본 연구의 목적은 동해 울릉분지의 제4기 후기 퇴적물 내의 유기물, 공극수와 메탄의 특징 및 상호작용을 규명하는데 있다. 연구지역에서 채취한 코어퇴적물을 원소 분석한 결과 C/N 및 C/S 비(wt. %)는 퇴적물 내 유기물이 주로 해양조류 기원을 가지고, 일반적인 해양 또는 정체 환경에서 퇴적되어Tdam을 지시한다. 그러나 Rock-Eval 열분석 결과는 유기물 기원이 육상식물(Type III)이고, 열적 성숙단계가 미성숙단계임을 보여준다. 이러한 원소분석과 열분석간의 상반된 결과는 유기물이 침강하는 동안 또는 퇴적 후 이루어진 강한 산화작용에 기인한 것으로 추정된다. 퇴적물 내 공극수의 황산염 농도가 퇴적물의 심도가 증가할수록 감소하며, 감소하는 경향은 크게 두 가지 (적선성, concave down)로 나누어진다. 이는 모든 코어에서 황산엽 환원작용이 일어나고 있음을 지시한다. 또한 직선선의 황산엽농도 구배는 무산소 메탄 산화작용(AMO)의 전형적인 특징이다. 황산염 농도의 수직적 구배를 이용하여 SMI(sulfate-methane interface) 심도를 계산하면, 남부울릉분지의 코어 (03GHP-01, 03GHP-02; <3.5mbsf)가 북부울릉분지 코어(01GHP-05, 01GHP-07, 03GHP-03, 03GHP-04, 03GHP-05; > 6mbsf)보다 낮은 값을 갖는다. 위와 같은 SMI 심도차는 메탄의 상부 분산량과 밀접한 관련있는 것으로 추정된다. 메탄가스의 탄소 안정동위원소 $({\delta}^{13}C)$ 분석값들은 -83.5%o에서 -69.5%o의 범위를 가지고 있고, 이산화탄소 환원작용($CO)_2$ reduction)에 의한 생물 (biogenic) 기원임을 지시한다.
본 연구에서는 강화도 남단 갯벌에서 혐기성 유기물 분해능과 황산염 환원력을 정량화하고 유기물 분해에 있어 황산염 환원의 상대적 중요성에 미치는 저서 동물의 잠재적 영향에 대해 토의하고자 하였다. 혐기성 유기물 분해능은 $26{\sim}85\;mmol\;C\;m^{-2}\;d^{-1}$비 범위로 조사되었고, 이를 강화도 남단의 갯벌 면적 (약 90 $km^2$)으로 환산하면 하루 동안 약 46 ton의 유기물이 분해되는 것이라 할 수 있다. 황산염 환원력은 $22.6{\sim}533.4\;nmol\;cm^{-3}\;d^{-1}$의 범위로 조사되었으며, 전체 혐기성 유기물 분해의 $31{\sim}129%$를 차지하는 것으로 나타났다. 이는 연구지역에서의 혐기성 유기물 분해가 황산염 환원에 의해 주도되고 있음을 의미한다. 한편, 10월에 혐기성 유기물 분해에서 황산염 환원이 차지하는 비중이 상대적으로 낮게 나타난 반면, 공극수 내 Fe(II)의 농도가 증가한 것으로 나타났다. 이러한 결과들은 대형 저서 동물 활동에 의해 Fe(II)의 재산화가 촉진됨으로써 공극수 내 Fe(III)의 공급이 원활해졌고, 그로 인해 유기물 분해과정에서 철 환원 작용이 황산염 환원 작용을 약화시켰음을 의미한다.
