망간황화물이 NO의 선택적 촉매 환원에 미치는 영향을 반응성 및 속도론적평가와 TPR(Temperature Programmed Reduction), TGA분석을 통하여 고찰하였다. 망간산화물은 $200^{\circ}C$ 이하의 저온에서 우수한 질소산화물 전환을 보였으나, 망간황화물의 경우 황화정도에 따라 질소산화물 전환은 고온으로 전이하였다. 또한 질소산화물 전환율도 황화정도에 따라 감소하였다. TPR 실험결과 망간산화물들은 $160^{\circ}C$ 이하의 낮은 온도에서 환원이 시작되었으나 망간황화물은 $280^{\circ}C$ 이상의 온도에서 환원이 시작되었다. TPR 실험을 통한 환원 시작온도는 촉매의SCR 시작 온도와 관련이 있는 것으로 판단된다. 망간황화물의 활성화에너지는 다른 촉매에 비해 낮게 나타났으나 pre-exponential 상수 크기가 다른 촉매에 비해 1/1000배 만큼 작아 NO에 대한 활성이 낮게 나타났다. 천연망간광석은 함유된 다양한 금속산화물의 영향으로 순수한 망간산화물보다 낮은 온도에서 재생되었다.
가스연료 중의 부취제 농도를 기체 크로마토그래피법으로 분석하기 위해 황화합물에 대한 선택성, 직선성, 감도가 매우 우수한 황 화학광 검출기(SCD)를 이용하여 측정하였다. 그리고, 기존의 GC-SCD에 의한 황화합물 분석방법과는 달리 황화합물의 흡착으로 인한 반복성 및 재현성 문제를 해결하는 실험방법을 이용하였다. 이러한 방법에 의하여, 액화석유가스에 첨가하고 있는 황화이메틸, t-부틸메르캅탄, 황화에틸메틸에 대하여 얻은 검정 곡선은 직선성을 잘 보여주고 있다. 실제 시료 중 위의 세가지 황화합물에 대한 실험결과의 정밀성을 측정한 결과, 4일동안 각3회 반복실험하였을 때 높은 재현성을 보여주었고, 농도의 변동계수(coefficient of variation)가 3% 미만의 값을 나타내었다. 결과적으로, 본 연구에 의한 실험방법은 저유소 및 충전소의 액화석유가스 시료에 첨가된 황 함유 부취제의 농도를 신속, 정확하게 측정하는, 매우 정밀성이 높고 유용한 방법이다.
황화수소는 매립가스와 바이오가스 사용 전에 제거해야 하는 유해한 불순물이다. 본 연구에서는 공기 산화를 활용한 황화수소 저감 방법을 연구하였다. C시 매립장에서 발생하는 매립가스의 유량 조절이 가능한 실규모 황화수소 저감 장치를 운전하였다. 실험 결과, 세정액 내 용존 철 농도는 황화물 산화 효율에 유의한 영향을 미쳤다. 매립지 발생 침출수 내 철 성분은 매립가스 내 황화수소 제거를 위한 용도로 철킬레이트와 혼용할 수 있었다. 철 농도가 90 mM 이상인 경우 9 초 이내의 접촉 시간에서 83 % 이상의 $H_2S$가 제거되었다. 따라서 촉매 산화 흡착법은 매립가스 및 바이오가스 정제를 위한 용도로서 충분히 가치가 있는 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 국내 부존 바나듐 광물인 포천 지역의 바나듐 함유 함티탄철석(VTM: Vanadium-bearing titaniferous magnetite)을 대상으로 하여, 바나듐 회수를 위한 황화 배소 반응의 열역학적 평가를 수행하였다. Na2SO4를 이용하여 황화 배소를 진행하는 경우, 배소조건에 따른 배소 후 바나듐 및 불순물의 수침출 거동을 평가하고, 황화 배소 반응에 대한 메커니즘 규명을 위하여 열역학적 평가를 수행하였다. Na2SO4를 이용한 황화 배소의 경우 Na2CO3를 이용한 염배소 공정과 비교하여 반응 온도는 200 ℃ 정도 높았지만 바나듐 침출률이 높고 Al, Si 등의 불순물에 대한 낮은 침출률을 보였다. 바나듐만 선택적으로 수침출되는 황화 배소 반응의 특징은 기상의 SO2 가스와 정광내 바나듐간의 반응에 따른 반응 메커니즘에 기인하는 것으로 예상되었다.
