The development of an organic-based aqueous redox flow battery (RFB) using quinone as an electroactive material has attracted great attention recently. This is because this battery is inexpensive, produces high energy density, and is environment friendly in stationary electrical energy storage applications. Herein, we investigate the redox potentials and solubilities of indole-5,6-quinone and indole-4,7-quinone derivatives in terms of the substituent effects of functional groups using theoretical calculations. Our results indicate that full-site substituted derivatives of indolequinone are more useful as active materials compared to single-site substituted derivatives. In particular, our calculations reveal that the substitution of $-PO_3H_2$ and $-SO_3H$ functional groups with multiple polar bonds is very effective in increasing the activity of the aqueous RFB. As a strategy to overcome the limitation that the aqueous solubility is intrinsically low because they are organic molecules, we suggest the substitution of functional groups with multiple polar bonds to the backbones of active organic materials. Among 180 indolequinone derivatives, 17 candidates that meet the redox potential standards ($${\leq_-}0.2V$$ or $${\geq_-}0.9V$$) and eight candidates with solubility exceeding 2 mol/L are identified. Three indolequinone derivatives that satisfy both conditions are finally presented as promising electroactive candidates for an aqueous RFB.
Membrane characterization methods for aqueous redox flow batteries aqueous RFBs were modified for non-aqueous RFBs. The modified characterization methods, such as ion exchange capacity, transport number, permeability and single cell test, were carried out to evaluate commercial membranes in non-aqueous electrolyte. It was found that columbic efficiency and energy efficiency in a single cell test were dependent on the ion selectivity of commercial anion exchange membranes. Neosepta AHA anion exchange membrane showed the anion transport number of 0.81, which is a relatively low ion selectivity in non-aqueous electrolyte, however, exhibited 92% of coulombic efficiency and 86% of energy efficiency in a single cell test. It was also found that a porous membrane without ion selectivity is suitable for a non-aqueous redox flow battery at a high current density.
The cation exchange membrane using the block co-polymer of polysulfone and polyphenylenesulfidesulfone was prepared for a separator of all-vanadium redox flow battery. The membrane property of the prepared cation exchange membrane was measured. The thermal stability of the prepared cation exchange analyzed by TG showed a more stable than that of Nafion117. The lowest measured membrane resistance, equilibrated in 1mol/L $H_2SO_4$ aqueous solution, $0.96{\cdot}cm^2$ at 3 cc of CSA (chlorosulfuricacid) which was introduction agent of ion exchange group. Electrochemical property of all-vanadium redox flow battery using the prepared cation exchange membrane was measured. Electromotive force in 100% of state of charge was 1.4 V which was that of all-vanadium redox flow battery, and cell resistance in charge and discharge at each state of charge had a low value compared with that of all-vanadium redox flow battery using Nafion117.
Mahmoud, Safe ELdeen M.E.;Youssef, Yehia M.;Hassan, I.;Nosier, Shaaban A.
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.8
no.3
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pp.236-243
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2017
A fixed-bed zinc/nickel redox flow battery (RFB) is designed and developed. The proposed cell has been established in the form of a fixed bed RFB. The zinc electrode is immersed in an aqueous NaOH solution (anolyte solution) and the nickel electrode is immersed in the catholyte solution which is a mixture of potassium ferrocyanide, potassium ferricyanide and sodium hydroxide as the supporting electrolyte. In the present work, the electrode area has been maximized to $1500cm^2$ to enforce an increase in the energy efficiency up to 77.02% at a current density $0.06mA/cm^2$ using a flow rate $35cm^3/s$, a concentration of the anolyte solution is $1.5mol\;L^{-1}$ NaOH and the catholyte solution is $1.5mol\;L^{-1}$ NaOH as a supporting electrolyte mixed with $0.2mol\;L^{-1}$ equimolar of potassium ferrocyanide and potassium ferricyanide. The outlined results from this study are described on the basis of battery performance with respect to the current density, velocity in different electrolytes conditions, energy efficiency, voltage efficiency and power of the battery.
Herein we present a tested aqueous based redox flow battery (RFB) that employs phosphomolybdic acid and ferrocyanide as the negative and positive active species in an aqueous sodium hydroxide solution. The different concentrations of NaOH solution, such as 1.0, 1.2, 1.4, 1.5, and 1.6 M, were prepared for checking the electrochemical properties and stability. The NaOH concentration as a supporting electrolyte in the negative species appears to play an important role in the electrochemical properties of phosphomolybdic acid. Moreover, the optimum value of the concentration is necessary for the best performance. The resistance of the electrolyte decreased with increasing the concentration up to 1.5 M and then increased to 1.6 M. Hence, the decrease in electrolyte resistance appears to greatly influence the energy efficiency, which is improved by increasing the concentration of NaOH. In addition, the 1.5 M NaOH solution appears to be the concentration required for optimum performance.