본 연구의 목적은 동해 울릉분지 천부퇴적층의 공극수와 메탄의 특징 및 상호작용을 규명하는데 있다. 울릉분지에서 채취한 코어에서 공극수를 추출하여 분석한 결과, 공극수의 황산염 농도가 퇴적물의 심도가 증가할수록 감소하며, 감소하는 경향은 크게 세 가지 (직선성, concave down, upward kink)로 나뉨을 알 수 있었다. 이는 모든 코어에서 황산염 환원작용이 일어나고 있음을 지시한다 황산염 농도의 수직적 구배를 이용하여 SMI (sulfate-methane interface) 심도를 계산하면, 남부울릉분지가 북부울릉분지보다 낮은 값을 갖는다. 반면에 메탄 농도는 퇴적물의 심도가 증가할수록 전반적으로 증가하며, 공간적으로는 남부 울릉분지가 북부울릉보지보다 높다. 또한 남부울릉분지에서 메탄가스 농도는 SMI 심도 아래에서 급격히 증가한다 메탄가스의 탄소 안정동위원소$(\delta^{13}C)$ 분석 값들은 대부분 $-60\%_{\circ}$이하로서 이는 메탄가스가 열기원 보다는 박테리아기원임을 지시해준다 또한 남부 울릉분지에서 메탄의 탄소 안정동위원소 분석 값들은 메탄농도가 증가할수록 낮은 값을 보여 주는 데 이러한 결과들은 남부 울릉분지에서 무산소 메탄 산화작용이 일어나고 있음을 지시하고, 메탄의 상향 분산 (diffusion)량이 북부 울릉분지보다 많이 일어난다는 것을 의미한다. 공극수내 황산염 이온 농도 구배와 메탄가스 농도를 종합적으로 고려할 때, 울릉분지에서 가스하이드레이트의 부존가능성은 북부 울룽분지보다 남부 울릉분지가 높은 것으로 추정된다.
철환원 박테리아인 미시가넨시스를 이용하여 용존 셀레늄을 제거할 때, 물 속의 다른 금속성분들인 철, 황산염, 그리 구리가 미칠 수 있 영향을 살펴보았다. 미시가넨시스 박테리아는 산화수가 4가인 산화 셀레나이트(2 mM)를 셀레나이드로 환원시키고 물속의 셀레늄 농도를 점차 감소시켰다. 환원된 셀레나이드는 용존 2가 철과 결합하여 나노입자 크기의 철-셀레나이드로 침전되었다. 용존 황산염과 구리는 미생물의 셀레나이트 환원작용에 부정적인 영향을 끼쳤는데, 특히 구리 성분은 미생물에 대해 독성으로 작용하여 셀레나이트 제거가 원활히 이뤄지지 못하게 하였다. 이러한 결과로부터 알 수 있는 것은 셀레늄으로 오염된 현장을 미생물로 정화할 때 황산염 혹은 구리의 농도 분포와 양을 충분히 고려해야 한다는 사실이다. 궁극적으로 미생물에 의한 철-셀레나이드 광물형성작용은 지하수를 따라 원거리로 이동할 수 있는 셀레늄의 확산을 억제하는 중요한 수단이라고 볼 수 있다.
두개의 서로 다른 해양환경에서 수거된 토적물의 공극수로부터 황산염 농도와 황산염의 황 안정 동위원고값$({\delta}^{34}SO_4_){pw}$이 측정되었다. 한지역은 북동태평양 심해(ST-1)이었고, 다른 한 지역은 황해 경기만의 연안역(ST-2)이었다. 두 개의 시추 코아 공히 공극수 황산염의 농도가 김이세 따라 감소하는 것을 보였는데, 이것은 황산염 환원작용이 두 지역 퇴적환경에서 모두 일어나고 있음을 시사한다. 정점 ST-2에서 공극수 황산염의 감소가 더욱 현저한 것은 이곳에서 환산염 환원이 더욱 빠르게 일어나고 있음을 나타내는 것이며, 이것은 심해환경에 비해 연안환경에서 퇴적속도가 훨씬 빠르다는 사실을 고려할 때 예측된 결과이다. 공극수 황산염의 황 안정동위원소 측정값 $({\delta}^{34}SO_4_){pw}$ 들은 Rayleigh 동위원소 분화방정식이 예측한 값들과 매울 잘 일치하고 있다. 측정갑들은 정점 ST-2에서 26.7%~61.3%의 범위를 보이는데 이것은32.4%~97.8%의 분포를 보인 정점 ST-1에 비하면 적은 값들이다. 정점 ST-2에서 공극수 황산염의 농도변화가 훨씬 더 컷음에도 불구하고 동위원소값들은 적은 규모로 증가하였다. 황산염 농도변화와 동위원소값의 변화 사잉에 이와같은 역비례 관계는 다음과 같은 두가지 연속적인 요일들에 의해 설명될 수 있다. 황산염 환원이 진행됨에 따라 공극수에 남아있는 황산염내 황에는 무거운 $^{34}S$가 점차 농축되는 반응효과가 첫째 요인이며, 이러한 반응효과가 커지면 커질수록 최종값인 $({\delta}^{34}SO_4_){pw}$ 는 오히려 줄어들게 하는 Rayleigh 방정식 자체의 구조효과가 둘째 요인이다.