황화수소와 암모니아를 포함한 악취폐가스를 처리하기 위하여 여러 semi-pilot 바이오필터 운전 조건 하에서 Bacillus cereus DAH-1056과 Arthrobacter sp. KDE-0311를 고정한 semi-pilot 바이오필터 시스템을 운전하였다. Semi-pilot 바이오필터 운전조건에서 Thiobacillus sp. IW와 반송슬러지를 고정한 바이오필터의 황화수소 removal efficiency는 약 80%이었고 암모니아의 removal efficiency는 약 50% 정도이었던 반면에 Bacillus cereus DAH-1056과 Arthrobacter sp. KDE-0311를 고정한 본 연구에서 황화수소의 removal efficiency는 약 90%이었고 암모니아의 removal efficiency는 약 60% 정도이었다. 따라서 본 연구에서 Thiobacillus sp. IW와 반송슬러지를 고정한 semi-pilot 바이오필터의 경우를 기준으로 황화수소 및 암모니아의 removal efficiency가 각각 약 13% 및 20% 정도 제고되었다. 또한 본 연구에서는 암모니아의 최대 elimination capacity가 약 $35g/m^3/h$로서 Thiobacillus sp. IW와 반송슬러지를 고정한 semi-pilot 바이오필터의 경우보다 $3{\sim}5g/m^3/h$ 정도 제고되어 10~17% 더욱 높았다. 한편 본 연구의 황화수소의 최대 elimination capacity는 약 $63g/m^3/h$ 정도로 약 15% 증가하였다. 본 연구에서는 같은 inlet load의 황화수소라 할지라도 높은 농도의 황화수소가 낮은 농도의 황화수소보다 바이오필터의 암모니아 처리를 더 어렵게 하거나, 같은 inlet load의 암모니아라 할지라도 낮은 농도의 암모니아의 경우가 높은 농도의 암모니아보다 더 큰 removal efficiency와 elimination capacity를 갖는 것이 관찰되었다. 본 연구에서의 황화수소 최대처리용량은 황화수소와 암모니아를 동시처리 하였음에도 불구하고 황화수소만을 바이오필터로 처리한 선행연구에서의 황화수소 최대처리용량을 초과하거나 비슷하였다. 또한 본 연구에서는 바이오필터로 황화수소와 암모니아를 동시처리한 선행연구보다 더 높은 암모니아 제거용량을 보였다.
퇴비공장 또는 공공시설에서 발생되는 악취폐가스의 대표적인 제거대상 오염원인 황화수소와 암모니아를 포함한 악취폐가스를 처리하기 위하여 여러 운전 조건 하에서 바이오필터와 광촉매반응기로 구성된 semi-pilot 하이브리드시스템을 운전하였다. 황화수소 및 암모니아를 동시 처리하는 바이오필터시스템에서는 황화수소의 처리성능과 다르게 암모니아의 처리성능은 암모니아만을 처리하는 바이오필터시스템보다 훨씬 떨어졌다. Semi-pilot 하이브리드시스템의 황화수소와 암모니아에 대한 제거효율은 각각 약 83% 및 약 65% 정도이었다. 따라서 semi-pilot 바이오필터시스템의 경우보다 황화수소 및 암모니아에 대한 제거효율은 각각 4 및 30% 정도 증가하였다. 또한 황화수소와 암모니아의 동시제거를 할 때에 황화수소와 암모니아의 최대 제거용량은 각각 약 60 및 $37g/m^3/h$이었다. 따라서 semi-pilot 바이오필터시스템의 경우보다 황화수소 및 암모니아에 대한 최대 제거용량은 각각 약 9.1%와 약 23.3% 증가하였다. 그러므로 본 semi-pilot 하이브리드시스템은 semi-pilot 바이오필터시스템을 기준으로 황화수소보다 암모니아의 제거율과 최대 제거용량 제고에 더욱 기여하였다.