Kim, Joeng-Geun;Kim, Jae-Chul;Ryu, Cheol-Hwi;Hwang, Gab-Jin
Membrane Journal
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v.21
no.2
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pp.141-147
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2011
The cation exchange membrane using TPA (tungstophosphoric acid) and the block co-polymer of polysulfone and polyphenylenesulfidesulfone was prepared for a separator of all-vanadium redox flow battery. The membrane resistance of the prepared cation exchange membrane in 1mol/L $H_2SO_4$ aqueous solution was measured. The membrane resistance of the prepared Psf-PPSS and Psf-TPA-PPSS cation exchange membrane was about $0.94{\Omega}{\cdot}cm^2$. Electrochemical property of all-vanadium redox flow battery using the prepared cation exchange membrane was measured. The measured charge-discharge cell resistance of V-RFB at 4 A decreased in the order; Nafion117 < Psf-TPA-PPSS < Psf-PPSS. The durability of membrane was earried out by soaking it in $VO_2{^+}$ solution and evaluated by measuring the charge-discharge cell resistance of V-RFB with an increase of soaking time. The prepared Psf-PPSS cation exchange membrane had high durability and Psf-TPA-PPSS cation exchange membrane had almost same durability compared with Nafion117.
In this study, the effect of additives on the performance of aqueous organic redox flow battery (AORFB) using quinoxaline and ferrocyanide as active materials in alkaline supporting electrolyte is investigated. Quinoxaline shows the lowest redox potential (-0.97 V) in KOH supporting electrolyte, while when quinoxaline and ferrocyanide are used as the target active materials, the cell voltage of this redox combination is 1.3 V. When the single cell tests of AORFBs using 0.1 M active materials in 1 M KCl supporting electrolyte and Nafion 117 membrane are implemented, it does not work properly because of the side reaction of quinoxaline. To reduce or prevent the side reaction of quinoxaline, the two types of additives are considered. They are the potassium sulfate as electrophile additive and potassium iodide as nucleophilie additive. Of them, when the single cell tests of AORFBs using potassium iodide as additive dissolved in quinoxaline solution are performed, the capacity loss rate is reduced to $0.21Ah{\cdot}L^{-1}per\;cycle$ and it is better than that of the single cell test of AORFB operated without additive ($0.29Ah{\cdot}L^{-1}per\;cycle$).
In this study, methylene blue which is one of dye materials was introduced as active material for aqueous redox flow battery. The redox potential of methylene blue was shifted to negative direction as pH increased. The full-cell performance was evaluated by using methylene blue as the negative active material and vanadium as the positive active material with acid supporting electrolytes. The cell voltage of methylene $blue/V^{4+}$ is very low (0.45 V). In addition, the maximum solubility of methylene blue in water is only 0.12 M. Therefore, the cell test was performed with very low concentration (0.0015 M methylene blue, $0.15M\;V^{4+}$) at first time. Cut-off voltage range was 0 to 0.8 V and $1mA{\cdot}cm^{-2}$ current density was adopted during cycling. As a result, current efficiency (CE) was 99.67%, voltage efficiency (VE), 88.83% and energy efficiency (EE) was 85.87% and discharge capacity was ($0.0500Ah{\cdot}L^{-1}$) at 4 cycle. In addition, the cell test was performed with increased concentration (0.1 M methylene blue, $0.15M\;V^{4+}$) with $10mA{\cdot}cm^{-2}$ current density, leading to higher discharge capacity ($3.8122Ah{\cdot}L^{-1}$) with similar efficiency (CE=99%, VE=85%, EE=85% at 4 cycle).
In order to understand the counter anionic effects in a non-aqueous vanadium redox flow battery (VRFB), we synthesized four types of electrolyte salts (1-ethyltriethamine tertafluoroborate, [E-TEDA]+[BF4]−, 1-ethyltriethamine hexafluorophosphate, [E-TEDA]+[PF6]−, 1-butyltriethylamine tertafluoroborate, [B-TEDA]+[BF4]−, and 1-buthyltriethamine hexafluorophosphate [B-TEDA]+[PF6]−) by counter anion exchange reaction after the SN2 reaction. We confirmed the successful synthesis of the electrolyte salts [E-TEDA]+[Br]− and [B-TEDA]+[Br]− via 1H-NMR spectroscopy and GC-mass analysis before the counter anion exchange reaction. The electric potential of the vanadium acetylacetonate, V(acac)3, as an energy storage chemical was shown to be 2.2 V in the acetonitrile solvent with each of the [E-TEDA]+[BF4]−, [E-TEDA]+[PF6]−, [B-TEDA]+[BF4]−, and [B-TEDA]+[PF6]− electrolyte salts. In a non-aqueous VRFB with a commercial Neosepta AFN membrane, the maximum voltages reached 1.0 V and 1.5 V under a fixed current value of 0.1 mA in acetonitrile with the [E-TEDA]+[BF4]− and [E-TEDA]+[PF6]− electrolyte salts, respectively. The maximum voltage was 0.8 V and 1.1 V under a fixed current value of 0.1 mA in acetonitrile with the [B-TEDA]+[BF4]− and [B-TEDA]+[PF6]− electrolyte salts, respectively. From these results, we concluded that in the non-aqueous VRFB more of the [PF6]− counter anion than the [BF4]− counter anion was transported onto the commercial Neosepta AFN anion exchange membrane.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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