상향류 혐기성 슬러지 블랭킷 반응조을 이용한 프로피온산의 처리시 고농도 황산염의 영향을 조사하였다. 반응조의 평균 유기물 부하와 수리학적 체류시간은 $1.2kg \;COD/m^3{\cdot}d$와 1.6일로 유지하였다. 황산염이 없는 조건에서 UASB 반응조의 경우 95%의 COD 제거율을 보였으며 황산염이 $2,000mgSO_4^{2-}/L$로 존재하는 경우 용존 황화물의 영향으로 COD 제거율이 83%로 감소하였다. 메탄 생성균과 황산염 환원균의 경쟁관계를 평가하기 위하여 미생물의 상호작용에 관해 조사하였다. $COD/SO_4^{2-}$ 비가 1인 경우 이용 가능한 전자 수용체의 평균 58%가 메탄 생성균에 의해 이용되며 나머지가 황산염 환원균에 의해 사용되었다. 초산과 프로피온산을 기질로 이용한 비메탄 활성도의 경우 미생물이 기질에 적응함에 따라 증가하였다.
황산염 환원조건에서의 리그노셀룰로오스의 분해에 대하여 고찰하였다. 특히, 리그닌에 대한 셀룰로오스의 비(C/L 비)를 각각 42.15, 4.59, 2.51, 1.14, 0.7로 하여 리그닌과 셀룰로오스의 상호작용에 대하여 고찰하였다. 셀룰로오스의 분해율은 1차 반응식에 의해 계산되어져, C/L 비가 감소할수록 반응상수는 감소하여 셀룰로오스의 분해에 대한 리그닌의 저해작용을 보여 주였다. 1차 반응식에 의한 반응상수와 리그닌의 함량의 증가에 대한 셀룰로오스의 분해율은 0.97의 $R^2$ 값을 가지며 로그힘수에 의해 표현할 수 있었다. 리그노셀룰로오스의 분해율 또한 C/L 비와 로그함수의 관계를 가지며 리그닌의 함량이 많을수록 감소하였다. 리그닌의 분해율은 C/L 비가 2.51 및 1.14인 조건에서 4.59 및 0.7의 조건보다 높게 나타나, 공동기질로서의 과도한 탄소원은 리그닌분해에 장애가 됨을 보여 주였다.
이 연구에서는 동해 울릉분지 북서부해역의 제4기 후기 퇴적물 내의 유기물과 가스의 기원을 규명하기 위해서 천부 퇴적물과 공극수를 분석하였다. 연구지역에서 채취한 코어퇴적물을 원소 분석한 결과, C/N 및 C/S 비$(wt.\;\%)$는 퇴적물 내 유기물이 주로 해양조류 기원을 가지고, 일반적인 해양 또는 정체 환경에서 퇴적되었음을 지시한다 그러나 열분석 결과는 유기물 기원이 육상식물이고, 열적 성숙단계가 미성숙단계임을 보여준다. 이러한 원소분석과 열분석간의 관계는 유기물이 침강하는 동안 또는 퇴적 후 이루어진 강한 산화작용에 기인한 것으로 추정된다. 퇴적물 내 공극수와 공기층 가스의 분석을 통하여 매몰심도가 증가할수록 $SO_4\;^{2-}$농도는 감소하고, 공기층 가스의 주성분인 $CH_4$의 양이 증가한다는 것을 알 수 있었다 이것은 코어퇴적물에서 미생물과 관련된 황산염 환원작용이 일어났으며, 점진적으로 메탄생성단계로 전이가 일어났음을 의미한다. 또한 $CH_4$의 성분은 열기원보다는 생물기원임을 가리킨다.
