본 연구에서는 여러 가지 점토광물의 흡착에 의한 $Al^{3+}$, $Cu^{2+}$, $Mn^{2+}$, $Pb^{2+}$ 및 $Zn^{2+}$와 같은 중금속 제거특성을 고찰하였다. 흡착제로는 원료 벤토나이트와 본 연구과정에서 제조한 칼슘 및 나트륨형 벤토나이트, 몬모릴로나이트계 광물인 KSF와 K10을 사용하였다. 이들 다섯 가지 점토광물의 조성은 XRF를 이용하여 분석하였으며 중금속의 농도는 ICP를 이용하여 측정하였다. 또한 각 점토광물의 양이온교환능력과 전하량을 측정하여 비교하였다. 실험결과, 흡착평형은 약 $1{\sim}2$시간 후에 도달하였다. $Na^+$ 치환형 벤토나이트는 $Mn^{2+}$을 제외한 모든 중금속에 대하여 최고 98% 이상의 높은 흡착효율을 나타내었으며 $Mn^{2+}$에 대해서는 최고 66%의 흡착효율을 보였다. KSF는 pH가 증가함에 따라 $Al^{3+}$이 용출되는 것으로 나타났지만 $Pb^{2+}$과 $Zn^{2+}$은 산성을 띠고 있는 KSF에 의하여 각각 최고 88%와 59%의 흡착효율을 나타냄으로써 수소이온농도에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 전반적으로 중금속의 초기 농도가 증가함에 따라 흡착효율은 감소하고 흡착능(흡착용량)은 증가하는 경향을 나타내었다. $Na^+$ 치환형 벤토나이트의 중금속 흡착능은 농도에 따라 $1.3{\sim}19$ mg/g 정도의 값을 나타내었다. 흡착제 1 g당 각 중금속들의 흡착량은 $Na^+$ 치환형 벤토나이트$\gg$원료 벤토나이트$\approx$K10>$Ca^{2+}$ 치환형 벤토나이트$\gg$KSF의 순서로 나타났다. 프런들리히 흡착등온선으로부터 K와 1/n값을 계산한 결과, $Na^+$ 치환형 벤토나이트의 K값이 모든 중금속에 대하여 가장 크게 나타났으며 1/n은 $0.2{\sim}0.39$ 범위로 나타나 중금속 흡착에 가장 적합한 점토광물임을 알 수 있었다. 또한 흡착능은 Al>Cu>Pb>Zn>Mn 순으로 나타났다.
합성된 슈베르트마나이트를 대상으로 $AsO_4,\;SeO_3,\;CrO_4$ 세 종류의 산화음이온에 대한 흡착실험 및 흡착된 시료에 대하여 열분석을 실시하였다. 흡착 실험 결과 대체로 두 종류의 흡착 특성을 보이며 $AsO_4$와 $SeO_3$의 경우 약 1 mM의 농도까지 대부분의 용액 내 이온들이 100% 흡착된 것으로 나타났으나 그 이상의 농도에서는 흡착이 더 이상 뚜렷하게 증가되지 않는 것을 보여준다. 이는 기존의 $AsO_4$의 흡착 연구 결과에서처럼 $AsO_4$가 슈베르트마나이트 구조 내의 $SO_4$를 치환하기 때문으로 생각되며 $SeO_3$ 역시 $SO_4$를 1 : 1로 치환하기 때문으로 해석된다. 그러나 $CrO_4$의 경우 전 농도 구간에서 다른 산화음이온에 비하여 흡착이 훨씬 적게 일어났다. 열분석은 0.1 mM과 1.25 mM 농도에서 흡착된 시료에 대하여 각각 실시되었다. $AsO_4$로 흡착된 시료의 경우 $AsO_4$가 $SO_4$를 치환하고 있기 때문에 순수한 슈베르트마나이트에서 특징적으로 나타나는 약 $600^{\circ}C$에서의 질량 감소가 훨씬 적으며 약 $1,000^{\circ}C$ 이상에서 $AsO_4$의 분해에 의하여 추가적인 질량감소를 보인다. $SeO_3$로 흡착된 시료의 경우 $SO_4$에 비하여 약간 낮은 온도에서 질량감소가 일어나 좀 더 넓은 온도범위에서 질량감소를 보였다. 이 역시 $SeO_3$의 분해가 $SO_4$ 보다 약간 낮은 온도에서 일어나기 때문으로 사료된다. 그러나 $CrO_4$로 흡착된 시료는 $SO_4$에 의한 질량감소가 역시 적게 나타나나 $CrO_4$가 다른 산화음이온과 같이 고온에서 분해되지 않아 추가적인 질량감소를 보이지 않으며 이를 통하여 $CrO_4$ 역시 $SO_4$를 치환하고 있는 것으로 판단된다. 흡착실험 결과와 종합하여 볼 때 $CrO_4$ 역시 $SO_4$를 치환하며 흡착을 하나 다른 두 산화음이온에 비하여 $SO_4$와의 친화도, 광물 구조 내의 불안정성 등의 원인에 의하여 완전한 1 : 1 치환이 일어나지 않는 것으로 판단된다.
