비소를 제거하기 위한 경제적이고 친환경적인 생물흡착제 제조를 위해 폐 활성슬러지를 사용하여 생물흡착제로서의 적용성을 검토하였다. 생물흡착제로 사용된 폐 활성슬러지는 비소 흡착능 향상을 위해 각각 9시간과 24시간 메틸화(methylation) 되었고 흡착된 비소는 24시간 메틸화한 활성슬러지가 9시간보다 향상된 결과를 나타내었다. 24시간 메틸화한 활성슬러지의 비비소흡착량(specific As adsorption)은 0.06mmol As(V)/g biomass이고 용액의 pH가 비소에 미치는 영향은 생물흡착제로 사용된 활성슬러지가 메틸화된 후에도 지속되었다. 비소 제거에 대한 pH 영향은 5, 7, 9 세가지 경우에 대해서 조사되었고 이중 pH 5일때 비비소흡착량(specific As adsorption)이 pH 9인 경우보다 3배 큰 비흡착량을 나타내었다.
BACKGROUND: Biological iron redox transformation alters iron minerals, which may act as effective adsorbents for arsenate [As(V)] in the environments. In the viewpoint of alleviating arsenate, microbial Fe(III) reduction was sought under high concentration of As(V). In this study, Fe(III)-reducing bacteria were isolated from the wild plant rhizosphere soils collected at abandoned mine areas, which showed tolerance to high concentration of As(V), in pursuit of potential agents for As(V) bioremediation. METHODS AND RESULTS: Bacterial isolation was performed by a series of enrichment, transfer, and dilutions. Among the isolated strains, two strains (JSAR-1 and JSAR-3) with abilities of tolerance to 10 mM As(V) and Fe(III) reduction were selected. Phylogenetic analysis using 16S rRNA genesequences indicated the closest members of Pseudomonas stutzeri DSM 5190 and Paenibacillus selenii W126, respectively for JSAR-1 and JSAR-3. Ferric and ferrous iron concentrations were measured by ferrozine assay, and arsenic concentration was analyzed by ICP-AES, suggesting inability of As(V) reduction whereas ability of Fe(III) reduction. CONCLUSION: Fe(III)-reducing bacteria isolated from the enrichments with arsenate and ferric iron were found to be resistant to a high concentration of As(III) at 10 mM. We suppose that those kinds of microorganisms may suggest good application potentials for As(V) bioremediation, since the bacteria can transform Fe while surviving under As-contaminated environments. The isolated Fe(III)-reducing bacterial strains could contribute to transformations of iron minerals which may act as effective adsorbents for arsenate, and therefore contribute to As(V) immobilization
Although, microbial arsenic mobilization by dissimilatory arsenate-reducing bacteria (DARB) and the practical use to the removal technology of arsenic from contaminated soil are expected, most previous research mainly has been focused on the geochemical circulation of arsenic. Therefore, in this review we summarized the previously reported DARB to grasp the characteristic for bioremediation of arsenic. Evidence of microbial growth on arsenate is presented based on isolate analyses, after which a summary of the physiology of the following arsenate-respiring bacteria is provided: Chrysiogenes arsenatis strain BAL-$1^T$, Sulfurospirillum barnesii, Desulfotomaculum strain Ben-RB, Desulfotomaculum auripigmentum strains OREX-4, GFAJ-1, Bacillus sp., Desulfitobacterium hafniense DCB-$2^T$, strain SES-3, Citrobacter sp. (TSA-1 and NC-1), Sulfurospirillum arsenophilum sp. nov., Shewanella sp., Chrysiogenes arsenatis BAL-$1^T$, Deferribacter desulfuricans. Among the DARB, Citrobacter sp. NC-1 is superior to other dissimilatory arsenate-reducing bacteria with respect to arsenate reduction, particularly at high concentrations as high as 60 mM. A gram-negative anaerobic bacterium, Citrobacter sp. NC-1, which was isolated from arsenic contaminated soil, can grow on glucose as an electron donor and arsenate as an electron acceptor. Strain NC-1 rapidly reduced arsenate at 5 mM to arsenite with concomitant cell growth, indicating that arsenate can act as the terminal electron acceptor for anaerobic respiration (dissimilatory arsenate reduction). To characterize the reductase systems in strain NC-1, arsenate and nitrate reduction activities were investigated with washed-cell suspensions and crude cell extracts from cells grown on arsenate or nitrate. These reductase activities were induced individually by the two electron acceptors. Tungstate, which is a typical inhibitory antagonist of molybdenum containing dissimilatory reductases, strongly inhibited the reduction of arsenate and nitrate in anaerobic growth cultures. These results suggest that strain NC-1 catalyzes the reduction of arsenate and nitrate by distinct terminal reductases containing a molybdenum cofactor. This may be advantageous during bioremediation processes where both contaminants are present. Moreover, a brief explanation of arsenic extraction from a model soil artificially contaminated with As (V) using a novel DARB (Citrobacter sp. NC-1) is given in this article. We conclude with a discussion of the importance of microbial arsenate reduction in the environment. The successful application and use of DARB should facilitate the effective bioremediation of arsenic contaminated sites.