본 연구의 목적은 석유화학에너지를 대체하기 위해 바이오가스 생산을 위한 돈분 및 음식물쓰레기 혼용 혐기소화 시 황화수소가스 농도 및 발생비율을 모니터링 한 것이었다. 바이오가스 생산을 위한 혼합혐기 소화는 휘발성 고형물 2%기준 다양한 돈분 및 음식물쓰레기 혼합비율하에서 시럼병을 이용하여 수행하였다. 황화수소가스 발생비율은 처리별 소화기간에 따라 다양하다 할지라도, 수급원료를 돈분만을 이용한 경우는 음식물 쓰레기와 비교할 때 황화수소 발생량은 2.4배 낮게 나타난 것으로 관측되었다. 돈분과 음식물쓰레기 혼합비율에 따른 황화수소가스 농도에 미치는 영향에 대해서는 음식물쓰레기 혼합비율이 높으면 높을수록 황화수소 농도가 높게 나타났다. 황화수소가스 평균 농도는 돈분처리, 0.1452% 에서부터 음식물쓰레기 처리, 0.3420% 까지 다양 하였다. 돈분 및 음식물쓰레기 혼용 혐기발효 시 바이오가스 조성비율은 메탄가스가 53.2%, 이산화탄소 23.9%, 황화수소 0.3% 및 수분을 포함한 기타 22.7%로 이루어져 있는 것으로 나타났다.
Ale과 lager 효모를 이용하여 맥주발효 실험한 결과, lager 효모는 발효가 활발하게 일어나는 발효 초기에 많은 양의 황화수소를 발생하였으며 ale 효모보다 더욱 많은 양의 황화수소가 발생되었다. 효모의 증식이 활발한 발효 초기에 많은 양의 황화수소가 만들어지는 것을 보아 효모의 증식과 황화수소의 생성 사이에는 상관관계가 있음을 확인하였다. 온도 차이에 따른 실험 결과에서, lager 효모의 경우에는 발효 온도가 높은 것이 발효율이 더 높아 발효 시간을 줄일 수 있는 장점은 있으나, 많은 양의 황화수소가 발생되는 것을 알 수 있었다. 또한 APL은 $15^{\circ}C$에서 발효시켰을 때, 발효 끝 부분에서 많은 양의 황화수소가 발생되었는데, 이것은 맥주에 좋지 않은 냄새의 원인이 되므로 장시간의 숙성기간을 필요로 한다는 것을 의미한다. EA의 경우에는 낮은 온도에서 오히려 더 많은 양의 황화수소가 생성이 되었으나, HA의 경우에는 lager 효모에서와 같이 높은 온도에서 더 많은 양의 황화수소가 생성되었는데, 이는 각 효모마다 $H_2S$를 생성하기에 적합한 온도가 있음을 의미한다.
기존의 자료로부터 얻을 수 있는 열역학적 계산에 의하면 금속 황화물을 염소가스에 의하여 금속 염화물로 얻을 수 있음을 알 수 있다. 실제로 AgS, $AS_2S_3$, CdS, CuS, $Cu_2S$, FeS, HgS, $MoS_2$, $Ni_3S_2$, PbS, $Sb_2S_3$, ZnS의 황화금속을 염소가스와 반응시켜 이를 열중량법에 의하여 고찰하였다. 이론적 계산이나 실험적 연구에서 황화물의 염소화 반응은 황화광물의 추출 야금 공정에 대한 좋은 대체 방법임을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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