본 연구에서는 pH(3 ~ 11)에 따른 카올리나이트(kaolinite)와 유로퓸(Eu(III)의 흡착에 있어서 휴믹산(HA)이 미치는 영향을 회분식 실험(V/m = 250 : 1 mL/g, $C_{Eu(III)}\;=\;1\;{\times}\;10^{-5}\;mol/L$, $C_{HA}\;=\;5{\sim}50\;mg/L$, $P_{CO2}=10^{-3.5}\;atm$)을 통해 조사하였다. 반응 상등액 중 HA 농도는 254 nm에서의 UV 흡광도(즉, $UV_{254}$) 분석을 통해 결정하였고, Eu(III) 농도는 마이크로웨이브(microwave)를 통한 전처리 후 ICP-MS를 이용하여 측정하였다. 실험결과, 카올리나이트에 대한 HA의 흡착은 전형적인 Langmuir 흡착 특성(pH 3 제외)을 보였으며, pH가 증가할수록 감소하였다. pH 4 ~ 11에서의 최대 흡착량($q_{max}$)은 4.73 ~ 0.47 mg/g의 범위이었다. 카올리나이트에 대한 Eu(III) 흡착은 pH 3 ~ 5에서 급격히 증가한 이 후 pH 6이상에서 흡착포화(adsorption edge)에 도달하는 전형적인 Eu-광물질 흡착곡선을 보였다. 그러나 HA가 존재하는 경우 pH에 따른 흡착특성에 변화를 보였다. 즉, pH가 낮은 산성영역(pH 3 ~ 4)에서는 카올리나이트에 흡착된 HA에 의한 Eu의 추가 흡착으로 인해 Eu의 흡착율이 상승하나, 중성 및 알칼리 영역(pH > 6)에서는 용존성 EuHA 착물 형성으로 인해 Eu 흡착율이 크게 감소하였다. 이러한 카올리나이트-Eu-HA 삼성분계에서의 흡착실험 결과는 카올리나이트-HA, 카올리나이트-Eu 등의 결과와 비교 해석하였고, pH에 따른 흡착 기작의 차이점을 고찰하였다.