Mg-Al LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응특성을 규명하고 비소 제거제로서 활용가능성을 규명하기 위하여 비소의 흡착특성, 제거효율 및 제거기작에 대한 조사를 하였다. Mg-Al LDH는 소성(calcination)에 의한 탈수로 Mg oxide 형태를 나타내었고 비소를 흡착시킨 결과 반응 22시간 이후에 흡착평형에 도달하였으며 흡착량은 약 530 mmol/kg정도였다. 반응농도별 LDH의 등온흡착은 L-type의 흡착반응을 나타내었다. 소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다. 따라서 calcined Mg-Al LDH는 비교적 높은 비소 제거효율을 나타내므로 비소 제거제로서 사용 가능성이 매우 높은 것으로 판단된다.
In order to establish the design parameters of adsorption for arsenic compounds with hydrotalcite including chlorine ion, the basic properties of adsorption and desorption as well as the oxidation of As (III) were examined in batch tests. The maximum adsorption capacities of arsenite and arsenate were 6.2 mg-As(III)/g and 103 mg-As (V)/g, respectively. Although 80.4% of maximum desorption was shown in 20% NaOH solution, 5~10% of NaOH was recommended considering operating benefits, where the proper condition of the desorption was in the range of 73% to 80%. The most suitable desorption condition was in the combination of NaCl (10~20%) and NaOH (5~10%). Within 2 minutes, As (III) was easily oxidized to As (V) with 0.0001 N KMnO4, where the maximum oxidization ratio was shown to 98.9%.
LDH(Layered double hydroxide) 물질을 제조하고 이를 이용하여 비소를 흡착시키는 실험을 수행하였다. TEM을 이용하여 제조한 LDH 물질의 형상을 살펴본 결과 열처리를 거친 시료는 나노크기의 결정화된 구조를 가지고 있고 열처리를 거치지 않은 시료는 아직 결정화가 완전히 이루어지지 않았으며 크기도 마이크로 범위에서 나타났다. X선 회절분석 결과를 보면 이 같은 결과가 뚜렷이 나타났으며, 열처리를 거친 경우는 뚜렷한 결정화를 보이고 있었다. $N_2$ 흡착 및 탈착 결과를 통해 LDH가 mesoporous한 공극 형태를 가지고 있다는 것을 알 수 있었다. 비표면적은 열처리를 거친 시료가 열처리를 거치지 않은 시료보다 2배 이상 크게 나타났다. 흡착 등온 실험 결과에서도 두 시료는 비슷한 흡착량을 보이며 기존 철산화 물에 못지않은 흡착능을 나타내고 있다. 금번에 합성한 Mg Fe-LDH 물질을 이용하여 토양 및 지하수의 비소 제거 공정에 적용할 수 있음을 확인하였다.
First of all, Fe or/and Mn immobilized granular activated carbons (Fe-GAC, Mn-GAC, (Fe, Mn)-GAC) were synthesized and tested to remove arsenate (As(V)). The results in batch test indicated that Fe-GAC removed As(V) effectively, even though the surface area of Fe-GAC was reduced largely. Moreover, adsorption isotherm test indicated that the experimental data fit well with Langmuir model and the maximum adsorption capacity ($q_{max}$) of Fe-GAC for As(V) was $3.49mg\;g^{-1}$, which was higher than GAC ($2.24mg\;g^{-1}$). In column test, the simulated water, which consisted of As(V), Fe(III), Mn(II) and Ca(II) in tap water, was used. Fe-GAC column with 1 hr of pre-washing time treated As(V) effectively while GAC column removed Fe(III) better than Fe-GAC column. Moreover, the increasing pre-washing time from 1 to 9 hour in Fe-GAC column enhanced Fe(III) removal with little negative impact of As(V) removal. Mostly, the column filled with Fe-GAC and GAC (i.e. the mass ratio of Fe-GAC:GAC = 2:8) showed the higher treatability of both As(V) and Fe(III), even it operated with 1 hr pre-washing time.
