일반적으로 알콜계 물질은 가스 하이드레이트 형성에 저해제로 사용된다고 알려져 있으나, 최근의 연구를 통해 2-propanol이 일부 조건에서 촉진효과가 나타난다고 보고되고 있다. 본 연구에서는 알콜계 물질인 1-propanol과 2-propanol의 가스 하이드레이트 격자내로의 포집여부와 그로 인한 촉진 혹은 저해 작용 그리고 구조적 특성에 대해 알아보았다. $CO_2$와 $CH_4$ 기체에 대하여 1-propanol 혹은 2-propanol을 첨가하여 형성된 혼합 하이드레이트의 3상평형 기상(V)-물(Lw)-하이드레이트(H))을 측정하였다. 그 결과 $CO_2$의 경우 1-propanol과 2-propanol이 저해 작용을 함을 확인하였으며 농도가 높을수록 저해작용이 커짐을 알 수 있었다. 반면, $CH_4$의 경우 1-propanol에서는 저해 및 촉진효과가 거의 나타나지 않았지만, 2-propanol에서는 촉진효과가 나타났으며 5.6 mol%에서 촉진효과가 가장 크게 나타났다. 혼합 하이드레이트의 구조규명 및 동공 점유 분석을 위해 $^{13}C$ NMR과 XRD분석을 하였으며, 그 결과 2-propanol과 1-propanol을 포함하는 혼합 하이드레이트는 구조 II를 형성하며, 2-propanol과 1-propanol은 큰 동공에 포집되고, 기체는 작은 동공에 포집됨을 확인할 수 있었다. 본 연구의 결과는 알콜계 물질을 첨가제로 사용하는 가스 하이드레이트 공정에서 매우 유용한 기초자료가 될 것으로 사료된다.
본 연구에서는 알콜계 물질인 1-propanol과 2-propanol이 가스 하이드레이트 형성과정에서 격자내로 포집됨과 열역학적 촉진제로서 작용함을 알아보기 위해 $CH_4$ (또는 $CO_2$) + 1-propanol (또는 2-propanol) + 물계의 가스 하이드레이트 3상 평형 (하이드레이트(H) - 물(Lw) - 기상(V))을 측정하였으며, $^{13}C$ NMR 분석을 하였다. 1.0, 5.6, 10 mol%의 농도 1-propanol (또는 2-propanol) 용액을 가스 하이드레이트 계에 첨가하여 3상 평형을 측정한 결과, $CH_4$ 하이드레이트의 경우 전반적으로 촉진현상을 보였으며 5.6 mol%에서 가장 큰 촉진효과가 나타났다. 하지만 $CO_2$ 하이드레이트의 경우 순수 $CO_2$ 하이드레이트에 비해 저해효과가 나타났으며 농도가 높아질수록 저해현상은 커짐을 확인할 수 있었다. $^{13}C$ NMR을 통한 동공점유 특성과 하이드레이트 구조 분석 결과 $CH_4$ + 1-propanol (또는 2-propanol)은 구조-II를 형성하며 1-propanol (또는 2-propanol)이 동공에 포집되어 있음을 확인할 수 있었다. 이상의 결과로부터 알콜계 물질이 단순히 저해제로만 작용하지 않고 가스 하이드레이트 형성에 참여하는 촉진제로 작용할 수 있다는 사실을 알 수 있었다.
Viscosity data were measured at 298.15 K and 308.15 K for formamide + 1-propanol, 2-propanol, 1-butanol, 2-methyl-1-propanol or 2-methyl-2-propanol mixtures. For an equimolar mixture, deviation in viscosity follows the sequence: 2-methyl-2-propanol >2-methyl-1-propanol>1-butanol>2-propanol>1-propanol. The viscosity data were further analyzed in terms of graph theory. Free energy of activation was also calculated from experimental viscosity data along with previously reported excess volume data. The deviation in viscosity and free energy of activation were fitted to Redlich-Kister polynomial equation. The viscosity data were also correlated by correlations like Grunberg-Nissan, Tamura-Kurata, HindMcLaughlin-Ubbelohde, and Katti-Chaudhari relation. Various adjustable parameters, $G_{12}$, $T_{12}$, $H_{12}$, and $W_{vis}/RT$, of various correlations were used to predict viscosity deviation of binary mixtures. Positive value of $G_{12}$ indicates strong interaction in the studied systems. Grunberg-Nissan relation has lowest deviation among the four correlations for formamide + 1-propanol or 2-propanol mixtures; and for mixtures of formamide with 1-butanol or 2-methyl-1-propanol, TamuraKurata has lowest deviation. Grunberg-Nissan gives lowest deviation for formamide + 2-methyl-2-propanol mixtures.