철 (산수)산화물들 중 지표환경에서 가장 안정된 형태로 알려진 적철석의 비소에 대한 흡착제로서의 다양한 특성을 조사하고 비소와의 흡착특성을 규명하였다. 본 연구에서 합성된 적철석은 $31.8g\;m^2/g$의 비표면적을 가졌으며, 전위차 적정법(potentiometric titration)에 의해 측정된 영전하점(point of zero salt effect, PZSE)은 8.5로 비소에 대한 높은 흡착능은 이러한 적철석의 특성들에 기인한 것으로 판단된다. 동일한 수용상 농도와 pH 2.0~12 범위에서 3가 비소와 5가 비소의 적철석에 대한 흡착량을 비교한 결과 3가 비소가 5가 비소보다 큰 흡착량을 보였다. 그리고 pH에 따른 흡착경향은 3가 비소의 경우에는 pH 9.2까지 지속적으로 흡착량이 증가하다가 그 이상의 pH에서는 흡착량이 급격하게 감소한 반면, 5가 비소는 pH 2.0에서 가장 높은 흡착량을 나타내다가 pH가 증가하면서 지속적으로 감소하는 것으로 조사되었다. 이러한 pH에 따른 흡착특성은 pH에 따라서 적철석의 표면전하 특성과 비소 화학종의 존재형태가 변화하기 때문인 것으로 판단된다. 흡착 반응속도에 대한 실험 결과에 의하면, 두 비소 종 모두 20시간 이내에 평형 흡착에 도달하는 것으로 나타났다. 그리고 비소의 화학종과 관계없이 적철석과의 흡착반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모델로는 유사이차(Pseudo-second-order) 모델로 평가되었으며, 5가 비소가 3가 비소보다 반응속도상수가 크게 나타났다.
본 실험은 산업 현장에서 광범위하게 사용하고 있는 유기용제인 Trichloroethylene (TCE)이 저장탱크누출, 작업장에서의 취급 부주의, 매립지 침출수 유출 등을 통해 토양과 지하수를 오염시킬 우려가 있는 물질이므로 토양내에서의 TCE의 흡착성향을 파악하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 이를위해 토양의 유기물 함량과 석회 시용량을 달리하여 TCE에 대한 Freundlich 등온흡착식 상수 k와 n을 결정하였다. 유기물함량은 sewage sludge cake을 0ton/ha, 50ton/ha, 100ton/ha 수준으로 처리하고 S1, S2, S3라 명명하였다. 석회는 2ton/ha, 4ton/ha, 6ton/ha, 10ton/ha. 수준으로 처리하였다. sewage sludge cake을 수준별로 처리한 실험에서 구한 Freundlich 등온흡착식은 다음과 같다. (단, TCE 처리 농도범위가 0.5~2.5ng/g soil 일 경우임) S1 : x/m = 0.393 $C^2$, S2 : x/m = 0.436 $C^2$, S3 : x/m = 0.636 $C^2$위 식에서 보듯이 k값이 sewage sludge cake 처리수준이 증가할수록 0.393, 0.436, 0.636으로 증가하므로 TCE 처리농도가 같다면 sewage sludge cake 처리수준이 높은 토양일수록 TCE에 대한 흡착효율이 좋았다. 반면 석회시용 수준이 증가할수록 토양의 pH는 증가하였고 TCE 흡착능력은 감소하였다.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 첨착활성탄의 고온공정에서치 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. 3$0^{\circ}C$-40$0^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 첨착활성탄의 흡착성능은 10$0^{\circ}C$ 부근에서도 AgX-10과 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 25$0^{\circ}C$ 까지도 비첨착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 10$0^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 첨착활성탄을 충전한 고정층 파과특성을 상호 비교한 결과 10$0^{\circ}C$ 이상에서 AgX-10의 메틸요오드 흡착량 및 잔존량은 TEDA 첨착활성탄에 비하여 평균 30%정도 높은 값을 나타내어 고온에서 더 흡착성능이 우수함을 보여주고 있다. 흡착반응 후 생성된 기체의 성분을 분석한 결과를 토대로 AgX-10 흡착제를 충전한 고정층에서 메틸요오드 제거 메카니즘을 제안하였다.