합성된 레피도크로사이트(lepidocrocite)에 대한 비소의 흡착특성을 규명하기 위하여 체계적인 연구를 수행하였다. 본 연구에서 합성된 레피도크로사이트는 $94.8\;g/m^2$의 큰 비표면적을 가졌으며, 전위차 적정법(potentiometric titration)에 의해 측정된 영전하점(point of zero charge, PZC)은 6.57로 나타났는데, 레피도크로사이트의 비소에 대한 높은 제거능은 이러한 특성들에 기인한 것으로 판단된다. pH $2.0{\sim}12$ 범위에서 3가(아비산염 형태) 비소가 5가(비산염 형태) 비소보다 합성된 레피도크로사이트에 대한 흡착력이 크게 나타나서 3가 비소가 5가 비소보다 레피도크로사이트에 대한 친화력이 더 크다는 것을 알 수 있었다. 5가 비소의 흡착은 pH가 2.0에서 12까지 증가하면서 지속적으로 감소한 반면, 3가 비소는 pH가 8.0까지 증가할 때까지는 흡착도 증가하다가 그 이후의 높은 pH조건에서는 흡착이 급격히 감소하는 것으로 조사되었다. 이는 pH에 따라서 레피도크로사이트의 표면전하 특성과 두 비소 종의 존재형태가 변화하기 때문인 것으로 판단된다. 흡착 반응속도에 대한 실험 결과에 의하면, 두 비소 종 모두 4시간 이내에 빠르게 흡착이 완료되는 것으로 나타났는데, 이러한 결과는 레피도크로사이트에 의한 비소의 제거는 주로 흡착반응 이라는 것을 입증한다. 이와 더불어 본 연구결과는 power function과 elovich 모델이 레피도크로사이트에 대한 두 비소 화학종의 흡착반응속도를 모사하는데 가장 적합한 것으로 조사되었다.
토양과 지하수의 비소 오염은 최근 심각한 환경문제들 중 하나로 대두되고 있으며, 이러한 비소 오염은 다양한 자연적 또는 인위적 원인들로 인하여 발생할 수 있다. 지중에서 비소의 거동은 철, 망간, 알루미늄 등과 같은 여러 종류의 산화물 또는 수산화물들과 점토광물에 의하여 영향을 받고, 특히 이중에서 철 (산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 철 산화물의 일종인 자철석의 비소 흡착 특성을 연구하였다. 자철석이 비소의 화학종(5가와 3가 비소)에 따라서 어떠한 흡착 특성을 나타내는가 알아보기 위하여 비소 흡착에 주요하게 영향을 줄 수 있는 자철석의 물리화학적 특성들을 측정하고, 평형론적 실험과 반응속도론적 실험을 병행하여 수행하였다. 비소 흡착제로 사용하기 위하여 실험실에서 합성한 자철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)과 비표면적은 각각 6.56과 $16.6\;g/m^2$로 다른 철 (산)수산화물들에 비해 상대적으로 낮은 간들을 나타냈다. 두 비소 화학종과 자철석의 평형실험 결과, 3가 비소가 5가 비소보다 더 많이 흡착되는 것으로 조사되어, 3가 비소가 흡착제로 사용된 자철석과 더 높은 친화력을 가지는 것으로 나타났다. 3가 비소는 pH 7에서, 5가 비소는 pH 2에서 흡착량이 가장 높았으며, 5가 비소의 경우 pH가 증가함에 따라 자철석의 표면과 전기적 반발력으로 인해 그 흡착량이 감소하는 것으로 나타났다. 이는 pH에 따른 자철석의 표면전하의 변화와 비소의 화학적 형태 등이 비소를 제어하는데 있어서 중요한 인자로 고려되어야 한다는 것을 지시한다. 시간에 따른 흡착 반응연구에서는 5가 비소가 3가 비소보다 더 빠르게 흡착됨을 알 수 있었으나, 비소의 화학적 존재형태에 관계없이 모두 4시간 이내에 평형 흡착에 도달하였다. 또한, 반응속도 실험결과를 지금까지 제안된 다양한 반응속도 모델들과 비교하였을 때, power function과 elovich 모델이 본 연구에서 사용된 자철석과 비소의 흡착을 가장 잘 모사하는 것으로 나타났다.
Experiments for As(V) removal using synthesized $Ca{\cdot}Al$-monosulfate was performed from the water contaminated with arsenate. Monosulfate is known as LDHs (Layered Double Hydroxides) which is one of the anionic clay minerals. Monosulfate was synthesized mixing $C_3A$ (tricalcium aluminate), gypsum (calcium sulfate), and water with an intercalation method. The product form the synthesis was characterized by FE-SEM, WDXRF, PXRD, and FT-IR. Experiments with different doses of monosulfate were carried out for kinetic. As a result of experiment, the concentration of As(V) was reduced from 0.67 mM to 0.19 mM (0.67mM of monosulfate) and 0.178 mM (1.34 mM of monosulfate). The concentration of sulfate was increased with As(V) decrease. The result of PXRD showed that the d-spacing of inter layer ($d_{003}$ peak) was shifted from 8.927 ${\AA}$ to 8.095 ${\AA}$ because the sulfate in the inter layer of monosulfate was exchanged arsenate with water molecules bonded. From the FT-IR results, a new single band (800 cm-1) was observed after the reaction of monosulfate and As(V). The arsenic removal can be regarded as anion exchange mechanism that is one of the characteristics of LDHs from the results of PXRD and FT-IR analysis.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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