최근에 알칼리막연료전지의 막전극접합체에서 이오노머에 의한 촉매 피독에 대한 연구 결과들이 보고되고 있다. 본 연구에서는 이를 해결하기 위해서 전극 제조 시에 사용되는 유기용매의 성분을 조절하여 막전극접합체의 성능을 향상시키고자 하였다. Fuma-Tech사의 상용 이오노머를 사용하여 N-Methyl-2-pyrrolidone (NMP)와 Ethylene glycol (EG)를 이용한 4가지의 혼합용매를 제조하였다. 혼합용액을 이용하여 제조된 캐소드 전극은 NMP기반의 상용 이오노머에 비해서 약 36%의 향상된 분극성능을 나타내었다. 이것은 용매의 종류에 따른 이오노머의 분산성 차이에 따른 결과로 추측되며 비균일성 분포의 이오노머가 전극의 성능을 향상시키는 것으로 관찰되었다. 이에 관한 원인분석을 위해서 막전극 접합체의 고주파 저항, 내부저항 보정 분극곡선, Tafel 기울기, Mass activity 및 임피던스 분광법을 사용하여 특성 분석을 실시하였다. 이오노머의 비용매의 비율 증가에 따라서 캐소드 전극 성능이 개선되는 것을 확인하였고, 이것은 이오노머의 입도 분포에 따라서 촉매의 피독이 감소되는 결과로 판단된다.
화석연료의 무분별한 사용에 따라 이산화탄소 배출 등 환경오염의 문제가 대두되면서, 전 세계적으로 신 재생에너지 및 친환경 에너지에 많은 연구가 이루어지고 있다. 연료전지는 전기에너지를 발생시키며 부산물로써 물만을 생성하는 친환경 에너지 발전 장치이다. 특히, 음이온 교환막을 이용한 알칼리 연료전지(Anion Exchange Membrane Alkaline Fuel Cell, AEMAFC)는 수소이온 교환막을 이용한 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC)에 비해 보다 높은 촉매의 활성으로 인해 저가의 금속 촉매의 사용이 가능하다는 장점이 있다. 이러한 AEMAFC에서 요구되는 AEM의 특성으로는 연료전지가 작동하는 높은 pH 조건에서 높은 이온전도도 뿐만 아니라 화학적 안정성이다. 본 연구에서는 화학적 안정성을 극대화 시키기 위하여 poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene oxide) 고분자에 spacer-type의 전도기를 도입함과 동시에 가교법을 이용하여 높은 이온전도도($80^{\circ}C$, $67.9mScm^{-1}$)와 기계적 성질(영률 : 0.53 GPa) 뿐만 아니라 높은 pH 조건에서 화학적 안정성($80^{\circ}C$, 1000 h, 6.8% loss of IEC)을 갖는 AEMAFC용 고분자 전해질 막으로써의 가능성을 제시하였다.
알칼리막 연료전지에 사용되는 음이온 교환막은 OH-을 전달하는 역할을 하며 연료전지의 성능에 많은 영향을 미친다. 따라서 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 중요하다. 그러나 OH-은 대기 중의 CO2에 의해 중탄산염 형태로 쉽게 피독되어 전해질막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 어렵다. 본 연구에서는 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하기 위하여 전기화학적 이온교환 처리법을 검증하였다. 또한 CO2에 노출된 전해질막의 거동을 OH- 전도도 변화를 통하여 확인하였다. 상용 음이온 교환 막인 Fumatech사의 FAA-3-50과 Orion Polymer사의 Orion TM1와 함께 본 연구 그룹에서 개발한 QPP-6F를 사용하여 정확한 OH- 전도도 측정 및 CO2 피독 효과에 대해서 분석하였다.
This study reports the fabrication of anion exchange membranes (AEMs) containing two kinds of functional groups: i) trimethylphosphite (TMP) and ii) trimethylamine (TMA). We carried out the synthesis of polymers to enhance thermal stability and ion conductivity. The alternative polymer was prepared using 2,2-bis(4-hydroxy-3-methylphenyl)propane and decafluorobiphenyl. The membrane was fabricated by solution casting method. The thermal stability of membranes was examined by TGA. The physiochemical properties of membranes were also investigated in terms of water uptake, swelling ratio, ion exchange capacity, and ion conductivity. The hydroxide ion conductivity of the membranes reached about 20.2 mS/cm for quaternary ammonium poly(arylene ether) (QA-PAE) containing TMA moiety and 5.1 mS/cm for quaternary phosphonium PAE (QP-PAE) containing TMP moiety at $90^{\circ}C$.
Anion exchange polymer electrolyte pore-filling membranes consisting of the whole hydrocarbon materials were prepared by photo polymerization with various quaternary ammonium cationic monomers and characterized on the properties for applying to solid alkali fuel cell (SAFC). Hydrocarbon porous substrates such as polyethylene were used for the preparation of the pore-filling membranes. The hydroxyl ion conductivity of the polymer electrolyte membranes prepared in this research was dependent on the composition ratio of an electrolyte monomer and crosslinking agents used for polymerization. Furthermore, these pore-filling membranes have commonly excellent properties such as smaller dimensional affects when swollen in solvents, higher mechanical strength, lower fuel crossover through the membranes, and easier preparation process than those of traditional cast membranes.