중금속류나 방사성 물질로 오염된 지하수를 원위치에서 처리(정화 혹은 고정화)하고자 할 때, 반드시 고려해야 할 지화학적 요소 중의 하나는 지하수의 산화/환원전위 값이다. 우리는 생지화학적 작용에 의한 현장 지하수의 산화/환원전위 변화 특성을 알아보기 위해 실험실 조건에서 한국원자력연구원의 심부지하수를 대상으로 전자공여체(젖산), 전자수용체(황산염) 및 토착미생물을 주입하여 시간별로 산화/환원전위 변화를 관찰하였다. 질소가스-충전 글로브박스에 있는 순수 지하수는 시간이 경과함에 따라 미약한 Eh 상승(약산화)이 있었다. 하지만, 젖산, 황산염 혹은 미생물이 주입된 지하수 대부분의 Eh는 감소(환원)하는 특성을 보여주었다. 특히, 국내 토착 황산염환원미생물인 '바쿨라텀'이 주입되었을 때, 지하수의 Eh가 -500 mV 근처까지 감소하여 강환원성 지하수로 바뀌었다. 이처럼 일반 금속환원박테리아에 비해 황산염환원박테리아의 지하수 환원화 능력이 매우 우수함에도 불구하고, 용존 황산철을 필요로 하였고 최종적으로 황화광물(예; 맥키나와이트)이 생성되면서 추후 반응에 관한 예측을 어렵게 하였다. 결과적으로, 미생물 외에도 미량의 영양물질 주입 여하에 따라 지하수의 산화/환원전위가 크게 달라졌으며, 이는 산화/환원전위의 영향을 받는 용존 오염 물질의 산화수, 용해도 및 수착 등의 특성들이 생물자극법에 의해 바뀌거나 조절될 수 있음을 의미한다.
조간대 퇴적물의 공극수 화학과 초기 속성작용을 연구하기 위하여, 경기만 남동부 의 반월지역 조간대의 한 정점에서 1987년 10월 -1988년 10월 사이에 6차의 공극수 시 료가 채위 분석되었다. 시료채취 지점은 세립질 뻘 퇴적물이 분포하며 무산소 환경으 로 인해 생물교란이 없는 곳으로서, 미생물에 의한 유기물 분해와 영양염의 재생이 매 우 활발하였다. 공극수 내의 황상염 환원은 매우 급속히 이루어져, 해수로부터 공급된 황산염이 10 cm 깊이 이내에서 일차적으로 체거되는 현상이 겨울철을 제외한 전 시기 에 관찰되었다. 황산염 환원과 유기물 분해의 산물로서 생겨난 암모니아와 인산염은 공극수 내에 축적되어 수직적으로 심한 농도구배를 나타냈다. 봄철에서 초여름에 걸친 시기에는, 한편, 일차적인 황상염 환원대 아래쪽으로 2차적인 농도증가현상이 관찰되 었다. 공극수 내 황상염, 암모니아 및 인삼염 농도의 수직 분포에서는 계절적인 차이 가 나타났다. Berner (1980)의 속성모델을 적용하여 황산염 환원과 영양염류 재생의 반응속도를 정량화시킨 결과 여름철과 겨울철 사이에 약 10배의 차이를 나타냈으며, 이 차이는 계절적인 온도의 차이에 기인한 것으로 해석되었다. 형양염 농도구배로부터 계산된 C : N : P 비도 계절적인 차이를 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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