활성탄은 산업분야에서 촉매로도 사용되고 용제 회수, 가스 분리, 그리고 악취제거 등 다양한 용도로 사용되고 있다. 본 연구에서는 입상활성탄에서 CTC(Carbon Tetrachloride, $CCl_4$)의 흡착능에 따른 잔존수분의 영향을 연구하였다. 고정층 흡착탑에서 CTC의 입구농도, 유속변화에 따른 파과곡선과 흡착량의 변화 및 활성탄의 잔존수분 탈착특성도 함께 연구하였다. 활성탄의 잔존수분량은 0에서 20%(w/w)범위에 있었으며, 모든 실험은 298.15 K에서 수행하였으며 활성탄에 대한 사염화탄소의 흡착평형실험결과는 Langmuir등온식으로 잘 묘사되었다. 활성탄의 잔존 수분량이 증가함에 따라 $CCl_4$의 흡착량은 감소하였으며 사염화탄소의 흡착에 따른 잔존수분의 탈착은 지수적으로 감소되었고, LDF(linear driving force)모델을 이용하여 파과곡선을 잘 모사할 수 있었다.
제초제 imazapyr의 토양환경중 행동을 구명하기 위하여 물리화학적 특성이 상이한 8종의 토양을 이용하여 $^{14}CO_2$로의 무기화 및 흡착 시험을 수행하여 얻은 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 물리화학적 특성이 상이한 8종의 토양중 배양기간 동안 발생된 $^{14}CO_2$의 양은 총 처리 방사능의 약 1.5${\sim}$4.9%로써 토양에 따라 상이한 방출율을 보였다. pH가 낮고 유기물이 많은 토양 C, G 및 H에서는 낮은 $^{14}CO_2$ 방출량을 보인 반면 pH가 높고 유기물이 적은 토양 B와 D에서는 높은 $^{14}CO_2$ 방출율을 보였다. 2. Imazapyr의 흡착실험에서 평형농도 도달시간은 네 토양 모두에서 약 3시간 이었다. 물리화학적 성질이 상이한 토양에서 0.25${\sim}$28.32%의 흡착율을 보였으며, 토양구성 요소중에서, 유기물 함량이 토양에 의한 imazapyr의 흡착에 가장 큰 영향을 미쳤다. Freundlich 흡착상수$(K_f)$는 유기물의 함량이 2.0${\sim}$21.3배 증가함에 따라 5.5${\sim}$25.6배 증가하였다. 그러므로 토양 유기물이 imazapyr의 흡착에 미치는 범위는 점토가 미치는 것보다 더 큼이 분명하다. $K_f$값은 토양 C, D, G 및 H에서 각각 0.44, 0.08, 0.65 및 2.05이었으며, 모든 토양에서 $K_d$와 유사한 값을 보였다.
흡착을 이용한 오염물질 정화 방법에 많은 관심이 집중되고 있으며, 최근에는 바이오차를 이용하여 유기 및 무기오염물질 제거에도 이용할 수 있다는 연구가 진행되고 있다. 특히 폐자원 바이오매스로 폐목재는 바이오매스 재활용 방안이 필요한 상황으로 폐목재를 이용하여 생성된 바이오차를 흡착용량을 증가하기 위한 방법이 필요하다. 저온고압을 이용하여 에너지 소비가 낮고 수분 제거 전처리가 필요없는 열수가압탄화(Hydrothermal Carbonization, HTC)를 이용하여 탄화하여 바이오차를 생성하고, KOH, NaOH, ZnCl2 약품을 이용한 화학적 활성화법으로 생성된 바이오차를 약품별 활성화에 따른 요오드 흡착능, 비표면적, 세공크기, 세공부피, 세공분포 및 SEM을 분석하여 흡착특성을 파악하였다. HTC 300℃, 4 hr에서 생성된 바이오차를 KOH, NaOH, ZnCl2 약품별로 활성화로 생성된 바이오차 중 요오드흡착능이 높은 바이오차를 선정하여 비표면적, 세공부피, 세공크기 및 세공분포를 분석한 결과, 비표면적은 774~1.387 m2/g으로 활성탄과 같은 높은 비표면적을 나타냈으며, 평균세공크기 21~24 Å 범위의 미세공이 형성되었음을 확인하였다. 또한 SEM 관찰한 결과 활성화에 따라 표면이 일정한 형태의 균일한 세공이 발달되고 세공의 수가 증가하는 것을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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