In this study, anion exchange membranes were prepared by synthesizing the main chain into a poly(arylene ether) (PAE) structure, and the structures capable of improving the physical and chemical stability of the membrane by introducing a heterocyclic quaternary ammonium functional groups were studied. The chemical structure and thermal properties of the prepared polymer were confirmed by 1H-NMR, FT-IR, TGA, and DSC, and surface analysis was performed through AFM measurement. Additionally, dimensional stability and chemical properties was studied by measuring water uptake and swelling ratio, IEC and ionic conductivity. At 90℃, the quaternized poly(arylene ether) (QPAE)/1-methylpiperidine (MP) membrane exhibited the highest ionic conductivity of 27.2 mS cm-1, while the QPAE/1-methylimidazole (MI) membrane and QPAE/1-methylmorpholine (MM) membrane exhibited values of 14.5 mS cm-1 and 11.5 mS cm-1, respectively. In addition, the prepared anion exchange membrane exhibited high chemical stability in alkaline solution.
Lim, Ahyoun;Cho, Min Kyung;Lee, So Young;Kim, Hyoung-Juhn;Yoo, Sung Jong;Sung, Yung-Eun;Jang, Jong Hyun;Park, Hyun S.
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제8권4호
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pp.265-273
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2017
Solid-state alkaline water electrolysis is a promising method for producing hydrogen using renewable energy sources such as wind and solar power. Despite active investigations of component development for anion exchange membrane water electrolysis (AEMWE), understanding of the device performance remains insufficient for the commercialization of AEMWE. The study of assembled AEMWE devices is essential to validate the activity and stability of developed catalysts and electrolyte membranes, as well as the dependence of the performance on the device operating conditions. Herein, we review the development of catalysts and membranes reported by different AEMWE companies such as ACTA S.p.A. and Proton OnSite and device operating conditions that significantly affect the AEMWE performance. For example, $CuCoO_x$ and $LiCoO_2$ have been studied as oxygen evolution catalysts by Acta S.p.A and Proton OnSite, respectively. Anion exchange membranes based on polyethylene and polysulfone are also investigated for use as electrolyte membranes in AEMWE devices. In addition, operation factors, including temperature, electrolyte concentration and acidity, and solution feed methods, are reviewed in terms of their influence on the AEMWE performance. The reaction rate of water splitting generally increases with increase in operating temperature because of the facilitated kinetics and higher ion conductivity. The effect of solution feeding configuration on the AEMWE performance is explained, with a brief discussion on current AEMWE performance and device durability.
기존 고분자전해질연료전지(PEMFC)의 단점을 극복하기 위해 고체전해질 알카라인연료전지(SAMFC)가 근래에 많이 연구되고 있다. 본 논문에서는 술폰화 폴리벤지이미다졸(PBI) 유도체를 이용하여 SAMFC용 막을 제조하였다. 술폰화 폴리벤지이미다졸 유도체는 KOH에 의해 쉽게 도핑되고 도핑된 막은 높은 $OH^-$의 전도도와 기계적 강도를 보였다. 특히 sPBI-co-PBI (술폰화 PBI : 비술폰화 PBI = 75 : 25)의 경우, $90^{\circ}C$ 100% 상대습도 하에서 $2.98{\times}10^{-2}\;S/cm$의 높은 $OH^-$의 전도도를 보였다.
Metal-N-C (MNC) catalysts have been anticipated as promising candidates for oxygen reduction reaction (ORR) to achieve low-cost polymer electrolyte membrane fuel cells. The structure of the M-Nx moiety enabled a high catalytic activity that was not observed in previously reported transition metal nanoparticle-based catalysts. Despite progress in non-precious metal catalysts, the low density of active sites of MNCs, which resulted in lower single-cell performance than Pt/C, needs to be resolved for practical application. This review focused on the recent studies and methodologies aimed to overcome these limitations and develop an inexpensive catalyst with excellent activity and durability in an alkaline environment. It included the possibility of non-precious metals as active materials for ORR catalysts, starting from Co phthalocyanine as ORR catalyst and the development of methodologies (e.g., metal-coordinated N-containing polymers, metal-organic frameworks) to form active sites, M-Nx moieties. Thereafter, the motivation, procedures, and progress of the latest research on the design of catalyst morphology for improved mass transport ability and active site engineering that allowed the promoted ORR kinetics were discussed.
본 연구에서는 낮은 막 저항과 높은 수산화 이온 전도성을 가지는 세공 충진 이온교환막 제조법으로 연구하였다. 알칼리 내구성을 향상하기 위해 폴리 테트라 플로오 에틸렌 소재인 다공성 지지체를 사용하였고 세공에는 단량체 2-(dimethylamino)ethyl methacrylate (DMAEMA), vinylbenzyl chloride (VBC)를 이용하여 copolymer를 제조했다. 가교제는 divinylbenzene (DVB)를 사용하였고 가교제 함량별로 이온교환막을 제조하여 DMAEMA-DVB와 VBC-DMAEMA-DVB copolymer에서 가교제 함량이 미치는 영향에 관해 연구하였다. 그 결과, PTFE 소재 지지체를 이용하여 화학적 안정성이 향상했고 저압 UV 램프를 사용하여 낮은 온도에서 빠른 광중합이 가능하여 생산성을 높일 수 있는 장점이 있다. 음이온교환 막 연료전지에 요구되는 이온교환막의 물리적 및 화학적 안정성을 확인하기 위해서 인장강도와 내알칼리성 테스트를 진행하였다. 그 결과, 가교도가 증가할수록 인장강도 대략 40 MPa가 증가하였고, 최종적으로 이온전도도와 내알칼리성 테스트를 통해 가교제 함량이 증가할수록 알칼리 안정성이 증가하는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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