10% of total emissions, the amount of 30 million metric tons of CO$_2$ could be mitigated.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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