인화점은 가연성 액체 용액을 안전하게 취급하기 위한 중요한 성질 중 하나이다. 본 논문에서는 Seta flash 밀폐식 장치를 이용하여 이성분계 용액인 water+1-propanol과 water+2-propanol계의 인화점을 측정하였다. 회귀 분석법을 이용하여 인화점을 계산하였다. 또한 라울의 법칙을 이용하여 인화점을 계산하였고, van Laar 식의 이성분계 파라미터를 최적화시키는 방법을 통해 인화점을 예측하였다. 각 인화점 계산 결과와 측정 결과를 비교하였다. 그 결과, 회귀 분석법에 의한 인화점 계산치가 가장 측정치를 잘 모사하였다.
인화점의 정보를 확보하는 것은 화재 및 폭발의 예방을 위해 대단히 중요하다. 본 연구에서는 2-propanol+acetic acid 계와 2-propanol+n-propionic acid 계의 하부 인화점을 클리브랜드 개방식 장치를 이용하여 측정하였다. 실험값은 Raoult의 법칙, Wilson 식과 NRTL 식에 의해 계산된 값과 비교하였다. 그 결과, Wilson 식과 NRTL 식에 의한 예측값이 Raoult의 법칙에 의한 예측값 보다 실험값에 더욱 근접하였다. 또한, NRTL 식의 실험값에 대한 모사성이 Wilson 식의 그것 보다 우수하였다.
화재 및 폭발 방호를 위해서 문헌에서의 최소자연발화온도 값을 사용하는 것이 일반적이다. 본 연구에서, n-Propanol+n-Octane 계의 최소자연발화온도는 ASTM E659 장치를 이용하여 발화지연시간으로부터 측정하였다. 2성분계를 구성하는 n-Propanol과 n-Octane의 측정된 최소자연발화온도는 각 각 $435^{\circ}C$와 $218^{\circ}C$ 였다. 그리고 두 개의 2성분계에서 측정된 발화지연시간은 제시된 식에 의한 예측된 발화지연시간과 적은 평균절대오차에서 일치하였다.
The gaseous carbon dioxide has been irradiated with Co-60 gamma-radiation in the presence and absence of various alcohols, and the radiolysis products analyzed by gas chromatography. Experimental results indicate that no detectable amount of carbon monoxide is formed when pure carbon dioxide is irradiated. By adding small quantities of alcohols to carbon dioxide, however, considerable amount of carbon monoxide, ketones, alcohols and other organic products have been detected. By adding 0.1% of methanol, ethanol, 1-propanol, 2-propanol, 1-butanol, 2-methyl-l-propanol, 2-butanol, and 2-methyl-2-propanol, G(CO) values obtained are 4.4, 4.5, 5.2, 4.4, 5.2, 5.0, 4.7 and 4.1, respectively. These high yields of carbon monoxide suggest that the oxidation reactions of carbon monoxide may be suppressed by scavenging oxygen atom with the alcohols. The main radiolytic decomposition reactions of the alcohols present in small quantity in carbon dioxide may be supposed to be the reactions with the oxygen atom produced by the radiolysis of carbon dioxide. The decomposition reactions seems to follow pseudo-first order kinetics with respect to the alcohols. The decomposition rate measured with 2-propanol is the fastest and that with 2-methyl-2-propanol the slowest. The mechanisms of the radiolytic decomposition reactions of the alcohols present in carbon dioxide are discussed on the basis of the experimental results of the present study.
Chemical heat pump is one of the energy conversion technologies, which enables to use waste heat as a source of high grade heat. In 2-propanol/acetone system, the dehydrogenation of 2-propanol is an endothermic(heat absorption) reaction, and can be used to generate hydrogen because 2-propanol can be converted to acetone and hydrogen at low temperature(about $8^{\circ}C$) using catalyst. For the dehydrogenation of 2-propanol 5% Ru catalyst based on activated carbon is the best one at the reaction temparature of $83^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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